【摘要】：煤灰產(chǎn)量大,環(huán)境危害較大,富鈾煤灰還可能造成嚴重的環(huán)境放射性污染,但其潛在經(jīng)濟價值高。本文以富鈾煤灰中的放射性核素鈾為主要研究對象,針對煤灰中鈾的賦存形態(tài)和回收方法開展研究工作,提出并構(gòu)建了一套實驗室規(guī)模富鈾煤灰中鈾的回收工藝方法,為富鈾煤灰資源化和無害化處理開辟了新道路。重點開展了鈾賦存形態(tài)、回收技術(shù)方法建立與工藝技術(shù)參數(shù)獲取、鈾提取機理及灰堆周邊環(huán)境等方面的研究,解決了煤灰放射性去除、有價值成分回收中的技術(shù)難點問題,實現(xiàn)了煤灰中鈾的回收和放射性的分離。系統(tǒng)研究了煤灰灰堆所造成的環(huán)境污染情況,確定了當?shù)赝寥朗艿絿乐氐闹亟饘俸头派湫院怂匚廴?環(huán)境土壤、植物等樣品中重金屬含量按照BaMnSbCrPbUCuNiCdCo的秩序遞減,其中Ba、Mn、Sb的含量分別高達15492、2417和281 mg/kg。受污染土壤及煤灰中α放射性比活度為3000~5000 Bq/kg,β放射性比活度為11000~14000 Bq/kg。根據(jù)重金屬伴生賦存關(guān)系確定Co、Mn、Ni呈顯著正相關(guān),據(jù)此可以判斷其遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律并制定適宜的環(huán)境管理措施。煤灰中的鈾主要分布于鐵氧化物和殘渣態(tài)中,分別占34.9%和59.1%。殘渣態(tài)鈾賦存于玻璃相及方石英相中,以Fe/Al/Si/O富集相為主。使用同步輻射分析方法分析并確定煤灰中的鈾主要以UO_3、U_3O_8和UO_2形式存在,分別占12.1%、71.8%和18.7%,磁選后的富鐵灰中鈾以UO_2(91.9%)為主。根據(jù)煤灰中鈾的賦存狀態(tài),建立了高效浸取回收鈾及其它有價值組分的氯化鈣焙燒-硝酸浸取技術(shù)方法。該方法不僅可針對性破解鈾賦存的礦相,還可實現(xiàn)多組分的協(xié)同回收。優(yōu)化固液比、焙燒溫度、焙燒時間、浸取溫度、浸取時間、酸度等關(guān)鍵工藝參數(shù)后,在物料質(zhì)量比0.5:1,900℃焙燒2h,80℃浸取4h的條件下,鈾的提取率大于99%,氧化鋁的浸出率達93.21%,實現(xiàn)了鈾和鋁的同時回收。深入研究了煤灰資源化工藝過程中涉及的反應(yīng)機理,確定了焙燒熟料中易溶于硝酸的鈣鐵榴石、鈣長石、鈣硅石、鈣鋁石和方石英等新物相。酸浸尾渣殘留組分主要為無定型二氧化硅,可用作建材輔料。純化回收的鈾、鋁可直接制備得到八氧化三鈾與氧化鋁產(chǎn)品。
【學(xué)位授予單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X591;TL212.5
【圖文】：

焙燒所產(chǎn)生的新物相。隨后在焙燒和酸浸過程中對其進確定鈾及其它有價值元素有效浸出的原理，考察鈾在焙的轉(zhuǎn)化，從而進一步了解鈾能夠高效浸出的機理。煤灰鈾氯化鈣焙燒回收關(guān)鍵參數(shù)確定中鈾的浸出率考察氯化鈣焙燒回收方法的關(guān)鍵參數(shù)。分析，在機理研究的基礎(chǔ)上，對焙燒溫度、焙燒時間、間等關(guān)鍵技術(shù)參數(shù)進行優(yōu)化研究。分析經(jīng)濟、能耗、物害性等，確定氯化鈣焙燒回收提取的的關(guān)鍵技術(shù)參數(shù)。最優(yōu)方法進行技術(shù)經(jīng)濟分析，評價其可行性。對整套技術(shù)濟效益分析、環(huán)境綜合評價等進行分析，分別明確在原調(diào)試，系統(tǒng)運行和廢物處理等各個環(huán)節(jié)的能量平衡、成濟性，判斷經(jīng)濟和環(huán)境綜合收益，以優(yōu)化整個工藝流程路線

植物 4水樣 2765 礦區(qū)煤灰 3土壤 6植物 4水樣 2馬鹿坑林場煤灰 3土壤 6植物 4水樣 2集的煤灰樣品用粉碎機粉碎，混勻過篩后，105℃烘干 24h 至恒物樣品先用自來水洗凈，再用蒸餾水第二次沖洗，將根、莖、葉樣品放入烘箱中 105℃殺青 30min 后，將溫度降至 60-80℃，烘干磨碎。

【參考文獻】

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本文編號：2737904