【摘要】：本文以廉價(jià)的天然生物質(zhì)材料棕櫚絲(PT)為原料,制備了NaOH改性棕櫚絲(NaOH-PT)、十二烷基苯磺酸鈉改性棕櫚絲(SDBS-PT)和低溫焚燒棕櫚絲(Ash-PT)三種棕櫚絲衍生物吸附劑,并將其應(yīng)用于對(duì)水中陽離子Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Cr(Ⅲ)和陰離子Cr(Ⅵ)的吸附上,對(duì)吸附過程的影響因素及吸附機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)的探討。 本文通過考察在相同吸附條件下,不同改性條件所得的吸附劑對(duì)水中重金屬的去除率得到：NaOH改性的最佳條件——NaOH濃度3%(w/w),改性溫度25℃,改性時(shí)間5h; SDBS改性的最佳條件——SDBS濃度5g·L-1,改性溫度35℃,改性時(shí)間5h。 通過掃描電鏡、比表面積測(cè)定、傅里葉紅外光譜分析、X-ray衍射分析以及Bohem滴定等手段,對(duì)實(shí)驗(yàn)所用的吸附劑進(jìn)行表面特性和活性基團(tuán)的鑒定。分析結(jié)果表明：NaOH和SDBS改性使得棕櫚絲原來閉合的孔道膨脹；低溫焚燒處理的仍保留棕櫚絲的基本骨架,呈蜂窩狀。相對(duì)PT而言,NaOH-PT、SDBS-PT和Ash-PT的比表面積分別提高了232%、116%和408%。NaOH改性能夠有效的提高吸附劑中纖維素的相對(duì)含量；SDBS被有效的接枝到棕櫚絲的表面；低溫焚燒使得活性SiO2更充分的暴露在外。同時(shí)三種吸附劑的的總酸性基團(tuán)均有所下降,總堿性基團(tuán)有所上升。 在PT和NaOH-PT對(duì)Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Cr(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)的吸附研究方面,分別考察了時(shí)間、溫度、初始濃度、溶液pH值、陽離子電解質(zhì)、有機(jī)配位體以及其它重金屬離子的競(jìng)爭(zhēng)對(duì)吸附效果的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：在25℃下,PT和NaOH-PT對(duì)Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Cr(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)的吸附基本在300min之內(nèi)完成；隨著溫度和初始濃度的升高,PT和NaOH-PT對(duì)Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Cr(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)的吸附量均逐漸增加；溶液pH值對(duì)吸附過程影響較大。該吸附過程能夠很高的符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,吸附等溫線其中Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Cr(Ⅲ)同時(shí)符合Langmuir吸附等溫模型和Freundlich吸附等溫模型,Cr(Ⅵ)只滿足Freundlich吸附等溫模型。NaOH改性后對(duì)Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Cr(Ⅲ)吸附量增大,分別提升了190%,96%,104%；對(duì)Cr(Ⅵ)略有降低,降低了1%。NaOH-PT吸附過程AG0,△H在36-188kJ-mol-1范圍內(nèi),△S值在90-217J·(mol·K)-1范圍內(nèi),這些參數(shù)說明吸附過程為自發(fā)進(jìn)行的吸熱反應(yīng)。 在SDBS-PT吸附Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Cr(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)的方面,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：在25℃下,SDBS-PT對(duì)四種重金屬污染物的吸附基本在300min達(dá)到吸附平衡；且相對(duì)于PT的吸附量分別提高55%,45%,78%和17%。在實(shí)驗(yàn)考察的pH(0-7)范圍內(nèi),SDBS-PT對(duì)Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的吸附量逐漸增大,對(duì)Cr(Ⅲ)的吸附量先增加后下降,對(duì)Cr(Ⅵ)的卻逐漸減小。準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型能夠很好的擬合25℃下SDBS-PT對(duì)Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、 Cr(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)的吸附過程,相關(guān)系數(shù)R2均大于0.99。Langmuir吸附等溫模型能夠更好的描述吸附過程。。 對(duì)Ash-PT吸附Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Cr(Ⅲ)的諸多影響因素和吸附特性進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果：相對(duì)于PT, Ash-PT對(duì)Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Cr(Ⅲ)的吸附量分別提高了2800%,1500%,1900%。溶液中陽離子電解質(zhì)(Na+、Ca2+和Fe3+)的存在影響了Ash-PT對(duì)Ni(Ⅱ)、 Cd(Ⅱ)、Cr(Ⅲ)的吸附,且影響程度Fe3+Ca2+Na+;有機(jī)配位體的加入會(huì)降低吸附量,并且不同種類的重金屬離子間存在著競(jìng)爭(zhēng)吸附。該吸附過程的動(dòng)力學(xué)在一定程度上都符合Elovich動(dòng)力學(xué)模型,準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。Langmuir吸附等溫模型能夠極好的描述Ash-PT對(duì)Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Cr(Ⅲ)的吸附過程,其R2值均0.99。熱力學(xué)研究表明,Ash-PT吸附過程為自發(fā)進(jìn)行的吸熱反應(yīng),升高溫度有利于吸附過程的進(jìn)行。
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號(hào)】：X703

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本文編號(hào)：2752308