發(fā)布時(shí)間：2020-06-21 20:02

【摘要】：氯代芳香族有機(jī)物是一類被廣泛使用的人造化學(xué)物質(zhì),其中五氯酚、多氯聯(lián)苯等劇毒有機(jī)物都是目前備受關(guān)注的持久性有機(jī)污染物,大量存在于表層土壤,其污染土壤修復(fù)是環(huán)境治理中的一個(gè)重要課題。其中淋洗液體系中目標(biāo)污染物降解機(jī)理分析,和高性能光催化劑降解研究對(duì)淋洗結(jié)合光催化土壤修復(fù)技術(shù)具有支撐作用。本文以土壤淋洗技術(shù)為基礎(chǔ),以石墨烯-二氧化鈦納米管(G-TNT)和G-TNT復(fù)合板作為光催化劑,通過對(duì)淋洗劑的歸納以及光催化效果影響因素的分析,使淋洗液體系氯代芳香族有機(jī)物降解效率得到顯著提高,同時(shí)探討了光催化反應(yīng)機(jī)制和污染物降解路徑,實(shí)現(xiàn)了太陽光下土壤淋洗液目標(biāo)污染物的高效去除。針對(duì)土壤淋洗技術(shù)與光催化反應(yīng)技術(shù)結(jié)合過程目標(biāo)污染物光降解速率下降的問題,對(duì)多種有機(jī)溶劑和表面活性劑分子化學(xué)鍵鍵能進(jìn)行研究,發(fā)現(xiàn)酮類溶劑或TX-100等分子化學(xué)鍵能較高的穩(wěn)定型淋洗液體系適合光催化處理,而對(duì)分子化學(xué)鍵能較低的醇類溶劑或生物表面活性劑淋洗液光催化處理會(huì)造成目標(biāo)污染物降解速率的下降。pH值、溫度和光照強(qiáng)度與光降解反應(yīng)效率正相關(guān),氯代芳香族有機(jī)物在光降解時(shí)脫氯和裂環(huán)速率高于礦化速率。另外對(duì)于不適合使用光催化劑進(jìn)行處理的淋洗液體系提出了二氧化鈦配合過氧化氫的應(yīng)急光催化處理方案,其反應(yīng)機(jī)理為光催化分解過氧化氫產(chǎn)生大量羥基自由基從而對(duì)目標(biāo)污染物進(jìn)行降解。以氧化石墨烯和粉末二氧化鈦為前驅(qū)物,使用水熱法合成了均勻分布G-TNT光催化劑,納米管外徑10 nm,內(nèi)徑3 nm左右,比表面積達(dá)到128.8 m2 g 1,有效入射波長(zhǎng)由387 nm紅移至430 nm。石墨烯與二氧化鈦納米管結(jié)合,石墨烯碳元素進(jìn)入二氧化鈦晶格使其帶隙降低,光生電子可以快速轉(zhuǎn)移至石墨烯表面與空穴分離,同時(shí)石墨烯與氯代芳香族有機(jī)物產(chǎn)生π π鍵專性吸附。使用G-TNT對(duì)淋洗液體系五氯酚、多氯聯(lián)苯和八氯萘等典型氯代芳香族有機(jī)污染物進(jìn)行光催化降解,利用紫外光或太陽光作為光源時(shí),光催化劑催化活性分別為單純二氧化鈦的2.0倍和2.6倍,同時(shí)淋洗液降解速率只有目標(biāo)污染物的1/15,可回用淋洗劑達(dá)75%。本文利用類溶膠凝膠涂布法成功制備了可重復(fù)使用的G-TNT復(fù)合板,并使用于實(shí)際淋洗液光催化處理。以太陽光為光源,G-TNT復(fù)合板將淋洗液體系氯代芳香族有機(jī)物光催化降解速率提高了5倍以上,連續(xù)使用時(shí)復(fù)合板光催化活性無明顯降低,為納米級(jí)光催化劑的實(shí)用提供了新的方法。
【學(xué)位授予單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X53

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2724565