【摘要】：工業(yè)的迅速發(fā)展促進(jìn)了我國(guó)國(guó)民經(jīng)濟(jì)的同時(shí)產(chǎn)生的環(huán)境污染已經(jīng)成為影響我國(guó)可持續(xù)發(fā)展的一個(gè)制約因素,高濃度、有毒、有害、難生物處理的工業(yè)廢水是造成環(huán)境污染的主要來(lái)源之一。 在結(jié)合催化濕式氧化法優(yōu)點(diǎn)的基礎(chǔ)上,我們提出了一種新的處理高濃度工業(yè)廢水的思路,即在液相環(huán)境中的氣相催化氧化(Gaseous Oxidation in Liquid Phase, GOLP),并進(jìn)行了相關(guān)潛在應(yīng)用研究探索:a)考慮到氨氮是引起水體富營(yíng)養(yǎng)化的重要控制指標(biāo)之一,本論文首先將電加熱-液態(tài)氣相催化的方法應(yīng)用于水中高濃度氨氮的降解。為了增大傳質(zhì)速率并結(jié)合碳納米管的性質(zhì),研究了將催化劑與碳納米管耦合負(fù)載在單晶硅片上對(duì)水中氨氮降解能力的影響;b)考慮到啤酒/白酒釀造工業(yè)、制藥、液晶顯示器制造及一些印刷電路板生產(chǎn)等工業(yè)產(chǎn)生的廢水中含有大量醇類有機(jī)物的特點(diǎn),同時(shí)結(jié)合碳納米管的制備方法,最終嘗試將電加熱-液態(tài)氣相催化法應(yīng)用于高濃度醇類有機(jī)物原位催化生長(zhǎng)碳納米管研究,并考察了多種因素對(duì)碳納米管生長(zhǎng)的影響。論文的主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下: (1)將液態(tài)中氣相催化氧化(Gaseous Oxidation in Liquid Phase, GOLP)工藝應(yīng)用于處理水中高濃度氨氮研究,在廢水中直接實(shí)現(xiàn)了對(duì)高濃度NH3-N的快速無(wú)害化處理。與傳統(tǒng)工藝相比,GOLP工藝是降解高濃度氨氮的一種高效經(jīng)濟(jì)的方法。液相中氣相催化氧化法可以很好地去除模擬廢水中的氨氮,并且隨著電流強(qiáng)度的增大,去除效率增高。當(dāng)電流強(qiáng)度為10 A時(shí),即使初始氨氮濃度高達(dá)1814 mg/L,在兩小時(shí)內(nèi)氨氮的去除效率仍可達(dá)到98%。研究初步探明了NH3在降解過(guò)程中的行為方式及影響因素(電流強(qiáng)度、pH、共存離子、空氣流速),并進(jìn)行了能耗及經(jīng)濟(jì)性分析,當(dāng)使用25%氨水配制成的氨氮濃度為297420 mg/L,電流強(qiáng)度11.2 A、電壓20.5 V,反應(yīng)60 s,30 min后測(cè)定溶液中氨氮濃度,并由此計(jì)算得每降解1 kg氨氮的能耗為1.45 kWh,表明此方法能耗較低,同時(shí)結(jié)合經(jīng)濟(jì)性分析,可知液態(tài)氣相催化是一種經(jīng)濟(jì)易操作的降解高濃度氨氮的方法。 (2)根據(jù)碳納米管的特殊性質(zhì),嘗試了碳納米管與鈷催化劑耦合處理高濃度氨氮廢水研究。對(duì)購(gòu)買的碳納米管進(jìn)行了表面改性處理與表征,并將改性后的碳納米管與鈷?cǎi)詈县?fù)載到硅片用于處理高濃度模擬氨氮廢水。結(jié)果表明鈷催化劑在耦合了碳納米管后比表面積增大而且催化活性提高了將近2倍。 (3)電加熱-液態(tài)氣相催化法應(yīng)用于液相中原位合成碳納米管的研究,首先嘗試分別用磁控濺射鍍膜法制備的Fe和以浸漬法制備的Co為催化劑,乙醇為碳源生長(zhǎng)碳納米管,結(jié)果表明以Fe為催化劑時(shí)生長(zhǎng)的碳納米管質(zhì)量較好;進(jìn)一步考察了以Fe為催化劑、乙醇為碳源時(shí)微量水的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn)摻水5%時(shí)生長(zhǎng)的碳納米管質(zhì)量最好;考察了不同碳源(甲醇、乙醇、正丙醇)以Fe為催化劑時(shí)生長(zhǎng)碳納米管的情況,結(jié)果表明碳鏈越短(甲醇)生長(zhǎng)的碳納米管質(zhì)量越好。但考慮到甲醇的毒性,后續(xù)試驗(yàn)仍然采用乙醇為碳源;考察了碳源中羥基多少(甲醇、乙二醇、異丙醇)生長(zhǎng)碳納米管的情況;最后對(duì)以無(wú)水乙醇為碳源Fe為催化劑制備的碳納米管的生長(zhǎng)機(jī)理進(jìn)行了分析,得出本文中的碳納米管的生長(zhǎng)方式主要為頂端生長(zhǎng)模式。 (4)在應(yīng)用電加熱-液態(tài)氣相催化法原位生長(zhǎng)碳納米管過(guò)程中,考察了硫、氮等元素?fù)诫s的影響。嘗試在不同雜元素添加量的情況下以無(wú)水乙醇為碳源制備出碳納米管及碳膜結(jié)構(gòu)。 (5)結(jié)合二茂鐵高溫易分解出Fe的性質(zhì),催化劑由前驅(qū)體(二茂鐵)分解生成。考察了不同二茂鐵添加量下生長(zhǎng)碳納米管的質(zhì)量情況,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),當(dāng)二茂鐵和乙醇的質(zhì)量比為1:100時(shí)制備的碳納米管粗細(xì)均勻,定向性較好,且無(wú)定形碳較少。同時(shí)考察了水存在情況下生長(zhǎng)碳納米管的情況,二茂鐵和95%乙醇的質(zhì)量比為1:200時(shí)制得的碳納米管與不含水時(shí)相比含水時(shí)制備的碳納米管長(zhǎng)度較長(zhǎng),定向性好,且無(wú)定形碳的含量更少,這也為液相中直接制備碳納米管提供了新方法。
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號(hào)】：X70

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2752490