發(fā)布時間：2020-04-16 12:56

【摘要】： 氮氧化物和苯是常規(guī)方法難脫除的兩種有代表性的氣相污染物。本論文采用等離子體催化技術,分別開展了“等離子體催化烴類低溫選擇還原氮氧化物”和“空氣中低濃度苯的等離子體催化完全氧化脫除”兩方面的研究,主要取得了如下結果: 1.等離子體催化烴類低溫選擇還原氮氧化物 (1)采用介質(zhì)阻擋放電與H-MOR催化劑“一段法”相結合,對乙炔選擇還原氮氧化物反應進行了考察。在低溫(100-200℃)和較寬的氧含量范圍(0-15%)條件下,等離子體催化表現(xiàn)出了顯著的協(xié)同效應。以0.05%NO/0.05%C_2H_2/10%O_2/N_2為原料氣、空速為12,000 h~(-1)、輸入能量密度為125 J L~(-1)條件下,100℃時單純等離子體、單純催化和等離子體催化體系中氮氧化物轉(zhuǎn)化率分別為3.3%、11.6%和66.7%;200℃時上述三種體系中氮氧化物轉(zhuǎn)化率分別為3.8%、54.0%和91.4%。質(zhì)譜在線檢測反應產(chǎn)物的結果表明,在單純催化體系中產(chǎn)生了大量的HCN副產(chǎn)物,而在等離子體催化體系中基本沒有HCN副產(chǎn)物放出,這可能是因為等離子體催化體系生成的大量NO_2和H_2O可將HCN迅速消耗掉,從而顯著提高了氮氧化物的低溫活性。 (2)質(zhì)譜研究結果表明,等離子體可促進H-MOR催化劑上NO_y(y≥2)物種的形成和乙炔的氧化。對經(jīng)NO/C_2H_2/O_2三組分預處理后在H-MOR催化劑上形成的表面中間物種與NO、O_2和NO+O_2的反應能力進行了考察,結果表明:催化劑上形成的表面中間物種在NO與O_2共存時對NO具有較強的選擇還原性。 2.空氣中低濃度苯的等離子體催化完全氧化脫除 (1)采用循環(huán)的“存儲-放電”(CSD)等離子體催化新方法,考察了多種催化劑在含有低濃度苯、相對濕度為50%的模擬空氣中對苯的吸附存儲和吸附態(tài)苯的等離子體催化完全氧化性能。結果表明:Ag/HZSM-5(SiO_2/Al_2O_3=360)催化劑在選擇吸附苯和對吸附態(tài)苯的等離子體催化完全氧化方面的性能均最佳;Ag/HZSM-5在濕氣流中的抗水性主要歸功于高硅載體HZSM-5的疏水性;銀促進了吸附態(tài)苯完全氧化為CO_2和H_2O(CO_2選擇性～100%)。催化劑的表征結果表明:銀含量增加,催化劑與苯之間的作用力增強,催化劑的碳平衡下降。 (2)相同條件下,Ag/HZSM-5催化劑比HZSM-5催化劑吸附苯的穿透時間延長了3倍。Ag/HZSM-5催化劑穿透時間的延長,大大降低了等離子體催化法處理含低濃度苯污染氣體的能耗。在處理含有4.7 ppm苯、相對濕度為50%和流量為600mL min~(-1)的模擬空氣實驗中,采用CSD等離子體催化新方法(Ag/HZSM-5為催化劑,放電功率為4.7W),處理每立方米污染氣體的放電能耗僅為3.7×10~3 kWh。如此之低的能耗使得等離子體催化技術在脫除空氣中低濃度VOCs中的實際應用成為可能。
【圖文】：

2.1.1等離子體催化烴類低溫選擇還原氮氧化物(1)反應流程等離子體催化脫除氮氧化物的反應評價流程如圖2.1所示。其主要包括氣體流量控制、高壓電源、反應器和氣體產(chǎn)物分析四部分。實驗用氣體為高純N:和O:(純度>99.99%)，及高純氣制備的標準氣2%CZHZ加:和5%NO加:(大連光明化工研究院)。經(jīng)質(zhì)量流量計配成反應氣組成為 :500ppmNO、 500ppmCZHZ、100，002、N:為平衡氣。未作特殊說明時，空速為12，000h一，。產(chǎn)物中NO和NO:的濃度采用氮氧化物化學發(fā)光分析儀 (ML98401AS，美國)檢測。CZHZ濃度采用氣相色譜SP6890分析(FID檢測器，氮氣為載氣

等離子體催化脫除苯，采用“存儲一放電”兩階段交替運行的方式。即在“存儲”階段，苯首先吸附在催化劑上，隨后在“放電”階段將存儲的苯氧化。其反應評價裝置如圖2.3所示。為了避免苯在管路上的吸附對計算碳平衡的影響，其氣路分為吸附系統(tǒng)和放電系統(tǒng)兩部分。反應氣中的水采用N:攜帶的方式產(chǎn)生，其含量用相對濕度表示。實驗用氣體為高純(純度>99.999%)N:和02，及高純氣制備的標準氣150PPmC6H6加2(大連光明化工研究院)。經(jīng)質(zhì)量流量計配成的吸附氣組成為 :4.7PPmC6H6、O一80%相對濕度(陰，，ZoOC)、200，002、N:為平衡氣、總流量為 600mLmin一，�；旌虾蟮臍怏w首先在催化劑上吸附一定時間，然后經(jīng)四通閥切換至放電氣吹掃10min。放電氣氛為高純氧
【學位授予單位】：大連理工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2009
【分類號】：X511

【引證文獻】

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1 張佳鵬;肖剛;王錫輝;倪明江;高翔;;高溫環(huán)境下線管式電極結構直流放電特性實驗研究[J];高電壓技術;2014年01期

2 朱翔宇;孫保民;王東;張婷婷;汪濤;肖海平;韓高巖;;介質(zhì)阻擋放電協(xié)同Ag/Al_2O_3對NO_x脫除的影響[J];環(huán)境工程學報;2014年06期

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2 歐陽杰宏;等離子體對銅鈰復合氧化物催化氧化碳煙的強化效應研究[D];華南理工大學;2012年

本文編號：2629757