【摘要】：深入理解放射性核素的遷移行為對(duì)于放射性污染治理以及放射性廢物的安全處置具有重要意義。近年來的場(chǎng)地研究發(fā)現(xiàn),無處不在的環(huán)境膠體對(duì)放射性核素遷移的貢獻(xiàn)是重要的。然而,膠體存在下放射性核素的運(yùn)移/遷移問題本身尚未得到深入研究。由不同類型膠體所形成的復(fù)合膠體存在下,放射性核素的運(yùn)移研究幾乎還是一片空白�；谝陨媳尘�,本論文工作以水合氧化鋁膠體和胡敏酸作為兩種模型膠體,對(duì)比研究它們各自存在條件下以及共存條件下對(duì)U(VI)在兩種飽和多孔介質(zhì)(石英砂和北山花崗巖顆粒)中的運(yùn)移行為;重點(diǎn)考察了流速、pH、離子強(qiáng)度、初始U(VI)濃度和胡敏酸濃度等因素對(duì)運(yùn)移的影響;基于一維對(duì)流-彌散方程擬合了運(yùn)移實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù);對(duì)單一和復(fù)合膠體存在條件下U(VI)的運(yùn)移機(jī)理進(jìn)行探討。本工作主要包含以下幾方面內(nèi)容:(1)制備并表征了水合氧化鋁(三水鋁石)膠體,并通過柱實(shí)驗(yàn)研究了U(VI)和水合氧化鋁膠體在飽和石英砂柱中的單獨(dú)運(yùn)移及共運(yùn)移行為。結(jié)果表明,U(VI)在飽和石英砂柱中滯留明顯,且滯留隨U(VI)濃度的降低顯著增強(qiáng);在高濃度U(VI)條件下,U(VI)的滯留隨pH增大而增強(qiáng);離子強(qiáng)度和流速對(duì)U(VI)的運(yùn)移影響不顯著。水合氧化鋁膠體在飽和石英砂柱中的滯留顯著,且滯留隨pH和離子強(qiáng)度增大而增強(qiáng),流速的影響同樣不顯著。水合氧化鋁膠體能顯著促進(jìn)低濃度U(VI)的運(yùn)移,但是會(huì)抑制高濃度U(VI)的運(yùn)移,且對(duì)高濃度U(VI)運(yùn)移的抑制作用隨pH和離子強(qiáng)度增大而顯著增強(qiáng)。(2)研究了胡敏酸對(duì)U(VI)在飽和石英砂柱中運(yùn)移的影響。結(jié)果表明,胡敏酸在飽和石英砂柱中的滯留微弱,胡敏酸能顯著促進(jìn)U(VI)的運(yùn)移,且促進(jìn)作用隨pH和離子強(qiáng)度增大略有增強(qiáng)。(3)研究了水合氧化鋁膠體和胡敏酸同時(shí)存在條件下,復(fù)合膠體在飽和石英砂柱中的運(yùn)移行為,以及復(fù)合膠體對(duì)U(VI)運(yùn)移的影響。無論U(VI)存在與否,在水合氧化鋁膠體和胡敏酸膠體共存條件下,它們始終一起以復(fù)合膠體形式共同運(yùn)移的;低濃度的胡敏酸無法改變水合氧化鋁膠體對(duì)高濃度U(VI)運(yùn)移的抑制作用,但是當(dāng)胡敏酸較高時(shí),它會(huì)顯著促進(jìn)水合氧化鋁膠體以及U(VI)的運(yùn)移。(4)研究了水合氧化鋁膠體、胡敏酸和U(VI)在北山花崗巖顆粒柱中的單獨(dú)及共運(yùn)移行為。兩種膠體與U(VI)在北山花崗巖顆粒柱中的運(yùn)移及共運(yùn)移行為與其在飽和石英砂柱中的運(yùn)移行為相似,只是花崗巖顆粒柱對(duì)U(VI)以及膠體的滯留作用更為顯著,表明花崗巖比石英砂與U(VI)和水合氧化鋁的相互作用更強(qiáng),飽和多孔介質(zhì)本身的性質(zhì)對(duì)膠體存在下U(VI)的遷移也有重要影響。(5)分析了膠體在運(yùn)移過程中的粒徑與Zeta電位的變化。流出液中膠體平均粒徑隨孔體積的增大逐漸減小至儲(chǔ)備液中膠體平均粒徑大小水平;Zeta電位的絕對(duì)值則隨孔體積的增大而逐漸增大至儲(chǔ)備液中膠體Zeta電位的絕對(duì)值水平,表明膠體的尺寸排阻效應(yīng)在膠體運(yùn)移過程中有重要影響。(6)使用STANMOD和HYDRUS-1D軟件分別通過雙位點(diǎn)化學(xué)非平衡模型及雙動(dòng)力位點(diǎn)模型對(duì)U(VI)以及膠體的運(yùn)移數(shù)據(jù)進(jìn)行了擬合。結(jié)果顯示,模型可以很好地描述U(VI)和膠體在飽和多孔介質(zhì)中的運(yùn)移數(shù)據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X771;O648.1
【圖文】：

州大學(xué)博士研究生學(xué)位論文 水合氧化鋁膠體和胡敏酸對(duì) U(VI)在飽和多孔介質(zhì)中運(yùn)移的影響被認(rèn)為是目前最現(xiàn)實(shí)可行的處置方案，也是包括我國(guó)在內(nèi)的許多國(guó)家將考慮的處置方案。高放廢物深地質(zhì)處置是將高放廢物埋藏在深約 500～1000m 的條件穩(wěn)定的地下工程中，將其永久地與生物圈進(jìn)行隔離，以減少或避免其對(duì)及人類產(chǎn)生影響。埋葬高放廢物的“墳?zāi)埂北环Q之為“高放廢物處置庫(kù)”。廢物處置庫(kù)采用多重屏障的的設(shè)計(jì)思路。多重屏障主要包括由廢物儲(chǔ)藏罐回填材料組成的工程屏障，以及由周圍巖體構(gòu)成的天然屏障[7]�？紤]到高放的特性，處置庫(kù)的選址、設(shè)計(jì)、建造、性能評(píng)價(jià)、安全評(píng)價(jià)等各個(gè)環(huán)節(jié)的要極為苛刻，處置庫(kù)的安全期限要至少達(dá)到 1 104年。目前世界上尚無任何工程能達(dá)到如此高的要求。當(dāng)放射性核素突破處置庫(kù)工程屏障，它們將隨地遷移，對(duì)于以花崗巖為處置庫(kù)圍巖的處置庫(kù)，往往存在大量裂隙，這些裂隙射性核素的遷移提供了通道，放射性核素很可能隨地下水的流動(dòng)通過裂隙從庫(kù)近場(chǎng)向處置庫(kù)遠(yuǎn)場(chǎng)環(huán)境遷移。因此，研究放射性核素在地下環(huán)境尤其是多質(zhì)中的遷移行為，對(duì)高放廢物處置庫(kù)的安全評(píng)價(jià)都具有重要意義。

州大學(xué)博士研究生學(xué)位論文 水合氧化鋁膠體和胡敏酸對(duì) U(VI)在飽和多孔介質(zhì)中運(yùn)移的影理化學(xué)因素密切相關(guān)[9]。研究者當(dāng)初普遍認(rèn)為，放射性核素在地下環(huán)境中僅以溶質(zhì)的形式進(jìn)行遷移固相（巖石，土壤等）因?yàn)榘l(fā)生強(qiáng)烈的吸附作用而被強(qiáng)烈阻滯[10]。但隨的不斷深入，人們發(fā)現(xiàn)，實(shí)驗(yàn)室模擬研究結(jié)果與現(xiàn)場(chǎng)研究實(shí)際結(jié)果出現(xiàn)了偏差，放射性核素在地下環(huán)境中隨地下水的遷移能力遠(yuǎn)超過實(shí)驗(yàn)室模擬預(yù)果。人們開始注意到，地下水環(huán)境中還存在除了液相和氣相的可移動(dòng)第三膠體相。在現(xiàn)場(chǎng)研究中有人發(fā)現(xiàn)，部分放射性核素在地下環(huán)境中會(huì)以膠體發(fā)生長(zhǎng)距離的遷移。科學(xué)家們開始意識(shí)到地下環(huán)境中的天然膠體可能在放射素遷移的過程中起至關(guān)重要的作用。目前，許多現(xiàn)場(chǎng)及實(shí)驗(yàn)室研究已經(jīng)證實(shí)性核素會(huì)通過水解形成放射性真膠體或者與地下環(huán)境中膠體結(jié)合形成放射膠體，以膠體形態(tài)在地下環(huán)境中存在并遷移[10-12]。因此，環(huán)境膠體與放素的相互作用以及對(duì)放射核素遷移的影響成為高放廢物處置庫(kù)安全評(píng)價(jià)研究課題，引起了廣泛關(guān)注。

圖 1-3 膠體促進(jìn)放射性核素在處置庫(kù)環(huán)境遷移的條件[11]。體遷移的因素核素與膠體結(jié)合之后，在地下環(huán)境中的命運(yùn)主要由膠體在多孔決定。膠體在多孔介質(zhì)中的行為主要包括溶解、聚沉（團(tuán)聚、沉截留、重力沉降、擴(kuò)散、吸附等過程[20]。這些過程受很多因素身的性質(zhì)、多孔介質(zhì)的性質(zhì)以及流動(dòng)相的性質(zhì)等。膠體自身性質(zhì)的影響膠體粒徑對(duì)膠體在多孔介質(zhì)中遷移有顯著影響。根據(jù) DLVO 理，如果膠體粒徑大于孔隙尺寸，阻塞效應(yīng)和重力沉降過程會(huì)主中遷移，反之阻塞效應(yīng)和重力沉降過程則可忽略，由擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)如，O’Carroll 等[21]研究了不同粒徑的多壁碳納米管納米顆粒發(fā)現(xiàn)較小粒徑的膠體在砂柱中的沉積量比較大顆粒的膠體更多論，膠體粒徑越小，膠體的布朗運(yùn)動(dòng)越強(qiáng)，膠體與多孔介質(zhì)表

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本文編號(hào)：2766267