【摘要】：放射性核素在大氣中的遷移擴散問題,在核事故應(yīng)急響應(yīng)、突發(fā)事件應(yīng)急響應(yīng)、裂變材料生產(chǎn)、核廠址風險評價、禁核實驗的源項估算等領(lǐng)域都倍受關(guān)注。從1986年的切爾諾貝利核事故到2011年的日本福島核泄露事故,放射性核素遷移擴散的研究經(jīng)歷了數(shù)十年的發(fā)展,無論是模式理論還是模擬技術(shù)都有了很大進步。放射性核素遷移擴散研究最主要的應(yīng)用是核事故的應(yīng)急響應(yīng),美國和歐洲等研究機構(gòu)在這方面都有自已成熟的不同尺度的模式及體系,但是我國在這方面的研究還很不足,尤其是在事故情況下對污染水平的應(yīng)急預(yù)測,以及事故后短期的實時模擬計算。為了滿足我國核能發(fā)展和輻射環(huán)境影響評價的需求,本文在調(diào)研文獻的基礎(chǔ)上,總結(jié)了放射性核素遷移擴散模式的研究方法,對新的模擬技術(shù)如集合分析等進行了分析研究,并利用現(xiàn)有資源進行模擬計算,開展了放射性核素遷移擴散的研究。 本論文調(diào)研了放射性核素的遷移擴散模式的發(fā)展狀況,對現(xiàn)有的模式及其應(yīng)用作了綜述,在研究現(xiàn)有模式的基礎(chǔ)上,選擇拉格朗日煙團模式CALPUFF作為本論文關(guān)于放射性核素不同距離遷移擴散研究的工具。CALPUFF是美國EPA推薦模式,有成熟的理論基礎(chǔ)和長期的跟蹤改進及驗證研究,是一個成熟的應(yīng)用模式。CALPUFF模式可運用于復(fù)雜地形,非穩(wěn)態(tài)的流場,在長距離情況下可以矯正地形對流場的影響,而且在擴散計算時可以根據(jù)具體流場特點選擇積分方式和擴散參數(shù)計算方法。CALPUFF的計算區(qū)域可以從幾十米到上千公里,從局地尺度到區(qū)域尺度,對于模擬突發(fā)核事故情況下的短期及長期擴散非常適合。CALPUFF系統(tǒng)由于針對的是非放物質(zhì)所以不能用于放射性核素的模擬計算,本論文的工作即是在CALPUFF的基礎(chǔ)上,進行進一步的開發(fā),在煙團模式的基礎(chǔ)上加入了對放射性核素的放射性衰減的模擬計算、加入放射性核素的干濕沉積參數(shù)、并建立了事故情況下的劑量估算模式,使CALPUFF能用于核事故情況下的估算分析。 在核事故模擬計算中,從事故的初始釋放,到事故的持續(xù)幾十小時的釋放,事故釋放的各個空間尺度及各時間范圍都很關(guān)健。為了研究事故釋放的各時間、空間范圍的遷移擴散特征,本論文進行了不同距離范圍的模擬,從近距離20公里到200-300公里及上千公里的應(yīng)用研究,并分別進行驗證分析。 本論文的主要研究工作有四個部分： 1.在對擴散模式進行調(diào)研的基礎(chǔ)上,選擇拉格朗日煙團模式CALPUFF作為研究的基礎(chǔ),對現(xiàn)有的煙團模式進行改進。 (1)在CALPUFF模式中加入關(guān)于核素的放射性衰減計算模型,并加入有關(guān)核素的干濕沉積計算參數(shù)。 (2)建立劑量模型,計算在事故應(yīng)急情況下的有效外照射劑量及吸入內(nèi)照射劑量,為應(yīng)急決策提供重要的數(shù)據(jù)支持。 2.在事故初期,最關(guān)心的問題是近距離內(nèi)放射性核素的分布水平,以決定撤離范圍及響應(yīng)的水平。為了研究事故初始釋放特征,開展了近場復(fù)雜地形的示蹤實驗研究,并同時用CALPUFF模式進行模擬計算,通過現(xiàn)場監(jiān)測數(shù)據(jù)與模式結(jié)果的對比,研究了復(fù)雜地形近距離擴散的特征,并說明CALPUFF模式在近距離短期釋放的模擬計算結(jié)果較好,但也存在一定問題： 1)從現(xiàn)場實驗數(shù)據(jù)看,對于事故初期的高架源近距離擴散,當風速較小時,地形影響較大,當風速較大時,地形影響減小,地面最高濃度值一般在1-3公里范圍。濃度和風向擺動相關(guān),當風向較穩(wěn)定時,地面濃度分布窄,濃度值較高,當風向擺動時,地面濃度分布較寬,濃度值趨于平均,濃度降低。水平濃度分布并非標準高斯分布,在采樣點濃度軸線兩邊的邊緣濃度有異常增高現(xiàn)象。 2)模式結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)相比,模式的濃度分布呈標準高斯分布沒有反映出實測數(shù)據(jù)的異常值,在模擬計算時,計算了幾種擴散計算方法： a.選擇了不同的擴散參數(shù)計算方法：P-G法和相似理論(Similarity)計算方法和不同的積分取樣方式：煙團模式(PUFF)和煙片模式(SLUG),進行了四種方式的模擬計算：PUFF+P-G、PUFF+Similarity、SLUG+P-G、SLU+Similarity。實驗結(jié)果說明在實驗條件下,PUFF+P-G有較好的模擬結(jié)果,偏差為-13.82ug m3H-1,均方根為3.02ug m3H-1,FA2和FA5分別為27.06%和61.41%,FOEX為-25.91%。 b.選擇了不同的積分取樣方式即煙片取樣函數(shù)和煙團取樣函數(shù),結(jié)果比較說明煙片取樣函數(shù)更能反應(yīng)近距離、短時間的Causality effects(因果效應(yīng)),在事故情況的初始階段能更好的模擬污染物的擴散。 c.計算了實驗數(shù)據(jù)以MESOPUFFⅡ的擴散參數(shù)形式擬合的擴散參數(shù),并與模式PG方法(MESOPUFFⅡ)擴散參數(shù)比較,說明模式參數(shù)與實驗數(shù)據(jù)存在差異,并影響最后濃度結(jié)果。 d.四種方式的模擬對比說明CALPUFF模式對初始釋放近距離的模擬存在一定問題,預(yù)測結(jié)果偏低,不能很好的預(yù)測峰值,但是在應(yīng)急情況下,模式結(jié)果有一定的指導意義。 3.為了研究放射性核素在中尺度的遷移擴散,用開發(fā)的CALPUFF-R模式對日本福島核事故進行了400×400公里的模擬計算(以源為模擬中心,半徑200公里),并與可獲得的監(jiān)測數(shù)據(jù)進行了對比。結(jié)果說明模式可以準確預(yù)測放射性煙團的分布,在距源128公里和140公里的兩個城市點對點數(shù)據(jù)吻合較好,時間序列也相對應(yīng)。在近距離30-60公里8個方位的計算中,與可獲得的監(jiān)測數(shù)據(jù)對比顯示,近距離數(shù)據(jù)差別在一個數(shù)量級以內(nèi),但是在核素沉積的西北方向,模式未計算出相應(yīng)的高濃度。用劑量模型計算了特定核素Ⅰ-131和Cs-137在事故情況下累計外照射有效劑量,并與監(jiān)測數(shù)據(jù)相對比,結(jié)果低于監(jiān)測數(shù)據(jù)。由于缺少降水的準確數(shù)據(jù),模式未能準確計算濕沉積通量,因而由地面沉積通量和空氣濃度計算的煙云浸沒外照射劑量小于監(jiān)測數(shù)據(jù),但是模式結(jié)果還是認為比較理想的。為了進一步驗證模式中尺度擴散模擬效果,選擇了非放惰性物質(zhì)計算了太原地區(qū)PM10的擴散。 4.為了研究放射性核素在長距離的遷移擴散,用CALPUFF模式對ETEX-1實驗進行了長距離擴散模擬計算。放射性核素的遷移擴散對環(huán)境的影響,在時間空間尺度上一般都比較大,所以用于模擬放射性物質(zhì)的模式一般都是長距離模式。本文選擇ETEX-1實驗數(shù)據(jù)進行上千公里的遷移擴散研究,研究CALPUFF模式在長距離條件下的模擬計算結(jié)果。結(jié)果顯示CALPUFF模式可以正確預(yù)測放射性煙云的遷移方向,但是模擬濃度范圍小于實驗數(shù)據(jù)的覆蓋范圍,模擬濃度低于實驗數(shù)據(jù),模式結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)對比統(tǒng)計參數(shù)FOEX為-29.23%,FA2為1.41%,FA5為6.17%,NMSE為193.12%。 5.對于放射性核素在大氣中的遷移擴散,模式研究和模式驗證同等重要,對于長距離的模式研究,模式驗證存在很大的困難。本文在研究大氣遷移模式評價研究ATMES (Atmospheric Trans port Model Evaluation Study)計劃的基礎(chǔ)上,根據(jù)ATMES統(tǒng)計理論分析了模式驗證的基本統(tǒng)計參數(shù)及代表的模式特征,并在模式驗證中進行了計算評估。 在放射性核素的不同尺度的遷移擴散研究中,近距離的研究工作比較全面豐富,無論是理論研究還是現(xiàn)場實驗研究都有大量的文獻報道,近距離的模式驗證也易于進行,很多成熟的模式已經(jīng)運用于核事故的應(yīng)急響應(yīng),但是在長距離擴散模式研究中,模式的驗證是一個非常困難的部分。對于現(xiàn)場實驗,超過50公里的實驗已經(jīng)需要復(fù)雜的條件才能進行,對于上百公里和上千公里的野外現(xiàn)場實驗難度及不確定性非常大。而外場實驗是模式驗證的最基本方法,所獲得的數(shù)據(jù)能真實地反應(yīng)實際大氣對污染物的輸送、擴散能力,可以用來驗證理論模型的正確性,是模式研究的基礎(chǔ)。任何模式只有經(jīng)過有效性驗證分析,才能用于實際應(yīng)用,即使是一個成熟模式如CALPUFF模式,也必須注意模式的適用條件和范圍。實際大氣是一個高度復(fù)雜的系統(tǒng),其中的各種過程幾乎都是不可重復(fù)的,在一些大氣環(huán)境下,模式有好的模擬結(jié)果,但是如果條件變化,可能結(jié)果會不同。
【學位授予單位】：太原理工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2012
【分類號】：X591

【參考文獻】

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本文編號：2593226