【摘要】：人為或自然因素造成飲用水中含有各種有害有機(jī)物,這己成為國內(nèi)外關(guān)注的焦點(diǎn)。很多有機(jī)物在水中并無異味,但僅含億分之幾就會(huì)危害健康而不宜長期飲用。水域污染已成為浪費(fèi)資源,破壞生態(tài)環(huán)境而急需解決的重大環(huán)保問題。超聲作為一種高頻振動(dòng)的機(jī)械波能源,可在微觀層次上與物質(zhì)發(fā)生相互作用。特別是高強(qiáng)度超聲在液體中引起的空化運(yùn)動(dòng)及氣泡劇烈崩潰時(shí)產(chǎn)生的局部高溫、高壓、發(fā)光、放電、沖擊波、高速射流等極端物理?xiàng)l件,能使在一般條件下難以實(shí)現(xiàn)的化學(xué)反應(yīng)得以實(shí)現(xiàn)。這種局部效應(yīng)可看作一個(gè)“微反應(yīng)器”,在這個(gè)反應(yīng)器中空化氣泡崩潰過程為化學(xué)反應(yīng)創(chuàng)造了一個(gè)如此新奇的環(huán)境。目前聲化學(xué)已成為污水處理中有機(jī)物降解的先進(jìn)物理氧化工藝的一個(gè)嶄新的研究分支。 本文在國內(nèi)外大量文獻(xiàn)調(diào)研和綜合分析的基礎(chǔ)上,采用自制的聲化學(xué)反應(yīng)器對(duì)水中常見的不同物理化學(xué)性質(zhì)的優(yōu)先污染物如三氯乙烯、氯苯、五氯酚以及它們的混合物進(jìn)行了小樣品模擬降解研究。對(duì)實(shí)際造紙黑液也進(jìn)行了超聲處理研究。取得如下創(chuàng)新性結(jié)果: 一、自行設(shè)計(jì)研制成分別工作于兩種超聲頻率(500 kHz和800 kHz)的兩個(gè)聲化學(xué)反應(yīng)器。用寬帶微型水聽器對(duì)兩個(gè)反應(yīng)器在不同電功率(0～100 W)激勵(lì)下,水中聲場進(jìn)行了較為系統(tǒng)的波形測量與頻譜分析。證明這兩反應(yīng)器內(nèi)均可產(chǎn)生由線性(小振幅)到非線性(有限振幅波一混沌一空化)的聲場條件。為本文的實(shí)驗(yàn)參數(shù)選擇提供了依據(jù)。 二、超聲降解實(shí)驗(yàn)研究取得的主要結(jié)果: l、三氯乙烯的降解不受氧化劑和自由基清除劑的影響,表明TCE降解主要以泡內(nèi)熱解為主。溶液pH值影響TCE降解,pH越高聲解效果越好。反應(yīng)都滿足準(zhǔn)一階動(dòng)力學(xué)反應(yīng)模式。 2、氯苯的降解不受pH、離子濃度及自由基清除劑的影響,表明CB降解以泡內(nèi)熱解為主。初始濃度影響著降解效果,初始濃度越大,降解時(shí)間越長。聲解反應(yīng)都服從準(zhǔn)一階動(dòng)力學(xué)反應(yīng)模式。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院（武漢物理與數(shù)學(xué)研究所）
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2003
【分類號(hào)】：X793
【圖文】：

至有人把超聲空化看作是聲化學(xué)的原動(dòng)力。聲空化的基本物理問題是研究液體在聲場作用下，氣泡的形成生長、收縮、閉合、崩塌及反跳等過程。關(guān)于氣泡在聲場作聲學(xué)理論已有明確表述，這就是著名的 Rayleigh-Plesset 氣RRRRRRRRPPtPPavgρμρσωργ&&&&24[sin()]12303002+ ++ ++=0 （2－ 為氣泡半徑，R0為氣泡初始半徑，P0為靜壓，Pv為氣泡內(nèi)02Rσ+， ρ、μ、σ和ω分別為液體密度、粘滯系數(shù)、表面張。照(2-1)式，通過數(shù)值計(jì)算可具體得到氣泡半徑與時(shí)間的關(guān)系示。

氯代有機(jī)化合物及造紙黑液超聲降解條件下高頻超聲空化泡內(nèi)產(chǎn)生羥基自由基及逃逸到氣—液界面的自由基的數(shù)量遠(yuǎn)高于低頻超聲。這有利于溶液中更多的污染物發(fā)生氧化反應(yīng)，結(jié)果造成對(duì)污染物的降解率遠(yuǎn)高于低頻。另有國內(nèi)外文獻(xiàn)報(bào)道，混響場的聲化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)率優(yōu)于行波場[7]。根據(jù)這些調(diào)研結(jié)果，結(jié)合我們的實(shí)驗(yàn)情況，設(shè)計(jì)研制了供模擬物系進(jìn)行降解的高頻實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，如圖 3-1 所示。

常數(shù)與 pH 及過氧化氫之間的關(guān)系如圖 4-1-5 和 4-1-6 所示。4 6 8 10 12 140.0400.0450.0500.0550.0600.0650.0700.075K1(/min)pHr2=0.97圖 4-1-5 反應(yīng)速率常數(shù)與 pH 值的關(guān)系

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2771836