【摘要】： 本文首先綜述了水中持久性有機(jī)污染物——多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)的特征、來(lái)源、國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展、治理概況和電子束、紫外降解持久性有機(jī)污染物在水污染治理中的研究進(jìn)展,提出了本文的研究目的和意義。論文內(nèi)容主要包括兩個(gè)部分:利用紫外光或者電子束降解4-溴聯(lián)苯醚的機(jī)理、動(dòng)力學(xué)及其影響因素;紫外光解或者電子束輻解十溴聯(lián)苯醚的降解機(jī)理、動(dòng)力學(xué)及其影響因素,通過(guò)對(duì)4-溴聯(lián)苯醚和十溴聯(lián)苯醚這兩類溴代苯醚有機(jī)物的紫外光解和電子束降解特性的分析,推測(cè)得知多溴聯(lián)苯醚的紫外光解和電子束降解特性及途徑。 (1)無(wú)氧條件下,4-溴聯(lián)苯醚在紫外光照下產(chǎn)生陽(yáng)離子自由基,其陽(yáng)離子自由基的生成速率k=2.67×10~6 s~(-1)·mol~(-1)·dm~3。當(dāng)4-溴聯(lián)苯醚溶液的pH＞10.02,4-溴聯(lián)苯醚在紫外光照下產(chǎn)生的陽(yáng)離子自由基脫質(zhì)子變?yōu)橹行宰杂苫�。一定紫外光�?qiáng)范圍內(nèi),4-溴聯(lián)苯醚光解產(chǎn)物為苯醚和聯(lián)苯酚兩類有機(jī)物。初步推測(cè)無(wú)氧條件下,中性4-溴聯(lián)苯醚溶液中,4-溴聯(lián)苯醚紫外光解脫溴產(chǎn)生陽(yáng)離子自由基,進(jìn)一步反應(yīng)生成苯醚和聯(lián)苯酚等較穩(wěn)定的中間體。4-溴聯(lián)苯醚的溶液體系、初始pH值、初始濃度和光照時(shí)間對(duì)4-溴聯(lián)苯醚降解的影響。 利用電子束降解4-溴聯(lián)苯醚。研究結(jié)果表明,電子束對(duì)4-溴聯(lián)苯醚脫溴,進(jìn)而降解具有明顯的作用。實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步討論了,4-溴聯(lián)苯醚的溶液體系、初始pH值、初始濃度和輻照劑量對(duì)4-溴聯(lián)苯醚降解的影響。 (2)采用紫外光解十溴聯(lián)苯醚。研究結(jié)果表明,十溴聯(lián)苯醚與4-溴聯(lián)苯醚光解特性相似,十溴聯(lián)苯醚在紫外光照下脫溴,進(jìn)而降解。實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步討論了,十溴聯(lián)苯醚光解的中間產(chǎn)物和光解機(jī)理,結(jié)合4-溴聯(lián)苯醚的降解機(jī)理,推測(cè)多溴聯(lián)苯醚的光解機(jī)理和特性。十溴聯(lián)苯醚的溶液體系、初始pH值和光照時(shí)間對(duì)十溴聯(lián)苯醚降解的影響。降解后的十溴聯(lián)苯醚,溴離子被脫除,成為低溴代聯(lián)苯醚。 利用電子束降解十溴聯(lián)苯醚。研究結(jié)果表明,電子束對(duì)十溴聯(lián)苯醚脫溴,進(jìn)而降解具有明顯的作用。實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步討論了,十溴聯(lián)苯醚的溶液體系、初始pH值、輻解劑量對(duì)十溴聯(lián)苯醚降解的影響。 (3)采用多種分析手段(UV-VIS,pH,GC,HPLC,GC-MS)確定紫外光催化氧化或者電子束降解兩類多溴聯(lián)苯醚的中間產(chǎn)物。在4-溴聯(lián)苯醚的降解過(guò)程中,主要分析了3種中間產(chǎn)物:聯(lián)苯醚、對(duì)羥基聯(lián)苯和鄰羥基聯(lián)苯。并推測(cè)了4-溴聯(lián)苯醚主要的降解途徑。 在十溴聯(lián)苯醚的降解過(guò)程中,主要分析了2種中間產(chǎn)物:聯(lián)苯醚、八溴聯(lián)苯醚。并推測(cè)了十溴聯(lián)苯醚主要的降解途徑。
【圖文】：

驗(yàn)反應(yīng)裝置(主要由一組規(guī)格相同而且紫外透過(guò)的石英管組成)。另外，由于進(jìn)行實(shí)驗(yàn)中會(huì)產(chǎn)生臭氧，因此在操作過(guò)程中還用到了通風(fēng)櫥。整個(gè)輻照設(shè)備以及實(shí)驗(yàn)裝置的示意圖由圖2.3所示。在實(shí)驗(yàn)中用來(lái)產(chǎn)生紫外光照源是10根紫外燈管。進(jìn)行紫外輻照處理的樣品放在反應(yīng)裝置中進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，反應(yīng)裝置由一組規(guī)格相同而且紫外透過(guò)的石英管組成，這一組石英管共有1根，用來(lái)盛放樣品。石英管的尺寸大小是根據(jù)紫外反應(yīng)器的大小而制作的，這樣保證了在進(jìn)行紫外輻照時(shí)，樣品對(duì)紫外光有較高的利用率。石英管裝入樣品后其高度不超過(guò)10cm。這樣設(shè)計(jì)的主要目的有兩個(gè):一是由于紫外燈管的長(zhǎng)度有限，一定高度的樣品，使由紫外燈產(chǎn)生的活性粒子均勻地分布在整個(gè)樣品中;另外由于是采用氮?dú)饣蛘呖諝怙柡蜆悠泛蠊庹眨@就保證了水樣中氣體的飽和狀態(tài)。

經(jīng)266nln激光光解分別于激光脈沖結(jié)束后0.15娜、1哪和20娜一記錄瞬態(tài)吸收譜�？梢杂^察到30Onm和76Onln兩處特征吸收峰，，其中300lun與760nm處衰減速率不同(圖3.2B)。具有760nm波段瞬態(tài)吸收的是4一嗅聯(lián)苯醚的溶劑化電子。 015Jo。。。。。。隊(duì)一一一一 015usss 000IUSSS△△ 20USSS日}亙瓢山O‘門口‘~O明口< Wavelength1nm圖3.2(A)氮?dú)怙柡拖轮行?一澳苯醚 (9.55x10一，mmol.dm一3)乙醇水溶液經(jīng)266nm激光光解后在不同時(shí)間記錄到的瞬態(tài)吸收譜;(B)分別在300nm和760nm記錄到的瞬態(tài)吸收隨時(shí)間變化的曲線 Figure3.2(A)TransientabsorPtjonsPeetraobtainedinlaserflashPhotolysisofCZHsOHandwater solutioncontaining9.55火xo一 2mmox·dm一 3BnE一 3reeo司 edatdi價(jià) renttimebubbledws山 pureNZ for20min(B)TransientabsorptionsPeetraobtainedatdifferentwavelength.為進(jìn)一步判斷4一嗅聯(lián)苯醚乙醇水溶液被266nm激光光解產(chǎn)生的中間態(tài)物質(zhì)，在溶液體系中加入50~ol.dm一，的特丁醇并以氧化亞氮飽和，在0.15協(xié)S、5卜S和15抖s記錄瞬態(tài)吸收譜如圖3，3A所示，300nln和76Onm兩處的瞬態(tài)吸收減小，760nln處衰減速率增加，如圖3.3B
【學(xué)位授予單位】：上海大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類號(hào)】：X132

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本文編號(hào)：2640598