【摘要】： 富營(yíng)養(yǎng)化日益嚴(yán)重的太湖貢湖灣水源地,面臨有毒藍(lán)藻的代謝產(chǎn)物微囊藻毒素和藍(lán)藻腐爛分解或次生代謝含硫衍生物的污染威脅。微囊藻毒素是肝癌和腸癌的促發(fā)劑,通過(guò)生物累積或食物鏈從肝癌、腸癌高發(fā)到生育畸形等多方面對(duì)人類(lèi)健康構(gòu)成威脅。藍(lán)藻腐爛分解含硫衍生污染物引起水源地水質(zhì)惡化,使感官水質(zhì)下降。為保障水源地供水安全,論文依托國(guó)家科技支撐計(jì)劃課題“水源地取水口藍(lán)藻水華削減與水質(zhì)改善技術(shù)研究及示范”專(zhuān)題“水源地取水口藍(lán)藻毒素以及衍生污染物監(jiān)測(cè)”,以太湖貢湖灣水源地及其藍(lán)藻應(yīng)急消減工程示范區(qū)為研究區(qū)域,基于衛(wèi)星遙感影像數(shù)據(jù)進(jìn)行太湖藍(lán)藻水華的暴發(fā)動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)；基于酶聯(lián)免疫吸附測(cè)試技術(shù)建立快速、簡(jiǎn)潔的微囊藻毒素檢測(cè)方法,監(jiān)測(cè)藍(lán)藻應(yīng)急消減工程示范區(qū)實(shí)施物理、生物控藻措施后,圍格內(nèi)、外水柱中微囊藻毒素的差異,為水源地水華藍(lán)藻應(yīng)急消減提供理論基礎(chǔ)；基于青�；【鶴67建立水源地水質(zhì)急性毒性快速診斷方法,為水源地微囊藻毒素快速、應(yīng)急監(jiān)測(cè)提供技術(shù)支持；建立抽提-固相萃取預(yù)濃縮-高效液相色譜檢測(cè)方法測(cè)試水源地生態(tài)系統(tǒng)各環(huán)境介質(zhì)中累積的微囊藻毒素；以藍(lán)藻粗提液研究微囊藻毒素對(duì)水稻種子萌發(fā)和梨形環(huán)棱螺的生物毒性；通過(guò)實(shí)驗(yàn)室內(nèi)模擬藍(lán)藻腐爛分解過(guò)程,建立SPME-GC/MS方法定性檢測(cè)藍(lán)藻腐爛分解產(chǎn)生的異味物質(zhì),定量研究藍(lán)藻腐爛分解的含硫衍生污染物釋放規(guī)律。主要研究結(jié)果如下： (1)應(yīng)用衛(wèi)星遙感影像數(shù)據(jù)監(jiān)測(cè)太湖貢湖灣歷年的藍(lán)藻水華暴發(fā)動(dòng)態(tài),監(jiān)測(cè)到2005年以來(lái),以前很少發(fā)生藍(lán)藻水華的貢湖灣,每年開(kāi)始有大面積藍(lán)藻水華覆蓋,2007年以后發(fā)生水華的頻率明顯增加。2009年7、8月在貢湖灣發(fā)生大面積藍(lán)藻水華。從太湖貢湖灣的歷史水質(zhì)數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn),1987年-2003年太湖貢湖灣水質(zhì)指標(biāo)平穩(wěn)波動(dòng)(TP最高0.1mg·L-1),NH3-N緩慢上升。2005年貢湖水質(zhì)迅速惡化,NH3-N最高達(dá)1.42mg·L-1,TP最高達(dá)0.25mg·L-1,Ch1-a最高達(dá)47.6μg·L-1。2009年在研究區(qū)域內(nèi)測(cè)得TP最高達(dá)0.269mg·L-1,水華暴發(fā)時(shí)Ch1-a最高達(dá)703.04μg·L-1。 (2) 2009年3月至2010年2月水源地水柱中溶解態(tài)微囊藻毒素濃度范圍為ND-0.554μg·L-1。圍格外各樣點(diǎn)水柱中溶解態(tài)MCs 3、4月,7、8月和12月濃度較高。圍格外各樣點(diǎn)水柱中總MCs自水華暴發(fā)后明顯增加,10月出現(xiàn)下降趨勢(shì)�？瞻讓�(duì)照圍格5水樣中溶解態(tài)MCs低于其它圍格,可能是由于生物控藻措施的生態(tài)脅迫效應(yīng)和浮水植物的聚藻效應(yīng)增加了圍格內(nèi)溶解態(tài)微囊藻毒素的釋放。圍格內(nèi)各樣點(diǎn)水柱中總MCs在藍(lán)藻水華暴發(fā)后明顯增加。除圍格1總MCs低于空白對(duì)照圍格5外,圍格2、3、4總MCs均高于空白對(duì)照圍格5。由此推斷圍格1采取的鰱鳙魚(yú)控藻效果優(yōu)于其它生物控藻工程措施。 (3)圍格內(nèi)溶解態(tài)MCs由于生態(tài)脅迫效應(yīng)高于同時(shí)期圍格外水柱中溶解態(tài)MCs,水動(dòng)力條件較好的圍格外采樣點(diǎn)9和10溶解態(tài)MCs含量較低,但受外源MCs污染的風(fēng)險(xiǎn)也較大。水柱中總MCs除圍格1外,圍格內(nèi)總MCs平均濃度高于圍格外水柱中總MCs,圍格和浮水植物減弱了水動(dòng)力條件,營(yíng)造了藍(lán)藻水華原地暴發(fā)的環(huán)境條件,因此利用圍格等物理控藻工程阻擋外源水華藍(lán)藻污染是可行的,但不適用于消減局部水域藍(lán)藻。浮水植物在工程示范區(qū)內(nèi)控藻效果較差,容易促使微囊藻聚集,并有可能因?yàn)樯鷳B(tài)脅迫效應(yīng)加劇溶解態(tài)MCs污染。 (4)基于淡水發(fā)光菌青�；【鶴67建立了水源地水質(zhì)的急性毒性快速診斷方法。確定了pH值5.0-9.0、起始菌密度10萬(wàn)-20萬(wàn)和測(cè)試時(shí)間20-30min為青�；【鶴67急性毒性測(cè)試體系的最佳測(cè)試條件。微囊藻毒素MC-LR單一污染物發(fā)光細(xì)菌Q67半數(shù)發(fā)光抑制濃度(EC50)為1.96mg·L-1。 (5)將青�；【糜跈z測(cè)微囊藻毒素的毒性時(shí),Q67急性毒性效應(yīng)不同于對(duì)重金屬、有機(jī)污染等毒性物質(zhì)的毒性效應(yīng),測(cè)試微囊藻毒素導(dǎo)致的微毒水體時(shí),毒性效應(yīng)不僅表現(xiàn)為輕微抑制發(fā)光,更多情況下表現(xiàn)為刺激發(fā)光。太湖貢湖灣水源地藍(lán)藻應(yīng)急消減工程區(qū)圍格內(nèi)各樣點(diǎn)水質(zhì)Q67急性毒性測(cè)試結(jié)果變化比較一致,3、4月水質(zhì)急性毒性效應(yīng)為刺激發(fā)光,6、7、8月為輕微抑制發(fā)光,9、10月為強(qiáng)刺激發(fā)光。不同時(shí)段各樣點(diǎn)水柱溶解態(tài)MCs的平均濃度和Q67樣點(diǎn)平均急性毒性效應(yīng)之間相關(guān)性較明顯,相關(guān)系數(shù)為0.643�？紤]到微囊藻毒素對(duì)青�；【鶴67急性毒性效應(yīng)的獨(dú)特性,水樣Q67急性毒性相對(duì)發(fā)光率低于80%或刺激發(fā)光相對(duì)發(fā)光率高于120%,可作為水質(zhì)急性毒性綜合評(píng)價(jià)無(wú)毒趨向微毒的參考指標(biāo)。 (6) 2009年貢湖灣藍(lán)藻水華以惠氏微囊藻為主,藻漿產(chǎn)毒能力9月初的藻類(lèi)最大(174.27μgMC-LR·g-1DW、162.69μg MC-RR·g-1DW)。富集在野生茭白、四角野菱和紅菱三種植物各器官內(nèi)的微囊藻毒素以茭白葉內(nèi)富集量最高(10.44μg MCs·g-1 DW),四角野菱幼果中微囊藻毒素的富集量為1.97μMC-LR·g-1DW、0.69μg MC-RR·g-1DW,高于四角野菱根的生物富集量。梨形環(huán)棱螺體內(nèi)富集的MC含量與2005年在太湖梅梁灣和2006年在巢湖螺類(lèi)測(cè)得的富集量相當(dāng)(環(huán)棱螺(整體動(dòng)物)的MCs最大值為4.66μg·g-1DW)。野生白鰱腸和肝臟中MC-LR的最大富集量分別為7.22μg·g-1 DW和7.63μg·g-1 DW,MC-RR的最大富集量分別為5.51μg·g-1 DW、3.75μg·g-1 DW。白鰱魚(yú)肉中MC的富集量(3.69μg·g-1DW)與2006年在太湖梅梁灣采集的白鰱(1.65μg·g-1DW)相比稍有增加。太湖貢湖灣水源地采集的底泥樣品中測(cè)得MC最大值為1.18μgMC-LR.g-1 DW和O.72μg MC-RR·g-1DW。4組樣品共測(cè)試12個(gè)樣品,只有1個(gè)樣品中未檢出MC-LR.(7)不同濃度梯度的微囊藻毒素對(duì)水稻種子萌發(fā)的生理學(xué)指標(biāo)如吸水率、發(fā)芽率、根系活力TTC、葉綠素含量以及葉綠素a與葉綠素b的比值等均表現(xiàn)出高濃度微囊藻毒素的抑制效應(yīng)較強(qiáng)。梨形環(huán)棱螺對(duì)微囊藻毒素的蓄積作用明顯,蓄積系數(shù)為1.86。梨形環(huán)棱螺的MC-LR半致死劑量約為15.49 - 28.79μg·L-1。外推向人群時(shí),人類(lèi)的MC-LR安全限量參考濃度為0.025μg MC-LR eq·kg-1 BW(0.015-0.029μg MC-LR eq·kg-1 BW).(8)藍(lán)藻腐爛分解時(shí)微囊藻毒素的最大釋放量出現(xiàn)在第3或第4天,最大釋放量MC-LR和MC-RR分別是本底值的60倍和64倍,最大濃度分別為8.32μg MC-LR·L-1、14.04μg MC-RR·L-1,換算成藍(lán)藻的產(chǎn)毒能力分別為2.46μg MC-LR·g-1 FW和4.31μgMC-RR·g-1FW.(9)建立了固相微萃取-氣質(zhì)聯(lián)用技術(shù)(SPME-GC/MS)檢測(cè)含硫衍生污染物的方法。在水源地水樣、藍(lán)藻腐爛水樣和腐爛藻樣中以SCAN掃描方式均檢測(cè)出β-環(huán)檸檬醛、吲哚、苯酚、甲基苯酚和硫醇硫醚類(lèi)等藍(lán)藻代謝產(chǎn)物或次生代謝產(chǎn)物。藍(lán)藻腐爛產(chǎn)物異味物質(zhì)的組份分析證實(shí)2007年5月底貢湖灣的污水團(tuán)是大量藍(lán)藻堆積腐爛所致。(10)藍(lán)藻腐爛水樣中二甲基三硫的最大釋放量出現(xiàn)在第7天或第8天,最大釋放量達(dá)本底值的383倍。腐爛藻樣釋放的二甲基三硫10天內(nèi)分別在第3天和第9天出現(xiàn)峰值；腐爛水樣中二甲基二硫的釋放過(guò)程平緩,持續(xù)時(shí)間較長(zhǎng)；藍(lán)藻腐爛水樣二甲基硫在第8天或第9天出現(xiàn)最大釋放量,其釋放過(guò)程緩慢,釋放量波動(dòng)范圍較大�；谏鲜鲅芯拷Y(jié)果,太湖貢湖灣水源地正經(jīng)受著水華藍(lán)藻代謝產(chǎn)物和含硫衍生物的污染威脅,建立完善的藍(lán)藻水華預(yù)警體系和采取有效的藍(lán)藻消減工程措施是水源地取水安全的重要保障。由于青�；【鷳�(yīng)用在微囊藻毒素污染的水體測(cè)試時(shí)生物急性毒性效應(yīng)的獨(dú)特性,應(yīng)用青�；【鶴67快速診斷藍(lán)藻水華水質(zhì)變化的快速診斷技術(shù)還需進(jìn)一步完善；SPME-GC/MS定性地檢測(cè)出藍(lán)藻腐爛分解釋放的含硫衍生異味物質(zhì),但由于從水樣中萃取揮發(fā)性含硫有機(jī)物的回收率和重現(xiàn)性都較低,有待繼續(xù)摸索和選擇更有效的樣品預(yù)處理方法進(jìn)行精確定量以及分析藍(lán)藻腐爛分解產(chǎn)物的釋放規(guī)律。
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類(lèi)號(hào)】：X173;X524
【圖文】：

年交換系數(shù)1.18，補(bǔ)給系數(shù)巧.8，為典型的淺水湖泊或積水洼地。湖底地形表征的湖盆地勢(shì)是由東向西傾斜，湖盆形態(tài)呈淺碟形。太湖流域內(nèi)河道水系以太湖為中心(圖2.1)，分上游和下游兩個(gè)水系系統(tǒng)。，盯.仲卜，“味，吞‘一一一戶‘認(rèn)1長(zhǎng)圖2.1太湖流域水系與太湖遙感影像 Fig2.1ThedrainagesystemofTaihubasinandtheremotesensingimageofLakeTaihu

太湖是其沿岸城市(無(wú)錫、蘇州等)重要的飲用水水源地，目前在太湖湖區(qū)內(nèi)取水作為飲用水水源的水廠共有12個(gè)，主要位于梅梁湖、貢湖、肯湖和東太湖。無(wú)錫市的飲用水全部取自太湖，轄區(qū)共有6個(gè)水廠(圖2.4)，總?cè)∷考s占太湖取水總量的60%，都位于梅梁湖和貢湖。無(wú)錫市 01020km★取水口圖2.4太湖水源地取水口分布Figure2.4助 eationofwaterintakesinTathuUke1.小灣里2.南泉水廠3.錫東水廠4.白洋灣水廠5.橫山水廠6.園區(qū)水廠梅園水廠取水口設(shè)在小灣里，是無(wú)錫市第一個(gè)水廠，建于1954年5月l日，占地面積200多畝，臨近梅園。1957年、1965年和1983年連續(xù)三次進(jìn)行擴(kuò)建改造，日供水量從1957年的 16000噸發(fā)展到1983年的 50000噸，1985年日供

【引證文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2736730