【摘要】：有色可溶性有機物(Chromophoric dissolved organic matter,CDOM),是溶解有機物(DOM,dissolved organic matter)中有色的部分,是水體中一類重要的紫外波段光與可見光藍光部分的吸收物質,其濃度和組成能顯著改變水下光場,進而影響整個水體生態(tài)系統(tǒng)。不同的水體,由于浮游生物等內源和地表徑流等外源物質不同,其CDOM的濃度和組成成分也各不相同。河流作為聯(lián)系陸地和海洋的重要紐帶,河流等內陸水體的CDOM的研究越來越受到重視。鑒于早期CDOM研究主要集中在海洋和海灣,對內陸河流水體CDOM光學特性研究較少,生態(tài)環(huán)境因子和人為活動對其影響鮮有報道的現(xiàn)狀,本文以2015-2017年在青藏高原河流、東北平原河流以及長白山區(qū)城市河流段采集的水體樣品為研究對象,以CDOM時空特征、來源及組成以及生態(tài)環(huán)境要素等對其的影響為主要研究內容,探討了青藏高原河流、東北平原河流以及長白山區(qū)城市河流段的CDOM光學特性及環(huán)境因素對其的影響,以期為更好的全面理解內陸不同地域水體水質變化特征提供依據(jù),并為不同河流水資源管理與生態(tài)系統(tǒng)保護方針制定提供參考依據(jù)。主要研究結果如下:不同河流水體水質研究發(fā)現(xiàn),青藏高原河流、平原河流和山區(qū)城市河流的有機碳(DOC)濃度分別為2.89 mg L~(-1)、7.77 mg L~(-1)和16.49 mg L~(-1),其中DOC濃度大小表現(xiàn)為山區(qū)城市河流平原河流青藏高原河流。青藏高原河流的電導率(EC)有高于平原河流和山區(qū)城市河流的趨勢,且呈現(xiàn)相對更高的總氮(TN)和低的總磷(TP)含量。平原河流諾氟沙星和恩諾沙星濃度分別為25.60 ng L~(-1)和3.23 ng L~(-1),顯著高于山區(qū)城市河流;山區(qū)城市河流的磺胺甲惡唑和甲硝唑濃度分別為211.35 ng L~(-1)和10.36 ng L~(-1),顯著高于平原河流,與較多人為源輸入有關。青藏高原、平原河流和山區(qū)城市河流水體CDOM濃度大小a(350)、SUVA_(254)和S_(275-295)、Sr具有顯著性的差異。與青藏高原河流水體呈現(xiàn)相對更低的CDOM濃度對比,平原河流和山區(qū)城市河流分別呈現(xiàn)顯著較高的CDOM濃度。青藏高原河流、平原河流和山區(qū)城市河流的E_(250:365)分別為7.90、7.24和6.54,山區(qū)城市河流呈現(xiàn)最低。青藏高原河流、平原河流和山區(qū)城市河流的SUVA_(254)分別為3.32L mg C~(-1) m~(-1)、4.05L mg C~(-1) m~(-1)和1.61L mg C~(-1) m~(-1),山區(qū)城市河流顯著低于青藏高原河流和平原河流。青藏高原河流、平原河流和山區(qū)城市河流的S_(275-295)分別為0.0202 nm~(-1)、0.0182 nm~(-1)和0.0170 nm~(-1)。CDOM吸收參數(shù)結果表明青藏高原CDOM相對分子質量以小分子量為主,山區(qū)城市河流以高分子量為主。青藏高原河流、平原河流和山區(qū)城市河流不同季節(jié)CDOM吸收參數(shù)呈現(xiàn)顯著差異,且CDOM吸收特性與流域環(huán)境要素有關�；谄叫幸蜃臃治瞿Ｐ�,解析CDOM的EEMs的平行因子組分為3個,分別為類蛋白質熒光組分C1(激發(fā)波長Ex=230 nm和發(fā)射波長Em=360 nm)、類腐殖質組分C2(激發(fā)波長Ex=245 nm和發(fā)射波長Em=450 nm)和土壤富里酸熒光峰C3(激發(fā)波長Ex=240 nm和發(fā)射波長Em=480 nm)。山區(qū)城市河流水體類蛋白質熒光組分強度C1為27.76 nm~(-1),顯著高于青藏高原河流和平原河流;平原河流類腐殖酸組分強度C2為18.57 nm~(-1),顯著高于青藏高原河流和山區(qū)城市河流;山區(qū)城市河流水體土壤富里酸熒光組分強度C3為53.89 nm~(-1),極顯著高于青藏高原和平原河流。青藏高原河流CDOM熒光強度低,表示濃度低且CDOM單位吸收與熒光強度低,導致更多太陽紫外輻射進入水體中,限制浮游植物光合作用,對水生生態(tài)環(huán)境造成破壞。熒光指數(shù)FI_(370)結果顯示,大部分青藏高原河流和平原河流CDOM為陸源;山區(qū)城市河流樣品即來源于微生物也源于陸源輸入。熒光指數(shù)FI_(310)結果顯示,青藏高原河流和平原河流生物活動貢獻內源相比山區(qū)城市水體較少。環(huán)境和人為因素對CDOM光學參數(shù)的影響結果得出,CDOM的光學參數(shù)分別可解釋青藏高原河流84%、平原河流95%和山區(qū)城市河流96.2%的水質變量;隨著高程逐漸下降,CDOM濃度a(350)和類色氨酸組分C2強度均呈極顯著上升的趨勢;年總日照時數(shù)和a(350)呈極顯著負相關關系,年總日照時數(shù)越多,a(350)濃度越低,這是因為CDOM光漂白作用的緣故;月平均氣溫與平行因子組分C3、DOC呈極顯著正相關,月平均降雨量與C3、C1、DOC和a(350)呈正相關;人口總數(shù)、GDP分別與CDOM吸收和熒光雖然表現(xiàn)較低相關性,但仍達到顯著水平;不同土地利用下不同CDOM吸收和熒光參數(shù)具有顯著差異,人工用地呈現(xiàn)相對高a(350)、C1和C3,低FI_(370)和FI_(310),草地和未利用的土地呈現(xiàn)相對較低的a(350)值和熒光參數(shù);平行因子組分色氨酸C1和土壤富里酸C3與磺胺甲惡唑,以及與甲硝唑間,呈現(xiàn)極顯著的正相關關系。綜上,不同區(qū)域的河流水體CDOM表現(xiàn)出的不同光學特性,顯著受流域內自然和人類活動等因子共同影響。
【圖文】：

圖 1-1 CDOM 電子躍遷能級圖Figure 1-1 Electronic transition energy level diagram of CDOMM 的吸光度常通過紫外可見分光光度計進行測定，其吸收系下：a(λ)=2.303A(λ)/L )是 CDOM 樣品在波長 λ 處的光學密度，L 為紫外可將光分光色皿的長度（0.01 m）。為了消除實驗室紫外可將光分光光度品與空白折射率差異或者散射等影響，CDOM 樣品的吸收系正，a(λ)=2.303*(A(λ)- A平均值)/L )為校正之后的 CDOM 樣品在波長 λ 處的吸收系數(shù)，A平均值為數(shù)平均值。研究報道，CDOM 吸收校正可參考用 700-800 nm 650-700 nm 處的吸收系數(shù)或平均吸收系數(shù)進行校正。CD

DOM 熒光1）熒光原理OM 由于結構中有發(fā)色團的存在，其結構中包括較低能量的 π-π 躍遷的，不僅具有吸收光的性質，還使其在吸收紫外光后能發(fā)出熒光。CD原理是基于特定波長的光照射，使原子核周圍處于基態(tài)的電子被激發(fā)分子失去激發(fā)能并不穩(wěn)定；當電子在該能級上回到第一激發(fā)單重態(tài)的最級，能量以光的形式釋放，所發(fā)射的光量子就是熒光 (圖 1-2)。熒光檢外可見光分光光度計吸收法高出 2~4 個數(shù)量級，檢出限可達 0.001此外，熒光法的選擇性好、線性范圍寬，可獲取更豐富的組分信息，是的痕量分析技術，廣泛的應用于水體中 CDOM 的分析與檢測。CDOM為熒光溶解有機物（FDOM）[49]。
【學位授予單位】：東北師范大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：X52

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本文編號：2704980