【摘要】：隨著人類活動的不斷加劇,城市化進(jìn)程的加快,經(jīng)濟(jì)的快速增長,我國城市大氣顆粒物污染成為嚴(yán)重的環(huán)境問題之一,其中大部分城市的首要空氣污染物在絕大部分天數(shù)均為可吸入顆粒物。大氣顆粒物不僅是大氣環(huán)境中危害較大的污染物,而且對氣候變化、大氣能見度和人體健康等方面都產(chǎn)生重要影響。因此,城市大氣顆粒物污染已成為國內(nèi)外研究的熱點(diǎn)。本文著重研究蘭州市大氣顆粒物污染的化學(xué)特征以及沙塵天氣對其變化的影響。首先分析了近10年來蘭州空氣污染的變化特征,探討了SO2、NO2和PM1o的年、月和季節(jié)變化特征及趨勢,評價了蘭州市空氣污染的主要特征。特別是首次長時間連續(xù)對顆粒物PM10和PM2.5以及降水進(jìn)行了綜合采集,系統(tǒng)地分析了這些樣品的化學(xué)組分,研究了它們的變化及其可能的影響因素,彌補(bǔ)了以往此方面研究的不足。并從顆粒物化學(xué)組分變化角度探討了沙塵天氣這種流動的顆粒物大污染源對蘭州地區(qū)大氣環(huán)境質(zhì)量的影響。主要研究結(jié)果如下： (1)研究結(jié)果顯示,蘭州市是我國污染比較嚴(yán)重的城市之一,總體上屬于典型的煤煙型污染,其中西固區(qū)局部呈現(xiàn)石油型污染。蘭州的首要污染物是PM10, SO2、NO2污染相對較輕。PM10、SO2和NO2的污染濃度的年變化呈現(xiàn)明顯的季節(jié)性,冬季采暖期污染嚴(yán)重、濃度高,夏季污染較輕。從近10年的統(tǒng)計結(jié)果看,PM10全部年份超標(biāo)嚴(yán)重,SO2部分年份超標(biāo),NO2尚未超標(biāo)。從污染濃度趨勢分析結(jié)果看,PM10和SO2質(zhì)量濃度呈顯著下降趨勢,反映出蘭州市大氣污染治理成效顯著；但是由于城市汽車保有量的迅速增加,導(dǎo)致NO2質(zhì)量濃度緩慢上升。與此同時,通過蘭州市大氣環(huán)境中污染物濃度與氣象觀測數(shù)據(jù)的相關(guān)分析,揭示了不同氣象因素對環(huán)境空氣質(zhì)量的影響程度。 (2)揭示了冬春兩季大氣顆粒物PM2.5和PM10之間的相互關(guān)系,冬季PM2.5/PM10的比值高于春季,春季沙塵對粗顆粒物影響較大。當(dāng)冬季發(fā)生沙塵天氣的時候,大氣顆粒物同樣顯示為粗粒子性并跟春天沙塵天氣類似。春季沙塵天氣可造成顆粒物濃度異常升高,造成大氣顆粒物PM10的濃度達(dá)到最高值。顆粒物樣品化學(xué)組分分析表明,大氣顆粒物中絕大多數(shù)無機(jī)離子的平均濃度在冬季大于春季,這是由于冬季污染源源排放量大、而邊界層大氣擴(kuò)散能力差的緣故。蘭州市冬季PM10中離子物種質(zhì)量濃度排序為SO42-NO3-NH4+Cl-,春季為SO42-Ca2+NO3-Cl-,這四種離子分別占總離子質(zhì)量的84.8%和83.5%。而PM2.5中離子物種質(zhì)量濃度排序在冬季為SO42-NH4+NO3-Cl-,在春季為SO42-NO3-Ca2+NH4+,這四種離子分別占總離子質(zhì)量的89.3%和83.1%。在所有離子中SO42-是含量最高的離子,這跟蘭州燃煤能源結(jié)構(gòu)有關(guān)聯(lián)。隨著季節(jié)的變化,九種離子占顆粒物質(zhì)量濃度也在20%～50%之間變化。那些與燃煤有關(guān)的離子濃度卻呈現(xiàn)出其濃度冬季要比春季高的特征。污染離子的粒徑分布隨著濃度的增加沒有顯著變化,但春季沙塵天氣期間地殼離子的粒徑分布變大。另外,硝酸鹽與硫酸鹽的比例分析表明,總體上當(dāng)?shù)毓潭ㄔ磁欧诺呢暙I(xiàn)大于流動污染源。對顆粒物PM10所做的源解析表明,冬季燃煤是PM10的主要來源。 (3)降水的化學(xué)組成特征很大程度反映了當(dāng)?shù)卮髿猸h(huán)境質(zhì)量狀況,對采樣期內(nèi)的分析結(jié)果表明,蘭州降水pH平均值為6.18,呈中性；電導(dǎo)率平均值為72.4μS/cm,表明蘭州市大氣顆粒物污染嚴(yán)重。在所有樣品中,只有一個樣品是呈現(xiàn)酸性。在降水中Ca2+和NH4+是主要的陽離子,它們分別占陽離子總質(zhì)量的68.5%和16.0%；SO42-和NO3-是主要陰離子,二者分別占陰離子總質(zhì)量的70.0%和23.4%。蘭州降水中SO42-和Ca2+的離子濃度值遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于國內(nèi)其他城市,顯示蘭州既是一個受煤煙型污染嚴(yán)重的城市,也是一個受外來沙塵污染嚴(yán)重的城市。由于高濃度的堿性離子(主要是Ca2+和NH4+)對中和雨水中的酸性物質(zhì)起了重要的作用,因此,蘭州降水的酸化現(xiàn)象并不嚴(yán)重,并且降水中主要陽離子組分含量年內(nèi)變化顯示春季遠(yuǎn)高于夏秋季的特征。蘭州降水SO42-/NO3-值為5.4,表明屬于燃煤型大氣污染。此外,觀測結(jié)果還表明,蘭州降水對大氣污染物有清除作用,尤其對顆粒物去除作用明顯。 (4)沙塵天氣是造成我國北方大多數(shù)城市發(fā)生重污染事件的主要原因,尤其是在春季。當(dāng)沙塵天氣影響蘭州時可在短時間內(nèi)使得大氣顆粒物濃度快速升高。本文通過對沙塵天氣發(fā)生期間蘭州市大氣顆粒物化學(xué)組分動態(tài)變化的分析,發(fā)現(xiàn)沙塵天氣影響蘭州期間,地殼離子(如Ca2+)質(zhì)量濃度大幅度上升,與此同時,當(dāng)?shù)嘏欧诺奈廴倦x子(如NO3-等)濃度卻明顯降低。此外,使用后向軌跡模式推算沙塵入侵路徑,確定了影響蘭州地區(qū)沙塵天氣過程的源地和移動路徑�？傊�,沙塵天氣發(fā)生期間由沙漠戈壁區(qū)傳輸過來的沙塵明顯加重了蘭州城市大氣顆粒物污染的同時,由于沙塵吸附、沉降的拖曳作用以及風(fēng)速加大造成的大氣擴(kuò)散能力加強(qiáng)等的綜合效應(yīng),卻使得當(dāng)?shù)嘏欧诺奈廴疚餄舛让黠@降低了。
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號】：X513
【圖文】：

月份圖2一2蘭州市 2001~2010年污染物月平均濃度的變化蘭州市空氣質(zhì)量具有明顯的季節(jié)特征如圖2一3，從圖中可以明顯的看出:(1)50:和NO:的季平均濃度值冬季最高，夏季最低，這與前面的污染物的月平均質(zhì)量濃度年變化分析一致;而50:和NO:的質(zhì)量濃度值按季節(jié)分布由重到輕依次相同，都是為:冬季>秋季>春季>夏季。 (2)PM;。的質(zhì)量濃度值按季節(jié)分布由重到輕依次為:冬季>春季>秋季>夏季，而冬春兩季相差不大;春季沙塵天氣使得PMI。濃度在春季升高，但是大風(fēng)對氣態(tài)污染物502和NO:卻起著清除作用，因而春季50:和NOZ的濃度略低于秋季。

本文編號：2740783