【摘要】：我國(guó)面臨著嚴(yán)重的細(xì)顆粒物(PM2.5)污染問(wèn)題,而PM2.5由復(fù)雜的化學(xué)組分構(gòu)成,需根據(jù)不同組分的理化特征和形成機(jī)制制定科學(xué)有效的控制策略。本研究旨在探索對(duì)PM2.5化學(xué)組成、特別是有機(jī)氣溶膠(OA)進(jìn)行數(shù)值模擬的有效方法,并在此基礎(chǔ)上建立城市群地區(qū)PM2.5及其組分濃度與大氣污染排放之間的快速響應(yīng)關(guān)系,為PM2.5控制決策提供理論與技術(shù)支持。研究利用二維揮發(fā)性區(qū)間(2D-VBS)箱式模型對(duì)有機(jī)氣溶膠多級(jí)氧化實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了模擬,根據(jù)模擬結(jié)果提出了用于三維數(shù)值模擬的2D-VBS參數(shù)化方案。以此為基礎(chǔ)建立了CMAQ/2D-VBS三維空氣質(zhì)量模擬系統(tǒng),利用外場(chǎng)觀測(cè)數(shù)據(jù)驗(yàn)證了模擬系統(tǒng)的可靠性。開(kāi)發(fā)了拓展的響應(yīng)表面模型(ERSM),利用ERSM技術(shù)建立了長(zhǎng)三角地區(qū)PM2.5及其組分濃度與多區(qū)域、多部門、多污染物排放量之間的非線性響應(yīng)關(guān)系,解析了PM2.5及其組分的來(lái)源,并開(kāi)展了PM2.5污染控制情景分析。根據(jù)煙霧箱實(shí)驗(yàn)的模擬結(jié)果,研究提出對(duì)傳統(tǒng)二次有機(jī)氣溶膠(SOA)前體物的第一級(jí)氧化反應(yīng)進(jìn)行直接模擬,并采用三層不同設(shè)置的2D-VBS分別模擬人為源SOA的老化過(guò)程、自然源SOA的老化過(guò)程和一次有機(jī)氣溶膠(POA)/中等揮發(fā)性有機(jī)物(IVOC)的多級(jí)氧化過(guò)程。基于這一設(shè)置建立的CMAQ/2D-VBS三維空氣質(zhì)量模擬系統(tǒng)顯著改善了OA和SOA濃度的模擬結(jié)果,且對(duì)反映OA老化程度的氧碳比(O:C)的模擬值與多數(shù)站點(diǎn)的觀測(cè)值吻合良好。CMAQ/2D-VBS模擬結(jié)果表明,有機(jī)氣溶膠多級(jí)氧化過(guò)程可使中國(guó)東部平均OA和SOA濃度分別增加42%和10.6倍。人為源非甲烷揮發(fā)性有機(jī)物(NMVOC)、自然源NMVOC、POA和IVOC對(duì)中國(guó)東部OA濃度的貢獻(xiàn)分別為8.7%、5.4%、40.2%和45.7%。研究建立的ERSM技術(shù)可靠性高,適用于PM2.5的多區(qū)域多污染物非線性來(lái)源解析。長(zhǎng)三角地區(qū)PM2.5濃度對(duì)一次無(wú)機(jī)PM2.5排放最為敏感。在前體物中,一月份PM2.5濃度對(duì)氨(NH3)的排放最為敏感;八月份,PM2.5濃度對(duì)各類前體物排放均比較敏感。PM2.5對(duì)NH3和氮氧化物(NOX)排放的敏感性隨減排率增大有明顯增加。ERSM技術(shù)可用于重點(diǎn)區(qū)域PM2.5污染控制的快速?zèng)Q策。
【學(xué)位授予單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X513

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本文編號(hào)：2731394