【摘要】：零價(jià)鐵(ZVI)是一種強(qiáng)還原劑，對(duì)于地下水污染物去除具有良好的效果。本文在試驗(yàn)過程中，采用化學(xué)還原法制備了微米級(jí)Pd／Fe雙金屬，納米級(jí)Fe和納米級(jí)Ni／Fe雙金屬等催化還原劑，通過TEM、BET-N_2、XRD等表征手段對(duì)還原鐵粉、納米級(jí)、普通Pd／Fe顆粒和納米級(jí)Pd／Fe等顆粒的形狀和大小、比表面積以及納米級(jí)Fe和納米級(jí)Pd／Fe的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了測(cè)定。分別選用還原鐵粉、納米級(jí)Fe對(duì)六價(jià)鉻去除率進(jìn)行了系統(tǒng)研究；采用普通Pd／Fe雙金屬和納米級(jí)Ni／Fe雙金屬對(duì)鄰、對(duì)硝基氯苯進(jìn)行了催化還原脫氯研究；然后采用納米級(jí)Ni／Fe對(duì)六價(jià)鉻和對(duì)硝基氯苯進(jìn)行了同步修復(fù)研究，得出反應(yīng)過程中各反應(yīng)物和生成物的濃度變化規(guī)律。考察了不同催化還原劑、鈀化率、納米級(jí)Pd／Fe投加量、反應(yīng)溫度、初始pH值以及反應(yīng)物初始濃度等因素對(duì)處理效果和反應(yīng)速率的影響。通過產(chǎn)物分析結(jié)合鉻的氧化還原電勢(shì)E-pH圖研究了六價(jià)鉻的去除機(jī)理，通過中間產(chǎn)物和最終產(chǎn)物分析研究了對(duì)硝基氯苯的催化還原脫氯的反應(yīng)機(jī)理。最后通過地下水原位修復(fù)中試裝置，結(jié)合中試實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和基礎(chǔ)試驗(yàn)數(shù)據(jù)，建立了ZVI修復(fù)污染地下水的預(yù)測(cè)模型。 本文主要結(jié)論如下： 1．通過TEM分析得出純還原鐵粉的表面比較光滑、均勻；普通Pd／Fe表面形成了許多白色小突起，這些白色突起構(gòu)成了表面催化活性位。大多數(shù)納米級(jí)Fe和納米級(jí)Ni／Fe顆粒的直徑都在100nm以下，但有團(tuán)聚現(xiàn)象，球狀顆粒連接成樹枝狀。BET-N_2測(cè)得還原鐵粉，鈀／鐵(0.005％)，納米鐵的比表面積分別為0.49、0.62、12.4m~2／g。納米級(jí)Fe和普通Pd／Fe的XRD譜圖上都出現(xiàn)與Fe的110衍射(d=0.2027nm)相對(duì)應(yīng)的衍射峰，而普通Pd／Fe的XRD譜圖上并未出現(xiàn)金屬Pd的衍射峰。 2．影響零價(jià)鐵去除六價(jià)鉻反應(yīng)速率的因素有：零價(jià)鐵投加量、六價(jià)鉻初始濃度、反應(yīng)溫度和初始pH值、腐殖酸濃度、銅離子濃度、淀粉投加量等。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明較大的零價(jià)鐵投加量、較高的反應(yīng)溫度和較低的初始pH值有利于六價(jià)鉻的去除反應(yīng)。腐殖酸濃度、銅離子濃度和淀粉投加量則存在一個(gè)合適的濃度范圍使六價(jià)鉻的去除反應(yīng)速率最快。Cr(Ⅵ)去除的表觀動(dòng)力學(xué)常數(shù)與鐵粉的投加量、比表面積呈線性遞增關(guān)系；隨著初始pH值的升高而減緩。
【圖文】：

反應(yīng)裝置圖

mn;RigkauDm/xa2550PCX射線衍射儀，日本)。4.1掃描電鏡圖分析還原鐵粉，P價(jià)e雙金屬體系及納米級(jí)金屬顆粒的掃描電鏡如圖4一1()a、偽)、()c、(d)所示。(a)鐵粉、b()把/鐵、(c)納米級(jí)鐵、d()鎳/鐵比較圖4一1(a)可以看出，純鐵的表面比較光滑、均勻。而圖偽)則顯示把分散在鐵的表面形成了許多白色小突起，改變了鐵的表面形貌。而且把化率越高，，白色小突起越多，表面越粗糙。這些白色突起構(gòu)成了表面催化活性位，并有利于將反應(yīng)物吸附在雙金屬表面，促進(jìn)反應(yīng)進(jìn)行。與純鐵的表面比較光滑、均勻相比，剛制備出的納米級(jí)Fe黑色團(tuán)絮狀，見圖(。)。原因是:納米級(jí)顆粒比可見光的波長(zhǎng)小，吸收光波而成為物理學(xué)上的理想黑體，而且，由于超微顆粒的表面效應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2006
【分類號(hào)】：X523

【引證文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2591164