【摘要】： 大氣中的多環(huán)芳烴(PAHs,polycyclic aromatic hydrocarbons)污染長期以來受到研究人員和政府部門的廣泛關注。環(huán)渤海西部地區(qū)人口密集,工農業(yè)發(fā)達,PAHs排放密度較高。在本研究中,結合傳統(tǒng)的主動采樣技術和自行開發(fā)的被動采樣技術,對該地區(qū)大氣中的氣相和顆粒相的PAHs污染特征進行了觀測分析,同時通過收集降塵對大氣PAHs的沉降進行估算,利用軌跡方法對研究區(qū)域大氣PAHs傳輸特征進行了初步探討。所觀測物種為除萘以外的15種USEPA優(yōu)控PAHs。 環(huán)渤海西部地區(qū)大氣中PAHs濃度為:主動采樣(24 h四次)54～1000 ng/m(3298±425 ng/m3)、被動采樣(四季度)237～1500 ng/m3(752±337 ng/m3),高出歐美發(fā)達國家城市大氣濃度數(shù)倍乃至一個數(shù)量級以上,是近年來世界上大氣PAHs濃度水平最高的地區(qū)之一。與其他研究結果不同,環(huán)渤海西部地區(qū)大氣PAHs濃度的城鄉(xiāng)差別并不顯著,城鄉(xiāng)比值僅為1.24,而城鄉(xiāng)樣點的PAHs水平均高于背景點3～6倍。農村高濃度的大氣PAHs主要是由農村地區(qū)煤/生物質的低效燃燒帶來的高水平PAHs排放有關。 主動采樣和被動采樣結果所得PAHs的氣固比例均小于2,低于世界溫帶其他地區(qū)報道(一般 4)。在大氣PAHs的氣固分配過程中,log KPM10與log pl0的線性回歸斜率mr小于-1,此現(xiàn)象與其他研究報道(一般為-0.6～-1)不同,反映了分配中主導機制是元素碳的吸附作用而非有機碳的吸收作用。PAHs的氣固分配對其在環(huán)境中的降解、沉降和傳輸?shù)刃袨橛兄匾绊憽?比較各季節(jié)大氣PAHs濃度可以發(fā)現(xiàn),冬季濃度最高,秋季次之,而春夏季最低。氣相PAHs的冬夏比值為2左右,主要與冬季煤和生物質較多的燃用有關,大氣擴散條件也有一定影響;冬季顆粒相PAHs比夏季高一個量級左右,排放、大氣擴散條件、溫度降水的季節(jié)變化是影響顆粒相PAHs冬夏比值的重要因素。大氣PAHs高值分布區(qū)主要集中在河北省東北和西南部,河北西北部和山東西北部普遍較低。PAHs的空間分布與局地排放強度、人口密度、GDP等參數(shù)有顯著正相關關系。 選用特征比值FLA/(FLA+PYR)和IcdP/(IcdP+BghiP)進行判斷,發(fā)現(xiàn)煤和生物質燃燒是本區(qū)域大氣PAHs的主要來源,燃油源在非采暖期有一定貢獻。利用USEPA的PMF模型將本區(qū)域PAHs來源歸為工業(yè)煤/交通、秸稈、生活煤和薪柴/煉焦,相應的貢獻率分別為16.7%、18.1%、24.0%、41.2%,解析結果與排放估算結果基本一致。 研究區(qū)域PAHs沉降通量為8.5±6.2μg/(m2.d),大于上世紀90年代初英國城市中觀測結果。城市與農村站點的PAHs沉降通量無顯著差別(比值為1.29),而高出背景點6倍左右,與大氣PAHs濃度的城鄉(xiāng)差別相似。中高分子量(FLA～BghiP)與低分子量PAHs(ACY～ANT)沉降通量的空間分布模式不同,前者與大氣PAHs濃度的空間分布類似,而后者在河北西北部山區(qū)沉降通量較高。利用軌跡模型分析顯示本區(qū)域PAHs大氣輸出的可能性在冬季最大。
【學位授予單位】：北京大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2008
【分類號】：X51
【圖文】：

博士論文：劉書臻 環(huán)渤海西部地區(qū)大夏季辛集、秋季吳橋的 PM10 樣品在運輸途中損毀，未能分析。3.2.3 被動大氣樣品與降塵采集近年來在京津地區(qū)的觀測中發(fā)現(xiàn)大氣顆粒物中存在嚴重的 PAHs 污染，外的 15 種優(yōu)控 PAHs 在顆粒相中濃度甚至高于氣相（Liu et al.，2007a，b；Wu et al.，2006b）。而歐美地區(qū)常用的被動采樣器對顆粒相收集效率不確定（Shoeib and Harner，2002；Wania et al.，2003），故采用實驗室自行開發(fā)的分相PAHs的被動采樣器，該采樣器分別利用PUF和GFF來采集大氣中的氣相如圖 3-3 所示（Tao et al.，2007a）。組裝前 PUF 用正己烷提取 8 小時以上瓶，GFF 打孔后 450°C 下焙燒 4 h 后保存在保干器中，罐體的其他金屬組件采樣器組裝和回收后均保持密封，運輸過程中避免倒置。每樣點處按季節(jié)布設時，采樣器通氣孔向下，借助繩帶、膠帶等固定在支架上，若在樓頂0.4 m 以上；若在開闊地表，則在 1.5m 以上。原則上每樣點均平行布設兩

圖 4-1 被動采樣和主動采樣所得氣相和顆粒相 PAHs 譜分布據(jù) Tao et al.，2007a。P7L 中包含的 7 種 PAHs 是氣態(tài) PAHs 的主要物種（> 90%，Hafner et al.，2005），故可用P7L 以表征氣態(tài) PAHs 濃度。在本區(qū)域內顆粒態(tài) PAHs 中，F(xiàn)LO～BbF 8 種 PAHs 占總 PAHs（除NAPs 以外的 15 種 USEPA PAHs）的比例通常在 70%左右（Okuda et al.，2006；Wu et al.，2007），用 P8M/0.70 表征顆粒態(tài) PAHs 的濃度�？� PAHs 濃度計為：TP = P7L+P8M/0.70 （4-3）4.1.2 被動結果驗證Harner 等人總結了在半揮發(fā)性有機污染物區(qū)域調查領域中被動大氣采樣技術（passive airsampling，PAS）在近幾年的發(fā)展，指出目前 PAS 所得結果與常規(guī) Hi-VOL 技術相比其比例通�？梢赃_到 2～3 以內（Harner et al.，2006）。近年來，有若干研究者對北京和天津地區(qū)大氣中的 PAHs 水平進行了調查（Liu et al.，2007ab；Wu，et al.，2006；Okuda et al.，2006；Zhouet al.，2005）。Liu 等人（2007a，b）所得北京地區(qū)夏季和冬季氣相 PAHs 濃度分別為 266 ng/m3和 472 ng/m3，本研究中 PAS 所得結果為 230 ng/m3和 700 ng/m3，二者的比值均小于 2。對于

91FX-1 FX-2圖 8-1a 各季節(jié)前向軌跡聚類結果（春夏）黑色軌跡為每類軌跡的平均軌跡，灰色為該類軌跡所包括的各條軌跡長島、Oki 島、Gosan 站、Amami 島和 Mikako 島是東亞大陸大氣輸出的 5 個背景觀測點位（Fenget al.，2007；Kaneyasu and Takada，2004；Lee et al.，2006a；Murano et al.，2000；）。

【引證文獻】

相關期刊論文 前1條

1 孫少艾;李洋;周軼;王海蛟;孫英;;基于被動采樣技術的垃圾焚燒廠及周邊大氣中PAHs分布研究[J];環(huán)境科學;2012年11期

相關會議論文 前1條

1 吳水平;閆景明;張萌萌;劉碧蓮;王新紅;;季風對城市大氣污染的影響[A];第27屆中國氣象學會年會氣候環(huán)境變化與人體健康分會場論文集[C];2010年

相關博士學位論文 前2條

1 董繼元;蘭州地區(qū)多環(huán)芳烴環(huán)境歸趨模擬和風險評價[D];蘭州大學;2010年

2 沈國鋒;室內固體燃料燃燒產(chǎn)生的碳顆粒物和多環(huán)芳烴的排放因子及影響因素[D];北京大學;2012年

相關碩士學位論文 前4條

1 王啟帆;UNMIX-CMB復合模型在環(huán)境空氣中多環(huán)芳烴源解析的應用研究[D];蘭州大學;2011年

2 廖書林;遼河口濕地土壤中多環(huán)芳烴的分布特征及來源解析[D];中國海洋大學;2011年

3 劉春慧;正定矩陣因子分解和非負約束因子模型應用于中國典型流域沉積物中多環(huán)芳烴的源解析[D];大連理工大學;2010年

4 李玉華;衡山大氣PAHs氣/粒分配及降雨清除規(guī)律研究[D];山東大學;2012年

本文編號：2757448