【摘要】：受自然條件、人口激增、經濟發(fā)展、突發(fā)事件等影響,各種各樣的污染物不斷進入到水環(huán)境中。吸附作為高效、低成本、易于操作的水污染處理工藝,對于控制污染范圍、清除水體污染、改善生態(tài)環(huán)境具有突出的實用價值。本文的研究圍繞著氟離子、雙酚AF (BPAF)、2-氯苯酚(2-CP)這三種水中典型污染物的吸附去除系統展開。首先通過實驗篩選出針對氟離子、BPAF、苯酚類化合物的高效商品化吸附劑及具有潛力的低成本吸附劑,并初步探討了污染物吸附去除的作用機理,為應急水處理提供基礎數據。然后以沸石為主體,研究了不同的改性沸石分別吸附去除氟離子、BPAF、2-CP的性能并探明了吸附機理,為拓展沸石的功能與應用提供了實驗依據,為改性沸石在水處理中的應用提供了技術基礎。具體結論包括：(1)基于吸附動力學及吸附等溫線模型的理論假設進行原始公式整理,不同吸附模型在應用時應遵循其理論假設和適用范圍。在實驗數據與吸附模型擬合中,利用線性方法獲得的決定系數值來判斷最匹配吸附模型的方法存在理論缺陷,非線性擬合方法是研究吸附體系動力學和吸附等溫線的正確方法,加入誤差函數優(yōu)化擬合結果評價,進而更準確地用最佳模型參數對吸附規(guī)律進行分析�；谖綄嶒灁祿䲠M合的最佳吸附等溫式中的相關參數進行熱力學參數的計算是最為準確的方法。(2)針對水中氟離子污染,商品化吸附劑的篩選結果表明γ-氧化鋁和粉末活性炭有較好的除氟效果,人造沸石具有一定的除氟效果,而且均在酸性條件下除氟效果更佳；氟離子分別通過范德華力,離子交換,氫鍵作用力吸附到人造沸石、γ-氧化鋁和顆�；钚蕴可稀６喾N商品化吸附劑對水中BPAF的吸附去除效果均不理想,這與BPAF強吸電性的6F基團相關。顆粒和粉末活性炭對苯酚類系列污染物的吸附去除效果明顯,酸性條件更有利于污染物的吸附去除,而其他吸附劑則對這一系列污染物幾乎沒有去除效果；隨著污染物疏水性的增強,兩種活性炭對苯酚類系列污染物的吸附容量增大,疏水作用和靜電相互作用是活性炭吸附苯酚類污染物的主要機制。從環(huán)保、經濟、實用的角度出發(fā),沸石是極具潛力的商品化吸附劑。(3)制備的殼聚糖改性沸石(Ch-Z)通過表征分析證明殼聚糖在沸石表面上部分負載,但對氟離子的吸附容量是沸石的三倍。pH、共存離子、溫度等環(huán)境因素對Ch-Z吸附氟離子有顯著影響：吸附的最適pH范圍是5.0±0.5；由于共存離子會引起環(huán)境pH值的變化從而影響Ch-Z對氟離子的吸附,水中陰離子的存在對Ch-Z除氟會產生抑制作用；溫度升高有有利于氟離子在Ch-Z上的吸附。吸附過程是非均相吸附,靜電引力是Ch-Z吸附去除水中氟離子的主要機理,而且Ch-Z在除氟實踐取得良好的效果,因此具有很好的應用前景和推廣價值。(4)表面活性劑膽酸鈉(NaC)存在條件下BPAF在Ch-Z上的吸附效果明顯提高,吸附劑的最佳投放量為1g/LCh-Z和1.68 mmol/L NaC,此時BPAF的去除效率可高達78%。Ch-Z和NaC的共同作用可以促進BPAF的快速吸附去除,而且在較寬的BPAF濃度和pH值變化范圍內(6-10)保持較高的吸附能力。NaC在Ch-Z上的吸附以及BPAF和NaC之間的疏水作用是NaC存在條件下Ch-Z對BPAF吸附增強的主要機理,為水環(huán)境內分泌干擾物的污染去除提供新思路。(5)與傳統的二步法工藝相比,沸石/表面活性劑(十六烷基三甲基溴化銨,CTAB)一體化工藝可以大幅度提高2-CP快速吸附去除的效果。兩種工藝中表面活性劑在沸石表面形成不同構象對2-CP的吸附有不同程度的促進作用,體化工藝中沸石表面形成了松散的表面活性劑雙層構象增加了疏水位點,通過表面吸附和疏水分配作用提高了2-CP吸附去除效果。研究了沸石/表面活性劑一體化工藝的實驗參數,一體化工藝中最佳投放比例為(1g/L Na-zeolite)/(0.33 g/L CTAB),而且在酸性偏中性的pH條件下以及較寬的污染物濃度和溫度范圍內可以保持較高的污染物吸附去除率。吸附劑經過多次再生并在每次循環(huán)吸附時補充一定的表面活性劑有助于保持較好的2-CP的吸附去除效果,進一步驗證了一體化工藝替代傳統的二步法工藝吸附去除2-CP的可行性。
【學位授予單位】：武漢大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X703;O647.3
【圖文】：

析過程在ＵＣＩＮＥＴ６軟件中完成（Ｚｈｕａｎｇ邋ｅｔ邋ａｌ．，２０１３），可繪制成國家和地區(qū)的合逡逑作關系網，其中節(jié)點大小表示國家合作文獻數量，連線的粗細表示兩個國家間的逡逑合作強度。有關水環(huán)境研究的國家和地區(qū)的合作關系網（圖１．３）中節(jié)點的大小逡逑對比明顯，美國、加拿大、德國、英國和中國發(fā)表的國際合作文獻數相對較多。逡逑根據連線的粗細可知，美國在國際合作網絡中占有核屯、位置，與加拿大、中國和逡逑德國等國家在水環(huán)境研究領域的合作較為緊密。逡逑ｍ逡逑圖１．３國家和地區(qū)的合作關系問逡逑Ｆｉｇｕｒｅｌ．３邋Ｃｏｏｐｅｒａｔｉｏｎ邋ｎｅｔｗｏｒｋ邋ｏｆ邋ｃｏｕｎｔｒｉｅｓ／ｔｅｒｒｋｏｒｉｅｓ．逡逑８逡逑

③＂Ｌ＂型逡逑當吸附質的濃度增加，溶液中剩余化合物的濃度與吸附在固體上的化合物濃逡逑度之間的比例降低，呈現出一個曲線（圖１．４ｂ）。它表明吸附劑的吸附逐漸飽和，逡逑通常又分兩種情況：（０曲線達到接近飽和狀態(tài)（吸附劑具有有限的吸附能力），逡逑Ｗ及（ｉｉ）曲線沒有達到飽和狀態(tài)（吸附劑沒有清楚地顯示出有限的吸附能力）。逡逑③

【參考文獻】

相關期刊論文 前10條

1 俞娟;王曉東;黃培;;石墨烯/聚合物納米復合材料研究進展[J];化工進展;2014年S1期

2 李青云;趙良元;林莉;吳敏;黃茁;;突發(fā)性水污染事故應急處理技術研究進展[J];長江科學院院報;2014年04期

3 李君敬;劉惠玲;程修文;;氯酚廢水處理方法研究進展[J];工業(yè)水處理;2013年09期

4 王斌;鄧述波;黃俊;余剛;;我國新興污染物環(huán)境風險評價與控制研究進展[J];環(huán)境化學;2013年07期

5 張曉健;陳超;米子龍;王成坤;;飲用水應急除鎘凈水技術與廣西龍江河突發(fā)環(huán)境事件應急處置[J];給水排水;2013年01期

6 陳水飛;張煥禎;王智麗;湯宣林;潘麗娜;;天然活化沸石負載殼聚糖對高氟水的處理[J];環(huán)境科學與技術;2012年07期

7 ;Removal of polycyclic aromatic hydrocarbons and phenols from coking wastewater by simultaneously synthesized organobentonite in a one-step process[J];Journal of Environmental Sciences;2012年02期

8 霍俊梅;肖舉強;李立軍;;改性沸石去除水中氟化物性能研究[J];安全與環(huán)境學報;2011年06期

9 李效紅;趙保衛(wèi);朱琨;郝學奎;;β-環(huán)糊精改性沸石去除水中硝基苯酚(英文)[J];Chinese Journal of Chemical Engineering;2011年06期

10 彭小明;周后珍;謝翼飛;譚周亮;李旭東;;石油類突發(fā)水污染事故應急處理技術研究進展[J];安全與環(huán)境學報;2011年05期

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1 陳維杰;;高氟地下水的成因類型與處理技術[A];提高全民科學素質、建設創(chuàng)新型國家——2006中國科協年會論文集[C];2006年

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1 爨謙;二氧化鈦的表面結構、化學吸附及其光催化特性的密度泛函理論研究[D];華東理工大學;2014年

2 梁鵬;稀土改性殼聚糖樹脂的制備、表征及對氟離子的吸附特性研究[D];中國海洋大學;2013年

3 林明利;應對水源突發(fā)氯苯污染的吹脫—吸附技術效能及機制研究[D];哈爾濱工業(yè)大學;2012年

4 張凱;水污染公共安全事件預警信息管理系統構建研究[D];華中科技大學;2011年

5 郭力;β-環(huán)糊精修飾納米二氧化鈦的吸附與光催化性能研究[D];武漢大學;2011年

6 劉曉軍;耐高溫高比表面積活性氧化鋁的制備與性能研究[D];東北大學;2009年

7 趙德明;US/UV系統催化氧化降解酚類有機物的研究[D];浙江大學;2003年

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1 楊曉溪;雙酚AF和全氟化合物對斑馬魚的毒性效應研究[D];華中農業(yè)大學;2014年

2 趙夢華;改性活性氧化鋁表面酸度與吸附量的關系研究[D];北京化工大學;2013年

3 周蕾;多壁碳納米管的改性及其吸附性能研究[D];中南大學;2013年

4 閻正南;類水滑石復合氟吸附劑的制備及其除氟特性研究[D];華中科技大學;2012年

5 朱雙美;碳納米管的修飾及吸附性能研究[D];鄭州大學;2007年

本文編號：2739221