【摘要】：由于大氣中的顆粒物與人類呼吸系統(tǒng)健康密切相關(guān),且會(huì)引起空氣能見度降低、生態(tài)環(huán)境破壞、全球氣候變化等一系列環(huán)境問(wèn)題,大氣顆粒物污染已引起全球政府和公眾的廣泛關(guān)注。過(guò)去幾十年中,大量研究集中在對(duì)顆粒粒徑小于10μm(PM10)和小于2.5μm(PM2.5)的大氣懸浮顆粒物的質(zhì)量濃度研究上。最近,越來(lái)越多的研究發(fā)現(xiàn),空氣中許多更小的顆粒,如直徑小于100nm的超細(xì)粒子(UFPs)會(huì)對(duì)人類健康產(chǎn)生比PM2.5和PM10更嚴(yán)重的不良影響。因?yàn)樗鼈兺ǔ：械奈⒘吭鼗蚨舅?而且這些粒子具有較高的擴(kuò)散系數(shù),它們可以深入到人類的肺部肺泡,甚至進(jìn)入到血液系統(tǒng)中。顆粒物粒徑的大小對(duì)人類健康問(wèn)題存在潛在傷害。除此之外,通過(guò)測(cè)量大氣中顆粒物的數(shù)量濃度發(fā)現(xiàn),包括室內(nèi)和室外的空氣中,超過(guò)90%的顆粒都是超細(xì)粒子。因此,人們生活在富含這止匕UFPs的空氣中會(huì)增加患心腦肺功能疾病的風(fēng)險(xiǎn)。盡管越來(lái)越多的流行病學(xué)數(shù)據(jù)表明環(huán)境中的超細(xì)粒子與健康狀況變差(如死亡率和發(fā)病率)之間有相關(guān)性,但是這不等于說(shuō)超細(xì)粒子中的所有成份都對(duì)人體有害。目前有證據(jù)表明,含酸的超細(xì)粒子(AUFPs)的數(shù)量濃度與總死亡率、發(fā)病率以及呼吸類疾病入院人數(shù)緊密相關(guān)。除此之外,酸性顆粒物污染還對(duì)環(huán)境造成影響包括降低空氣能見度、破壞環(huán)境和引起氣候變化。因此,從UFPs的總數(shù)中區(qū)分出AUFPs的數(shù)量,量化AUFPs在空氣中的數(shù)譜分布變得非常重要,可以為研究空氣質(zhì)量、流行病學(xué)和政策制定提供有用的數(shù)據(jù)。然而,到目前為止還沒有可靠的技術(shù)可用來(lái)測(cè)量大氣中AUFPs的數(shù)量濃度和粒徑分布�；谝陨显虮菊撐睦肁UFPs的物理化學(xué)特性,研發(fā)了一套新的檢測(cè)方法用于測(cè)量大氣中AUFPs的數(shù)量濃度和粒徑分布。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下： (1)開發(fā)和改進(jìn)了鐵納米薄膜探測(cè)器,系統(tǒng)研究了用探測(cè)器測(cè)量AUFPs數(shù)量和粒徑的方法。通過(guò)實(shí)驗(yàn)生成標(biāo)準(zhǔn)硫酸(H2SO4)或硫酸氫銨(NH4HSO4)微滴和硫酸包覆的固體顆粒,將其通過(guò)高壓靜電沉積在探測(cè)器上,使得酸性粒子與探測(cè)器上的鐵納米薄膜發(fā)生反應(yīng)生成反應(yīng)的斑點(diǎn)。用原子力顯微鏡(AFM)來(lái)檢測(cè)反應(yīng)斑點(diǎn)的尺寸,從而確立酸性顆粒的直徑與其形成反應(yīng)點(diǎn)的大小之間的相關(guān)性。為了驗(yàn)證這種方法的可行性,我們?cè)谙愀勰辰紖^(qū)采樣點(diǎn)實(shí)施了為期三個(gè)月的外場(chǎng)測(cè)試。結(jié)果表明,采用磁控濺射法制備的鐵納米薄膜探測(cè)器抵抗惡劣環(huán)境的性能強(qiáng)。同時(shí)將AFM掃描探測(cè)器而得到的總顆粒(酸性顆粒+非酸性顆粒)數(shù)量濃度結(jié)果與掃描遷移率粒度儀(SMPS)+冷凝粒子計(jì)數(shù)器(CPC)系統(tǒng)測(cè)得的結(jié)果作比較,發(fā)現(xiàn)二者數(shù)據(jù)相近(t-檢驗(yàn),p0.05)；AFM掃描探測(cè)器而測(cè)得的總顆粒的幾何平均直徑(GMD)為52.3±6.9nm,與SMPS+CPC測(cè)量的51.9±3.1nm也表現(xiàn)出很好的一致性。由于鐵納米薄膜探測(cè)器方法測(cè)得的總顆粒與商業(yè)化儀器測(cè)量的數(shù)據(jù)相近,我們有理由推斷此方法測(cè)得的酸性顆粒數(shù)量也是可靠的,可以作為測(cè)量大氣中的AUFPs數(shù)量濃度和粒徑分布的有效工具。 (2)開發(fā)了一種擴(kuò)散式采樣器(DS),將鐵納米薄膜探測(cè)器放置其中用于有效地測(cè)量空氣中AUFPs的數(shù)量濃度和粒徑分布。設(shè)計(jì)的DS是由不銹鋼制成,具有平坦和扁長(zhǎng)的矩形通道(高1.0mm、寬50mm和長(zhǎng)500mm)。鐵納米薄膜探測(cè)器被放置在采樣器內(nèi)部的矩形凹槽內(nèi)用于檢測(cè)酸性顆粒物,凹槽分別沿著通道的長(zhǎng)度被設(shè)置在三個(gè)不同的位置。探測(cè)器暴露在空氣中一段時(shí)間進(jìn)行取樣后,使用AFM對(duì)其表面進(jìn)行掃描,辨別并讀出探測(cè)器表面收集的AUFPs和非酸性超細(xì)粒子的數(shù)量。在取樣前,顆粒在不同探測(cè)器位置上的擴(kuò)散沉積效率必須先通過(guò)擴(kuò)散理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行校準(zhǔn)。校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)：實(shí)驗(yàn)測(cè)量的DS的沉降效率要比理論值高；不同粒徑顆粒的階梯式沉降效率隨著傳輸距離的增加而減��；顆粒的階梯式沉降效率隨流速增大而減小,呈負(fù)的冪指數(shù)關(guān)系。為了驗(yàn)證采樣器的性能,我們?cè)谙愀勰吵菂^(qū)采樣點(diǎn)實(shí)施了為期一個(gè)月的外場(chǎng)測(cè)試,結(jié)果發(fā)現(xiàn),DS+AFM測(cè)量的總顆粒數(shù)量濃度和粒徑分布與SMPS+CPC測(cè)量的數(shù)據(jù)有很好的-致性。此外,我們發(fā)現(xiàn)在5.5-30nm粒徑范圍內(nèi)的UFPs中,AUFPs占據(jù)最大百分比,平均達(dá)到65%,最小百分比(平均8%)則在100-200nm范圍內(nèi)。該結(jié)果顯示在此香港城區(qū)大氣中酸性顆粒物大多存在于超細(xì)小的粒徑范圍內(nèi),酸性顆粒較非酸性顆粒新鮮,可能屬于剛排入大氣中的顆粒物或二次新形成的顆粒物。 (3)考察了采樣期間酸性顆粒物數(shù)量濃度升高的天數(shù),研究濃度升高的原因和影響因素。結(jié)果發(fā)現(xiàn),顆粒物濃度峰值出現(xiàn)在交通高峰時(shí)段(即08：00-09：00和17：00-18：00),和下午(11：00-16：00)時(shí)段。根據(jù)測(cè)量的臭氧(03)和計(jì)算的氣態(tài)硫酸(H2SO4)的濃度表明,下午的濃度高值很可能是由光化學(xué)反應(yīng)引起的新粒子形成(NPF)導(dǎo)致。這些NPF事件頻頻發(fā)生在清潔和干燥的天氣條件下。NPF事件的發(fā)生與環(huán)境中強(qiáng)太陽(yáng)輻射(SR),低的相對(duì)濕度(RH)和低冷凝匯(CS)有密切的關(guān)聯(lián)。除了NPF事件中,我們也發(fā)現(xiàn)了4天核模態(tài)粒子突發(fā)事件,在這些事件中核模態(tài)顆粒(粒徑小于10nm)的數(shù)量濃度急劇增加,但是沒有像NPF事件那樣生長(zhǎng)到較大粒徑的顆粒。這些突發(fā)事件通常伴隨著高濃度的氣態(tài)污染物,例如二氧化硫(S02),氮氧化物(N0x)和一氧化碳(C0)。從這些不同于NPF事件的特性表明,突發(fā)事件中這些核模態(tài)粒子的急劇升高并非由光化學(xué)反應(yīng)引起的,可能是從當(dāng)?shù)氐娜紵粗苯优欧诺摹?br> 【學(xué)位授予單位】：武漢大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：X831
【圖文】：

切割時(shí)我們從背面切割晶片，確保沒有污染或破壞了鐵膜表面。切割完之后（如圖2-2所示）沿切割線將整個(gè)晶片分成統(tǒng)一大小的探測(cè)器，并分別獨(dú)立放置在樣品盒的孔內(nèi)（圖2-3)，保證樣品之間不會(huì)互相污染。樣品盒同樣置于干燥l#氣環(huán)境卜-保存。17

后（如圖2-2所示）沿切割線將整個(gè)晶片分成統(tǒng)一大小的探測(cè)器，并分別獨(dú)立放置在樣品盒的孔內(nèi)（圖2-3)，保證樣品之間不會(huì)互相污染。樣品盒同樣置于干燥l#氣環(huán)境卜-保存。17

38種空氣動(dòng)力學(xué)直徑顆粒物在Grimm-SMPS里的穿透率。如見圖2-4 (黑點(diǎn)）所示，我們實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了數(shù)據(jù)擬合，并跟GRIMM公司提供的理論曲線相比較，結(jié)果發(fā)現(xiàn)在15-5()nm顆粒物粒徑范丨韋I內(nèi)理論曲線與實(shí)驗(yàn)數(shù)18

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