【摘要】：隨著抗生素和染料工業(yè)的發(fā)展,抗生素廢水與染料廢水成為了目前水體環(huán)境中備受關注的兩類污染物,其共同特點是成分復雜、處理難度大,因此,開發(fā)新型有效的處理技術尤為重要。為了減少對機理研究的干擾,分別選取兩類廢水中的典型代表阿莫西林和甲基橙作為本文的目標降解物。旨在尋求高效的降解工藝,探討兩類廢水的降解機理,以期為兩類實際廢水的有效治理提供基礎數(shù)據(jù)、理論指導和應用參考。本研究主要包括以下幾個方面的內(nèi)容： (1)電-Fe3+(EDTA)/H2O2處理阿莫西林廢水的研究。試驗結果表明,在初始中性條件下pH7.0(±0.1), EDTA和電流的引入使阿莫西林降解率和CODcr去除率分別得到提高。在電-Fe3+(EDTA)/H2O2體系中,阿莫西林降解率為86.0%, CODcr去除率為78.0%；在Fe3+(EDTA)/H2O2體系中,阿莫西林降解率為70.0%, CODcr去除率為64.0%；而在電-Fe3+/H2O2體系中,阿莫西林降解率僅為47.0%, CODcr去除率僅為33.0%。三個體系中生物可降解性(BOD5/CODcr)分別為0.12(電-Fe3+/H2O2),0.40(Fe3+(EDTA)/H2O2和0.48(電-Fe3+(EDTA)/H2O2)。結果表明,由于EDTA和電流的協(xié)同催化效應,提高了Fe3+的溶解性和循環(huán)利用的反應活性,從而提高了阿莫西林降解效率和生化性能,有效拓展了Fenton試劑的pH范圍。此外,還探討了H2O2和EDTA的作用機理,并利用紅外光譜(Infrared spectra, IR)分析了阿莫西林可能的降解途徑。 (2) UV-Fe3+(EDTA)/H2O2處理阿莫西林廢水的研究。在初始中性條件下,相對于UV-Fe3+/H2O2體系,阿莫西林去除率從59.0%提高到100%,生物可降解性從0.25提高到0.45,CODcr去除率從43.0%提高到81.9%,而在Fe3+/H2O2體系中,阿莫西林和CODcr去除率僅為39.6%和31.3%。此外,針對UV-Fe3+(EDTA)/H2O2體系,探討了H2O2和EDTA的作用機理以及阿莫西林的降解特性,并利用高效液相色譜-質譜聯(lián)用技術(HPLC-MS)對其降解產(chǎn)物進行了分析,提出了阿莫西林降解途徑。結果表明,在該體系中,EDTA既是催化劑也是反應物,避免了EDTA帶來二次環(huán)境污染的可能性,有助于Fenton試劑在中性條件下去除廢水中的阿莫西林。 (3)采用夾層培養(yǎng)法(菌株在固體培養(yǎng)基夾層中生長),從活性污泥中成功地分離了一株甲基橙降解菌株,經(jīng)過菌落形態(tài)特征、細胞形態(tài)特征、生理生化特性實驗、特征吸收光譜和分子生物學分析,初步鑒定為一株具有菌綠素a(bacteriochlorophylla)和類胡蘿卜素(carotenoid)的新型戴爾福特菌屬(Delfiiasp.),其基因庫Genebank登錄號為HQ659695。結果表明,菌株生長和降解試驗的優(yōu)化條件均為：pH7.0,光照強度3000lx,反應溫度30℃,溶解氧濃度0—0.5mg/L在此條件下,通過96h的降解反應,甲基橙脫色率可以達到100%(甲基橙初始濃度≤500mg/L)。然而,隨著甲基橙初始濃度的增加,對菌株的抑制作用增強,降解效率下降。 (4)為了提高菌株對高濃度甲基橙的降解性能,分別采用海藻酸鈉,二氧化鈦/海藻酸鈉(TiO2/SA)以及硅藻土/海藻酸鈉(Si/SA)三個固定化包埋體系對菌株進行固定,甲基橙初始濃度選為1000mg/L。試驗結果表明,TiO2和硅藻土可以有效地提高固定化小球的機械強度和穩(wěn)定性,從而有利于細菌的生長和保持穩(wěn)定的連續(xù)降解性能,因此提高了脫色率和CODcr去除率。在海藻酸鈉固定化體系中,脫色率和CODcr去除率分別為76.5%和35.6%,而在TiO2/SA和Si/SA固定化體系中脫色率和CODcr去除率分別達到100%和52.7%,100%和56.7%。此外,對Ti02/海藻酸鈉(TiO2/SA)和硅藻土/海藻酸鈉(Si/SA)固定化體系的降解機理進行了研究,分別提出了降解途徑。在TiO2/SA固定化體系中,發(fā)現(xiàn)光化學催化和微生物降解作用協(xié)同于甲基橙的降解；在硅藻土/海藻酸鈉(Si/SA)體系中,生物降解和化學吸附機理同時存在于降解過程中。由此可知,兩個改進后的固定化體系均有效地提高了海藻酸鈉固定化體系的性能。此外,試驗結果還表明,降解過程中細菌本身固有的明亮顏色和固定化小球顏色變化可以定性地判斷甲基橙的降解效率,為甲基橙提供了新的可視化降解途徑。 本課題的研究分別為阿莫西林和甲基橙廢水提出了新型有效的處理方法,同時為抗生素廢水及偶氮型染料廢水的研究提供了新的探索方向。研究結果豐富了現(xiàn)有的類Fenton和微生物固定化技術,并可能開發(fā)出簡單的生化協(xié)同降解工藝,為難降解廢水的處理提供了新的思路與方法。因此,具有重要的理論意義和應用前景。
【學位授予單位】：湖南大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2011
【分類號】：X703

【參考文獻】

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1 黃昱;李小明;楊麒;曾光明;張振;;電-Fenton法降解青霉素的動力學研究[J];環(huán)境化學;2007年05期

2 徐文東,文湘華;微生物在含染料廢水處理中的應用[J];環(huán)境污染治理技術與設備;2000年02期

3 陳武;楊昌柱;梅平;張劍;袁谷;;三維電極-Fenton試劑耦合法去除廢水COD實驗研究[J];環(huán)境污染治理技術與設備;2006年03期

4 汪凱民,靳志軍;印染廢水治理技術進展[J];環(huán)境科學;1991年04期

5 蔣宇紅,黃霞,俞毓馨;幾種固定化細胞載體的比較[J];環(huán)境科學;1993年02期

6 翟曉萌,李道棠;海藻酸鈉固定化包埋微生物處理有機微污染源水[J];環(huán)境科學;2000年06期

7 李春娟;馬軍;余敏;張瑛潔;;EDTA催化Fe~(3+)/H_2O_2降解水中孔雀石綠[J];環(huán)境科學;2008年05期

8 余剛，楊志華，祝萬鵬，蔣展鵬;染料廢水物理化學脫色技術的現(xiàn)狀與進展[J];環(huán)境科學;1994年04期

9 楊勇;李彥鋒;拜永孝;易柳香;夏春谷;;酶固定化技術用載體材料的研究進展[J];化學通報;2007年04期

10 馬明娟;陳冬;;固定化微生物技術在廢水處理中的研究與應用[J];江西農(nóng)業(yè)學報;2007年07期

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1 唐玉芳;類Fenton法處理阿莫西林廢水的研究[D];湖南大學;2010年

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本文編號：2681917