【摘要】： Cu-ZSM-5分子篩催化劑能將NO直接分解為無污染的N2和O2,是一種比較理想的催化脫除燃煤煙氣中NO的催化劑。但是該催化劑的反應溫度區(qū)間較窄,反應溫度較高且反應過程中氧阻抑現(xiàn)象明顯。本文主要研究如何改進催化劑的抗氧性能及以Cu-ZSM-5為主體的Cu-ZSM-5/CeYSZ復合式催化劑的制備及催化活性。 對Cu-ZSM-5催化劑的制備方法和條件及前處理對催化活性的影響進行研究。在交換液濃度為0.010mol／L,交換溫度為40℃條件下采用離子交換法制備的Cu-ZSM-5催化劑具有良好的活性。Cu負載量會隨交換次數(shù)的增加而提高,但卻不能顯著提高催化劑的活性。高溫煅燒能提高催化劑的活性。O2濃度對催化劑活性有明顯影響,O2濃度達到5%時,催化劑活性開始明顯下降,達到10%后,催化劑活性變的非常小。 采用引入一種或多種共存離子和添加助劑的方法改善Cu-ZSM-5分子篩催化劑的抗氧性。通過離子交換法引入Ag+或Ce3+都能明顯提高Cu-ZSM-5催化劑的活性,降低反應溫度。先交換Ag+后交換Cu2+為制備Ag-Cu-ZSM-5的最佳交換次序,在O2含量5%時320℃左右脫硝率可達60%。而Ce3+和Cu2+同時交換為制備Ce-Cu-ZSM-5的最佳交換次序,330℃時脫硝率為61%。采用一次離子交換法同時引入Ce和La能明顯提高Cu-ZSM-5催化劑的穩(wěn)定性和耐氧性,在O2含量5%時350。C左右脫硝率達到71%。在Cu-Ce-La-ZSM-5催化劑中采用共混法加入質量分數(shù)10%的CaH2,O2含量5%,溫度為340-C脫硝率達到83%。 以Al2O3陶瓷管為載體,采用溶膠-凝膠法在陶瓷管上負載CeYSZ過渡膜后再合成ZSM-5分子篩膜,將復合載體進行Cu離子交換后制備得到具有良好抗氧性能的Cu-ZSM-5/CeYSZ復合催化劑。當O2濃度低于7%時,Cu-ZSM-5/CeYSZ復合催化劑的活性基本不變,維持在65%左右。繼續(xù)增加O2濃度,催化劑的活性急劇下降。 采用量子力學和分子力學結合的ONIOM2方法對離子交換得到的Cu-ZSM-5催化劑對NO的吸附進行理論計算。離子交換后,催化劑與NO之間的能隙變小,更易于NO吸附反應的發(fā)生,說明離子交換制備的催化劑活性較好。熱力學計算結果及NO、吸附結構分析表明NO最容易以N2O2的形式發(fā)生吸附,同時N-O鍵被活化的程度也最大。結果同時也表明O2存在和NO產(chǎn)生競爭吸附從而對反應產(chǎn)生阻抑現(xiàn)象。
【圖文】：

圖3.16Cu一Ce一La一ZSM一szcaH:催化劑的SEM圖Fig3.16SEMPatternofCu一Ce一La一ZSM一5/10O/OCaHZealatyst

制備及催化脫除NO的實驗研究劑表面利用率提高。從色澤亮度上看，加CaH:的催化劑的催化劑。道結構分散的更為均勻，增強了吸附NO的能力，這與前期入CaH:后的催化劑，，直接催化分解NO的脫硝率比術加Ca巧%左右。
【學位授予單位】：南京理工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2010
【分類號】：X701

【引證文獻】

相關期刊論文 前2條

1 劉海艷;易紅宏;唐曉龍;鄧華;;分子篩吸附脫除燃煤煙氣硫碳硝的研究進展[J];化工進展;2012年06期

2 任曉光;李富霞;李鵬;;NiO-CuO/ZSM-5催化劑對催化裂化煙氣的脫硫脫硝性能[J];化工環(huán)保;2013年03期

相關碩士學位論文 前1條

1 李富霞;ZSM-5和γ-Al_2O_3系列催化劑同時脫硫脫硝性能研究[D];北京化工大學;2013年

本文編號：2631758