【摘要】：農(nóng)田土壤重金屬污染已經(jīng)成為全世界廣泛關(guān)注的環(huán)境問題之一。準(zhǔn)確估測(cè)農(nóng)田土壤重金屬的輸入輸出對(duì)于判斷重金屬處于積累還是削減狀態(tài)非常重要。因此,輸入輸出清單作為一種定量分析方法在農(nóng)田土壤重金屬平衡的研究中得到了廣泛應(yīng)用。本文首先對(duì)不同區(qū)域已有清單進(jìn)行綜述性研究,對(duì)提高清單的編譯水平將有重要的意義。其次在浙江省省級(jí)尺度建立了農(nóng)田土壤重金屬輸入輸出清單,明確了重金屬主要的輸入輸出途徑及其貢獻(xiàn),并開展農(nóng)田土壤重金屬地球化學(xué)累積預(yù)測(cè)預(yù)警。利用PROTERRA-S模型模擬浙江省農(nóng)田土壤重金屬平衡,且與輸入輸出清單結(jié)果對(duì)比,綜合分析浙江省農(nóng)田土壤重金屬的累積狀況。為了進(jìn)一步明確浙江省農(nóng)田土壤重金屬的污染狀況和污染來源,本研究還分析了重金屬的濃度及其空間分布特征。分別利用多元統(tǒng)計(jì)主成分分析法(PCA)和正定矩陣因子分析(PMF)模型對(duì)重金屬污染來源進(jìn)行了解析。利用潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(RI)和美國環(huán)境保護(hù)署(US EPA)推薦的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型對(duì)重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)價(jià)。為深入理解農(nóng)田土壤自然排Hg的機(jī)理,本文還利用動(dòng)力學(xué)通量箱和Hg分析儀聯(lián)用技術(shù)原位測(cè)定了2018年1、3、7和9月浙江衢州農(nóng)田土壤-大氣界面Hg交換通量。主要研究結(jié)果如下:(1)建立了浙江省農(nóng)田土壤重金屬輸入輸出清單。大氣沉降輸入分別占浙江省農(nóng)田土壤重金屬Cr和Pb總輸入的47.88%和76.87%。畜禽糞便輸入占As、Cu和Zn總輸入的比例范圍為54~85%。畜禽糞便和灌溉是農(nóng)田土壤Hg的主要來源,分別占總輸入的50.25%和38.63%。Ni主要來自大氣沉降輸入(57.86%),其次是灌溉輸入(22.69%)。對(duì)于Cd,大氣沉降、灌溉和畜禽糞便等輸入途徑對(duì)于總輸入的相對(duì)貢獻(xiàn)相當(dāng)。作物收獲和土壤滲流是Cd、Cu、Hg和Zn的主要輸出途徑,占總輸出的比例范圍為74.43~83.62%。地表徑流是As、Cr、Ni和Pb的主要輸出途徑,分別占總輸出的73.36%、46.32%、54.16%和48.11%。根據(jù)土壤重金屬地球化學(xué)累積預(yù)測(cè)預(yù)警,Cd是浙江農(nóng)田土壤優(yōu)先控制的重金屬。(2)PROTERRA-S模型模擬結(jié)果表明大氣沉降和畜禽糞便分別是浙江農(nóng)田土壤Cd的主要輸入源,大氣沉降輸入占總輸入的65.75%,畜禽糞便輸入占總輸入的30.96%,化肥輸入占總輸入的3.29%。輸入輸出清單結(jié)果表明,大氣沉降輸入Cd占總輸入比例為34%,畜禽糞便輸入占總輸入的31.34%,化肥輸入占總輸入的3.97%。對(duì)于土壤Cd的輸出,作物收獲和滲流輸出分別占總輸出的34.52%和49.32%。輸入輸出清單的結(jié)果表明,作物收獲和滲流輸出分別占Cd總輸出的比例為39.18%和35.25%�？赡苁莾蓚�(gè)研究方法主要輸入輸出途徑選取以及各個(gè)途徑通量分析計(jì)算方法的不同使預(yù)測(cè)結(jié)果出現(xiàn)差異。重金屬輸入輸出清單考慮了灌溉輸入,PROTERRA-S模型本身沒有考慮灌溉輸入,而是考慮了農(nóng)藥和污水污泥的輸入,并且沒有考慮地表徑流這一主要的輸出途徑。因此,今后實(shí)際應(yīng)用PROTERRA-S模型時(shí)對(duì)模型的驗(yàn)證和修正也是必要的。不同研究方法的對(duì)比表明每種方法都有其局限性,可能會(huì)使預(yù)測(cè)結(jié)果有偏差,但是使用不同的方法可以彼此驗(yàn)證實(shí)現(xiàn)綜合分析以及全面了解浙江省農(nóng)田土壤重金屬的積累狀況。(3)明確了浙江省農(nóng)田土壤重金屬的整體污染現(xiàn)狀。GIS分布圖顯示重金屬呈現(xiàn)不同的空間分布特征,表明重金屬具有不同的來源和控制分布的機(jī)制。PCA結(jié)果表明Cr、Cu和Ni主要來自工業(yè)生產(chǎn),Cd和Hg主要來自農(nóng)業(yè)活動(dòng),As、Pb和Zn主要來自大氣沉降。PMF模型表明污染源1的特征污染物主要是Cd、Hg和Pb,代表農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中農(nóng)藥和化肥施用;污染源2的特征污染物主要是Cr、Cu和Ni,代表工業(yè)排放;污染源3的特征污染物主要是As,代表燃煤排放。重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)由高到低的順序?yàn)?CdHgPbAsCuNiCrZn,且浙江10個(gè)城市潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)小于150,表明重金屬具有低的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明8種重金屬的非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)小于1,表明重金屬分別對(duì)兒童和成人不存在非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)。As和Cd的致癌風(fēng)險(xiǎn)水平介于10~(-6)和10~(-4)之間,因此產(chǎn)生的致癌風(fēng)險(xiǎn)屬于可接受水平。(4)探明了農(nóng)田土壤-大氣Hg交換通量的季節(jié)變化特征和主要影響因素。土壤-大氣Hg交換通量在不同季節(jié)的平均值范圍為58.14~160.26 ng/(m~2·h),表明浙江省衢州農(nóng)田土壤是大氣Hg的源。土壤-大氣Hg交換通量具有明顯的季節(jié)變化特征,最低值是在冬季(58.14 ng/m~2/h),春季有一定的提高(98.92 ng/m~2/h),夏季達(dá)到峰值(160.3 ng/m~2/h),秋季又有下降(109.1 ng/m~2/h)。Hg交換通量具有明顯的日變化特征,春季和夏季Hg交換通量在上午11:00達(dá)到峰值,分別在凌晨2:00和晚上20:00降到最小值。然而在秋季和冬季,Hg交換通量在中午13:00達(dá)到峰值,分別在晚上6:00和23:00降到最小值。在不同季節(jié)影響Hg交換通量的主要因素不同。冬季和春季土壤溫度是控制Hg釋放的主要影響因素;夏季土壤溫度和大氣Hg濃度顯著影響Hg交換通量的變化,并且二者呈拮抗作用;秋季臭氧和大氣Hg濃度對(duì)Hg通量的變化起主要的作用。通過回歸分析建立了土壤Hg釋放的經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?首次將臭氧濃度也作為模型參數(shù)。四個(gè)季節(jié)的Hg交換通量實(shí)測(cè)值和模型預(yù)測(cè)值具有顯著的線性相關(guān)關(guān)系(R~2=0.61,P0.001),表明該模型能更好的模擬土壤向大氣Hg釋放通量。
【圖文】：

屬于源解析技術(shù)的一種。目前清單主要研究的領(lǐng)域包括農(nóng)田土壤入清單 (Jiang et al. 2014; Luo et al. 2009; Nicholson et al. 2003)，重金屬輸入清單 (Sakata et al. 2008)，化肥、有機(jī)廢物輸入清單 (Lopes et al. 2屬輸入輸出清單 (Moolenaar and Lexmond 1998)，重金屬排放清單 (Ch2014; Wang et al. 2016a)。重金屬輸入輸出清單可以便捷、快速、盡早診壤重金屬污染，可以很好地預(yù)測(cè)所研究的農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)重金屬積累或削 (Steiger and Obrist 1993)，可以為農(nóng)田土壤管理和政策制訂提供理論科1.2 清單建立的方法（1）確定輸入輸出途徑要建立一個(gè)清單首先需要確定主要的輸入輸出途徑。需要確定不同來源徑的尺度范圍和相對(duì)重要性。農(nóng)田土壤重金屬主要的輸入輸出途徑如圖。農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)主要的輸入途徑包括大氣沉降、灌溉和施用化肥、畜禽糞污泥等；主要的輸出途徑包括地表徑流、滲流和作物收獲。

化肥施用量、農(nóng)作物播種面積、灌溉定額和主要農(nóng)作物產(chǎn)量等。農(nóng)作物、化肥、畜禽糞便等輸入源重金屬的濃度數(shù)據(jù)來自已有研究報(bào)道或樣品采集和化學(xué)分析。利用數(shù)據(jù)建立清單時(shí)，為了保證結(jié)果的可靠性，需要處理數(shù)據(jù)空間尺度上的差異性。例如大氣沉降的數(shù)據(jù)一般是區(qū)域尺度，，施肥或灌溉的數(shù)據(jù)一般是局部地區(qū)范圍。為了使估測(cè)的結(jié)果便于比較，所有輸入輸出通量都表示為整個(gè)研究區(qū)單位耕地面積的量。（3）建立清單所用的模型目前，很多模型已經(jīng)被用于農(nóng)田土壤重金屬平衡研究領(lǐng)域，如質(zhì)量平衡模型CMB (Yi et al. 2018)、單點(diǎn)源大氣干沉降模型、概率克里金模型 (Wu et al. 2016)、水文土壤模型、弗蘭德利希模型 (Hu et al. 2013) 和PROTERRA-S模型 (Keller etal. 2001) 等。Steiger 和 Obrist (1993) 建立了 PROTERRA 模型為了估測(cè)區(qū)域農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)磷和重金屬的平衡。Keller 等人在 PROTERRA 經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ偷幕A(chǔ)上建立了隨機(jī)經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?PROTERRA-S，預(yù)測(cè) Cd、Zn 及磷在農(nóng)業(yè)土壤中的平衡 (Keller etal. 2001)。如圖 1-2 所示，區(qū)域重金屬平衡模型 PROTERRA-S 考慮了重金屬的輸入、內(nèi)部循環(huán)和輸出。
【學(xué)位授予單位】：西北農(nóng)林科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X53

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2641964