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降低二次有機(jī)碳對大氣顆粒物源解析影響的研究

發(fā)布時間:2020-05-27 22:08
【摘要】:化學(xué)質(zhì)量平衡(CMB)模型是根據(jù)質(zhì)量平衡原理建立起來的受體模型,廣泛應(yīng)用于大氣顆粒物來源解析研究中。在源解析研究中,由于大氣顆粒物中的二次有機(jī)碳(SOC)不是一次污染源的排放物,而是由揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)在大氣環(huán)境中經(jīng)過光化學(xué)氧化反應(yīng)生成的,因此難以獲得SOC源的成分譜,這樣造成了納入CMB模型進(jìn)行計算的受體中含有SOC組分,而源類中卻沒有相應(yīng)的SOC排放源的成分譜,使源與受體的匹配程度降低,導(dǎo)致CMB模型計算結(jié)果的不確定性增大,這是一直困擾著CMB模型的可靠性的重要難題。 本論文針對SOC源成分譜難以確定的難題開展研究,提出了采用OC/EC最小比值法來估算受體顆粒物中SOC的濃度,在此基礎(chǔ)上,重新構(gòu)建受體成分譜,使碳組分在受體和源之間更加匹配,建立了修正的CMB模型方程,有效地解決了二次污染物SOC對CMB模型的影響,也為解決二次顆粒物的源解析提供了可借鑒的技術(shù)方法。 針對SOC定量困難及目前缺乏碳分析方法的統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn)(尤其是OC、EC的界定)等問題,本研究對同一樣品中的碳組分同步采用元素分析(EA)法和熱-光碳反射(TOR)法進(jìn)行測定,結(jié)合兩類分析方法的原理,對測量結(jié)果進(jìn)行了比較研究,對因分析方法不同造成的SOC定量的不確定性進(jìn)行了討論。提出了有可能可以利用TOR法加熱過程中得到的OP含量值校正EA法測得的OC濃度的思想。 利用本論文所建立的方法,對開封、無錫和攀枝花三城市的顆粒物進(jìn)行了來源解析,并與傳統(tǒng)的CMB模型結(jié)果進(jìn)行了比較,結(jié)果表明,本論文所建立的源解析方法的結(jié)果優(yōu)于傳統(tǒng)CMB模型的結(jié)果。
【圖文】:

濾膜,稱重,空白,樣品


空白濾膜和樣品濾膜兩次稱重比較

譜圖,元素碳,分析儀,基本原理


第二章 實(shí)驗(yàn)部分0.52;g e /cm Z! 0.19 !g e /em Z, 測量范圍0.2一7500g e /cm Z "質(zhì)量控制: 每天在進(jìn)行樣品之前, 采用 CH 4C/ O:標(biāo)準(zhǔn)氣體對儀器進(jìn)行校正,當(dāng)天樣品分析結(jié)束后仍采用 C場/C O:標(biāo)準(zhǔn)氣體校準(zhǔn)儀器 "每 10 個樣品中隨機(jī)抽出 1 個進(jìn)行平行分析 "每周進(jìn)行 2 次標(biāo)準(zhǔn)樣 品的測量, 標(biāo)準(zhǔn)樣品的回收率為98% 一10 2% "每周測量儀器的系統(tǒng)空白以及實(shí)驗(yàn)室空白"與美國沙漠所同類型號以及 A tm A A 公司的熱錳氧化法測量結(jié)果對比表明, TC 的實(shí)驗(yàn)誤差小于5% ,O C 和 EC 均小于 10% "IM PR OV E 協(xié)議規(guī)定的熱光反射 (TOR ) 和熱光透射 (TO T ) 升溫譜圖如圖.2 3 所示 "/IF D 0 信號指示出每個溫度階段測得碳組分的量,/ eT Pm 0 是產(chǎn)生含碳?xì)怏w時的熱演化程序 "/反射光分界點(diǎn)0/ /透射光分界點(diǎn) 0 是反射光/透射光恢復(fù)到最初的光強(qiáng)值, 即OC ! EC 的分割點(diǎn)"!M PRO V E 方法
【學(xué)位授予單位】:南開大學(xué)
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2010
【分類號】:X513

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號:2684213

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