【摘要】：近年來,由于氣態(tài)污染物的大量排放引起了城市霧霾、光化學(xué)煙霧等區(qū)域大氣環(huán)境問題,嚴(yán)重威脅了人類健康和生態(tài)安全。由于等離子體技術(shù)可以在常溫常壓下、極短的時間內(nèi)、對濃度變化范圍較大的氣態(tài)污染物進(jìn)行降解,所以該技術(shù)常用于處理成分復(fù)雜的工業(yè)廢氣。為提高等離子體的處理效率和能量利用率,常將等離子體與吸附劑、催化劑或氧化劑相結(jié)合來處理氣態(tài)污染物。天然錳氧化物和錳鉀礦具有良好的表面吸附與氧化還原特性。目前,將天然錳氧化物、錳鉀礦與等離子體技術(shù)相結(jié)合處理氣態(tài)污染物的報道較少。本研究選取銅陵某礦區(qū)天然錳氧化物礦石以及人工合成錳鉀礦與低溫等離子體相結(jié)合來處理氣態(tài)二硫化碳和甲苯。通過產(chǎn)物分析和能量核算來評價天然錳氧化物、合成錳鉀礦與等離子體聯(lián)合降解氣態(tài)污染物效應(yīng)。運用XRD、BET、SEM、EDS、H2-TPR、TEM及FT-IR等多種表征技術(shù)研究錳氧化物制備及改性條件對其組成、微結(jié)構(gòu)、表面性質(zhì)及催化性能的影響,在此基礎(chǔ)上探討了低溫等離子體-錳氧化物礦物協(xié)同凈化氣態(tài)污染物的機理。本文主要內(nèi)容和結(jié)論如下:1)將天然錳氧化物及其改性產(chǎn)物置入到等離子體反應(yīng)器中,考察了錳氧化物粒徑、錳氧化物在等離子體反應(yīng)器中的位置以及改性方法對二硫化碳去除率和甲苯轉(zhuǎn)化率的影響。結(jié)果表明,隨著錳氧化物粒徑的減小,二硫化碳的去除率是逐漸增加;當(dāng)錳氧化物填充在反應(yīng)器余輝區(qū)時,二硫化碳去除率最高,可達(dá)到97.58%;與純等離子體65%相比較,二硫化碳的去除率增加了 32%。另外,在等離子體反應(yīng)器中加入天然錳氧化物還可使CS2的能量效率提高17%～33%,尾氣中O3濃度降低大約50%,二氧化碳含量提高15%左右。天然錳氧化物經(jīng)過4mol·L-1硫酸酸浸泡、500℃煅燒、30min微波高火加熱、60min超聲及用1.6g·L-1十六烷基三甲基溴化銨溶液改性后,其比表面積及孔容、孔徑均大于原礦,并可使甲苯轉(zhuǎn)化率提高15%左右。2)通過回流法和固相法合成了錳鉀礦,考察了錳鉀礦合成方法對其結(jié)構(gòu)和性能的影響。研究表明,回流法合成的錳鉀礦(OMS-2R)結(jié)構(gòu)更均勻、具有更大的比表面積;OMS-2R能促進(jìn)甲苯深度轉(zhuǎn)化為CO2,而且能夠吸附等離子體所產(chǎn)生的O3并將其分解為氧化性能更高的活性氧原子與污染物發(fā)生反應(yīng),這樣既提高了甲苯的轉(zhuǎn)化率,也減少了尾氣中O3的排放量。通過錳鉀礦、針鐵礦和銳鈦礦三種半導(dǎo)體礦物與等離子體聯(lián)合降解甲苯的對比研究得知,無論是對甲苯轉(zhuǎn)化率、二氧化碳選擇性,還是對臭氧的分解能力,錳鉀礦都是最佳催化材料。為進(jìn)一步提高錳鉀礦的催化性能,對錳鉀礦進(jìn)行鈰摻雜改性,在錳鉀礦上負(fù)載鈰可使甲苯的轉(zhuǎn)化率提高5%-15%;并且隨著鈰負(fù)載量的增加,甲苯的轉(zhuǎn)化率是逐漸提高;鈰摻雜錳鉀礦持續(xù)使用180min后,甲苯轉(zhuǎn)化率由93.75%緩慢降到88.7%,表明催化劑具有良好的穩(wěn)定性。
【圖文】：

（Ａ）單介質(zhì)反應(yīng)器邋（Ｂ）雙介質(zhì)反應(yīng)器逡逑１－外石英管；２？外電極；３－進(jìn)氣口；邋４－內(nèi)電極；５－聚四氟乙烯；６－出氣口；邋７－內(nèi)石英管；逡逑圖２．３單、雙介質(zhì)反應(yīng)器結(jié)構(gòu)圖逡逑Ｆｉｇ．邋２．３邋Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｏｆ邋ｓｉｎｇｌ

２．２．２邐內(nèi)電極材料對二硫化碳降解的影響逡逑在相同實驗條件下，選取了直徑相同的銅線和不銹鋼線作為內(nèi)電極，考察不逡逑同電極材料對二硫化碳降解的影響，實驗結(jié)果如圖２．７所示。逡逑１００邋ｒ逡逑．Ｉ逡逑１邋６０邋＾逡逑■邋告邋４０邐銅電極逡逑２０邐＋不繡鋼電極逡逑Ｑ邋邐｜邐｜邐！邐｜邐｜邐｜逡逑４邐５邐６邐７邐８邐９邐１０逡逑外施電壓／（ＫＶ）逡逑圖２．７內(nèi)電極材料對二硫化碳去除率的影響逡逑Ｆｉｇ．邋２．７邋Ｅｆｆｅｃｔ邋ｏｆ邋ｉｎｎｅｒ邋ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ邋ｍａｔｅｒｉａｌ邋ｏｎ邋ｔｈｅ邋ｒｅｍｏｖａｌ邋ｒｅｍｏｖａｌ邋ｒａｔｅ邋ｏｆ邋ＣＳ２逡逑從圖２．７可以看出，以內(nèi)電極為銅的反應(yīng)器中二硫化碳去除率略高于以不銹鋼逡逑為內(nèi)電極的反應(yīng)器。這可能是因為銅的次級電子發(fā)射系數(shù)５邋＝１．２９＞不銹鋼的逡逑５＝１．２４［１（）７］。Ｓ表示離開物體表面的次級電子數(shù)與同一時間內(nèi)落到同一表面上的初逡逑級電子數(shù)之比［１（）８］，，因此Ｓ值越大，表示物體發(fā)射出的次級電子數(shù)目就越多，銅的逡逑１９逡逑
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X51;X701

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2591196