【摘要】：玉米是我國產量最大的糧食作物之一。玉米芯作為玉米加工后的農業(yè)廢棄物,是一種可再生、易生物降解的環(huán)境友好型天然資源。目前絕大部分大多數(shù)玉米芯沒有得到充分的利用,不僅造成了資源的浪費,而且造成環(huán)境污染。玉米芯本身具有良好的親水特異性結構,含有豐富活性基團的天然纖維素,因此能夠對有機染料和重金屬離子等進行有效的吸附。論文首先利用玉米芯的水解產物葡萄糖作為碳源,在鹽酸條件下進行低溫水熱碳化制備碳微球。由于玉米芯水解制備葡萄糖的工藝復雜、成本較高、后處理中廢液腐蝕強、環(huán)境污染大、不太適合大規(guī)模產業(yè)化生產等缺點。所以實驗又以農業(yè)廢棄物玉米芯作為碳化的前驅體,采用磷酸條件下水熱法碳化。并通過掃描電子顯微鏡、拉曼光譜、X射線衍射、傅里葉紅外光譜等分析方法和吸附熱力學、動力學等理論,系統(tǒng)研究了水熱碳化玉米芯物理化學性質,以及吸附廢水中有機染料亞甲基藍、Pb(II)和Cu(II)的機理,并討論了水熱條件和吸附的影響因素對吸附性能的影響。本研究可實現(xiàn)廢棄生物質資源轉換為一種吸附性能優(yōu)良的碳材料,是處理環(huán)境有機染料和重金屬等污染物的新型的環(huán)保材料。主要研究結論:(1)實驗以農業(yè)廢棄物玉米芯水解產物葡萄糖作為碳化的前驅體,采用鹽酸條件下低溫水熱法碳化。研究發(fā)現(xiàn),玉米芯水解產物葡萄糖低溫水熱碳化最佳工藝是:2.0 mol/L的鹽酸溶液,水熱溫度95℃,水熱時間6 h。利用SEM、XRD、Raman、FT-IR對水熱碳材料進行表征和分析,水熱碳具有無定型的碳結構,表面主要含氧官能團,主要以C=O、-OH和-COOH為主。(2)實驗直接以農業(yè)廢棄物玉米芯作為碳化的前驅體,采用磷酸條件下水熱法碳化。研究發(fā)現(xiàn),玉米芯水熱碳化最佳工藝是:1.5 mol/L的磷酸溶液,水熱溫度160℃,水熱時間6 h。利用SEM、XRD、Raman、FT-IR對水熱碳材料進行表征和分析,水熱碳具有無定型的碳結構,表面主要含氧官能團,主要以C=O、-OH和-COOH為主。(3)利用水熱碳處理含亞甲基藍染料廢水,研究結果表明:吸附初期吸附速率很快,120 min吸附反應基本達到平衡。pH對于水熱碳吸附亞甲基藍的過程影響最為顯著,pH值在2-12范圍,吸附量先快速增加后緩慢增加,在pH等于12時,吸附量最大。Langmuir可以很好地描述亞甲基藍的吸附過程,亞甲基藍的Langmuir單分子層最大飽和吸附量為120.25 mg/g。準二級動力學比準一級動力學能夠更好地用于描述水熱碳吸附亞甲基藍的動力學實驗數(shù)據(jù)。根據(jù)熱力學方程對水熱碳吸附亞甲基藍熱力學吸附數(shù)據(jù)進行擬合,結果說明水熱碳對亞甲基藍的吸附過程為吸熱反應。水熱碳對亞甲基藍吸附的吉布斯自由能?G在-1.94kJ/mol和-0.34kJ/mol之間,說明水熱碳對亞甲基藍的吸附過程是自發(fā)吸熱過程。水熱碳對亞甲基藍染料的吸附機理為:氫鍵作用、靜電作用和電子供體受體作用,其中水熱碳表面氫鍵作用和電子供體受體相互作用為吸附作用主要機制。(4)利用水熱碳處理含Pb(Ⅱ)重金屬廢水,研究結果表明:吸附在240 min吸附反應基本達到平衡。pH值在2-7范圍,吸附量先增加后減小,在pH=6時,吸附效果達到最佳。Langmuir可以很好地描述Pb(Ⅱ)的吸附過程,Pb(Ⅱ)的Langmuir單分子層最大飽和吸附量為49.58 mg/g。準二級動力學能夠更好地用于描述水熱碳吸附Pb(Ⅱ)的動力學實驗數(shù)據(jù)。根據(jù)熱力學方程對水熱碳吸附Pb(Ⅱ)熱力學吸附數(shù)據(jù)進行擬合,結果說明水熱碳對Pb(Ⅱ)的吸附過程為吸熱反應;水熱碳對Pb(Ⅱ)吸附的吉布斯自由能?G在-1.45 kJ/mol和-0.99 kJ/mol之間,說明水熱碳對Pb(Ⅱ)的吸附過程是自發(fā)進行;Pb(Ⅱ)吸附的主要機理是化學吸附,主要包括靜電引力、離子交換和表面絡合作用。(5)利用水熱碳處理含Cu(Ⅱ)重金屬廢水,研究結果表明:吸附在240 min吸附反應基本達到平衡。pH值在2-7范圍,吸附量先增加后減小,在pH=6時,吸附效果達到最佳。Langmuir可以很好地描述Cu(Ⅱ)的吸附過程,Cu(Ⅱ)的Langmuir單分子層最大飽和吸附量為34.72 mg/g。準二級動力學能夠更好地用于描述水熱碳吸附Cu(Ⅱ)的動力學實驗數(shù)據(jù)。根據(jù)熱力學方程對水熱碳吸附Cu(Ⅱ)熱力學吸附數(shù)據(jù)進行擬合,結果說明水熱碳對Cu(Ⅱ)的吸附過程為吸熱反應;水熱碳對Cu(Ⅱ)吸附的吉布斯自由能?G在-1.67 kJ/mol和-0.57 kJ/mol之間,說明水熱碳對Cu(Ⅱ)的吸附過程是自發(fā)進行。
【學位授予單位】：安徽農業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X703
【圖文】：

第一章 文獻綜述1.1 國內外玉米芯資源化利用現(xiàn)狀1.1.1 玉米芯產量玉米是世界上年總產量和播種面積僅次于水稻、小麥的農作物，從南美緯 40°）到歐洲（北緯 58°）都有播種，幾乎每個月世界各地都有玉米成熟[1, 2世界主要種植生產玉米國家為美國、中國、巴西、墨西哥、烏克蘭、阿根廷其中各國生產玉米分布圖如圖 1-1 所示。玉米芯作為玉米加工后的副產物，玉米芯中纖維素占比為 32 %～36 %、維素占比為 35 %～40 %、另外木質素占比為 1 7%～20 %，以及 1.2 %～1.8 %分構成[3, 4]。玉米芯年產量大概在 6 000 萬 t 左右對照 2015 年玉米年產量換在我國農村，玉米芯沒有進行有效的資源化利用，玉米芯隨處亂扔的現(xiàn)象非重。其中，有的被當作垃圾自行腐爛肥田，有的被直接進行露天焚燒處理，境造成影響和資源的極大浪費[5]。因此，如何有效對廢棄物玉米芯進行合理利無害處理就尤為重要。

二是由于玉米芯深加工領域不斷擴大，使得玉米芯廢棄物得到了充分的利用，可制得糠醛、木糖、纖維素乙醇、低聚木糖和木糖醇等各種化工產品。三是通過粉碎、蒸煮、發(fā)酵、蒸餾等工藝對玉米芯進行加工釀造白酒。四是玉米芯中含有一定的活性基團（如氨基、羥基和含氧基等），可通過物理和化學碳化方法[6-10]來處理，包括酸化、交聯(lián)和聚合等，很大程度上提高其對重金屬污染廢水的吸附性能。

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本文編號：2724905