本文關鍵詞：新型磁性固相萃取材料性能及其在淮河流域有機物檢測中應用研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：隨著社會經(jīng)濟的快速發(fā)展,已逾10萬種人工合成有機物進入到環(huán)境中,大量的微污染有機物(Organic micropollutants, OMPs)在飲用水源水中被檢測出來。這類物質(zhì)主要包括農(nóng)藥(organochlorine pesticides, OCPs)、多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)、酞酸脂(phthalic esters, PAEs)、硝基苯(nitrobenzene, NBs)、多氯聯(lián)苯(polychlorinated biphenyl, PCBs)等,盡管其濃度很低,但卻對人類甚至整個生態(tài)系統(tǒng)具有較大危害,如影響人和動物的生殖發(fā)育、神經(jīng)系統(tǒng)和免疫系統(tǒng)功能,以及產(chǎn)生“致癌、致畸、致突變”效應等。因此,對水源水中各類微污染物進行調(diào)研,掌握地表水源水污染現(xiàn)狀,為飲用水處理工藝的優(yōu)化以及政府制定治污減排政策提供數(shù)據(jù)支持是刻不容緩的任務。然而,地表水源水中有機微污染物種類繁多,成分復雜,常以低濃度存在于水環(huán)境,如何快速高效的進行萃取和富集成為地表水源水有機污染分析的重大難題。本團隊自主研發(fā)的磁性超高交聯(lián)固相萃取微球M150,具有粒徑均一(6-9μm),高比表面積(1303.59 m2/g)、超順磁性、磁響應較強、磁性納米粒子分布均勻等特點,在以往研究中被證實對PAHs類污染物具有良好的萃取性能。然而,不同類型有機物在水環(huán)境中具有不同的存在形態(tài)和性質(zhì),考察M150在不同條件下對于各類有機物的萃取性能,評價其廣譜性和適用性是將其廣泛應用的前提條件。本研究通過對比M150、C18、HLB三種固相萃取材料對于PAHs、 OCPs、PAEs、NBs以及PCBs的萃取回收率以及方法檢出限,系統(tǒng)考察M150對各類OMPs的萃取性能,并優(yōu)化各類OMPs萃取和洗脫條件,建立基于M150的磁性固相萃取——氣象色譜質(zhì)譜聯(lián)用(M150-GC/MS)的地表水源水有機物高效檢測平臺。將其應用于淮河流域?qū)嶋H水體檢測中,以中國水中優(yōu)先控制污染物黑名單68種污染物為調(diào)研對象,系統(tǒng)考察淮河流域全流域地表水源水污染現(xiàn)狀,運用美國環(huán)保署(USA Environmental Protection Agency, EPA)健康風險模型,篩選淮河流域地表水源水中的典型高風險有機污染物。本研究的主要結論如下：(1)考察了實驗室自主研發(fā)的磁性固相萃取微球M150和市面上常用的固相萃取材料C18和HLB小柱對多PAHs、OCPs、PAEs、NBs以及PCBs等OMPs的萃取回收率和方法檢出限。研究結果證明M150對有機物的回收率優(yōu)于其它兩種商用材料,尤其是對在水體中呈分子形態(tài)存在的有機物(如PCBs)具有較好的萃取性能。對有機物的方法檢出限水平介于C18和HLB之間,表明了該磁性固相萃取材料對地表水源水中常見微污染有機物的萃取具有廣譜性和適用性。同時,利用單因素實驗法,針對每一類OMPs的洗脫和萃取條件進行優(yōu)化,發(fā)現(xiàn)溶劑洗脫能力強弱主要與有機物結構和性質(zhì)相關,與待洗脫物極性、親疏水性或者分子結構相近的溶劑可以有效的提高洗脫效率；磁性微球用量、樹脂接觸時間是影響有機物萃取回收率的顯著影響因素,水樣體積是影響各類有機物萃取回收率的非顯著性影響因素,pH對PAHs、OCPs、NBs影響不大,但是影響PAEs和PCBs萃取回收率的顯著因素。(2)綜合了M150-GC/MS檢測平臺和其它污染物檢測方法,系統(tǒng)的對淮河流域地表水源水中14類,共計104種污染物進行檢測,檢測范圍涵蓋中國水中優(yōu)先控制污染物標明的68種污染物。結果發(fā)現(xiàn)淮河流域PAHs濃度在115.25 ng/L-929.11 ng/L,支流PAHs是干流污染的主要來源,分子量分布顯示中上游地區(qū)的PAHs主要來源于石油類污染和農(nóng)作物的燃燒,中下游地區(qū)的PAHs主要來源于化石燃料的燃燒；OCPs濃度在133.69～453.52 ng/L,支流是干流污染的主要來源,河南和江蘇蘇北地區(qū)是農(nóng)藥重污染地區(qū),相關性分析顯示生活污水和農(nóng)業(yè)廢水可能是中上游地區(qū)地表水源水中污染物的主要來源；PAEs濃度在164.37ng/L-662.55 ng/L,洪澤湖、京杭大運河、新沂河、蘇北灌溉總渠沿線密集的工業(yè)點源可能是導致下游蘇北地區(qū)PAEs高污染的主要原因；NBs濃度在59.52～1352.98 ng/L,相關性分析顯示上游硝基苯類化合物需求主要來源于當?shù)鼐用?而下游洪澤湖附近地區(qū)可能存在大量硝基苯相關企業(yè)和污水的排放。(3)運用EPA推薦的健康風險評價模型對淮河流域18個采樣點地表水源水中OMPs的潛在人體健康風險進行評估,結果發(fā)現(xiàn)淮河流域PAHs,OCPs,PAEs,NBs不產(chǎn)生顯著的非致癌風險,但是支流渦河和下游江蘇蘇北地區(qū)地表水源水中的PAHs和全流域地表水源水中的OCPs產(chǎn)生顯著的致癌風險。高分子量PAHs苯并[a]芘(benzo[a]pyrene)、苯并[a]蒽(Benzo[a]anthranthene)和苯并[b]熒蒽(benzo[b]fluoranthene)、農(nóng)藥類六六六(γ-Benzene Hexachloride、β-Benzene Hexachloride、α-Benzene Hexachloride)，酞酸脂類鄰苯二甲酸二(2-乙基己)酯(Bis(2-ethylhexyl) phthalate)、硝基苯類2,4-二硝基氯苯(2,4-Dinitrobenzene)和鄰硝基氯苯(o-Chloronitrobenzene)是產(chǎn)生致癌風險的主要物質(zhì),因此識別出該9種有機物為淮河流域水源水中典型高風險有機物。
【關鍵詞】：磁性固相萃取材料 有機微污染物 淮河 水源水 健康風險
【學位授予單位】：南京大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X832
【目錄】：

• 摘要7-10
• Abstract10-13
• 創(chuàng)新點13-14
• 第一章 緒論14-38
• 1.1 中國水源水有機微污染現(xiàn)狀14-15
• 1.2 中國水中優(yōu)先控制污染物及預處理方法15-19
• 1.3 磁性固相萃取19-22
• 1.3.1 傳統(tǒng)固相萃取19-20
• 1.3.2 磁性固相萃取原理和過程20-21
• 1.3.3 廣譜性磁性聚合物萃取材料的需求21
• 1.3.4 新型磁性超高交聯(lián)固相萃取微球21-22
• 1.4 淮河流域水源水污染22-26
• 1.4.1 淮河流域污染概況22-23
• 1.4.2 淮河流域水源水污染現(xiàn)狀23-24
• 1.4.3 淮河流域飲用水源水污染的危害24-26
• 1.5 研究內(nèi)容26-27
• 1.6 研究技術路線27-28
• 參考文獻28-38
• 第二章 M150磁性固相萃取性能研究和條件優(yōu)化38-69
• 2.1 前言38
• 2.2 材料與方法38-44
• 2.2.1 M150對各類有機物回收率38-39
• 2.2.2 M150對各類有機物方法檢出限39-40
• 2.2.3 洗脫條件優(yōu)化40
• 2.2.4 萃取條件優(yōu)化40-41
• 2.2.5 有機物分析方法41-44
• 2.3 結果與討論44-67
• 2.3.1 M150多環(huán)芳烴磁性萃取性能考察和條件優(yōu)化44-49
• 2.3.2 M150農(nóng)藥磁性萃取性能考察和條件優(yōu)化49-54
• 2.3.3 M150酞酸脂磁性萃取性能考察和條件優(yōu)化54-59
• 2.3.4 M150硝基苯磁性萃取性能考察和條件優(yōu)化59-63
• 2.3.5 M150多氯聯(lián)苯磁性萃取性能考察和條件優(yōu)化63-67
• 2.4 本章結論67-68
• 參考文獻68-69
• 第三章 淮河流域水源水優(yōu)先控制污染物識別研究69-117
• 3.1 前言69
• 3.2 材料與方法69-71
• 3.2.1 樣品的采集和保存69-70
• 3.2.2 水質(zhì)指標分析方法70-71
• 3.2.3 M150-GCMS檢測平臺71
• 3.2.4 其它優(yōu)先控制污染物分析方法71
• 3.3 結果與討論71-108
• 3.3.1 多環(huán)芳烴類71-82
• 3.3.2 農(nóng)藥類82-94
• 3.3.3 酞酸脂類94-100
• 3.3.4 硝基苯類100-106
• 3.3.5 其它污染物106-108
• 3.4 本章結論108-109
• 參考文獻109-117
• 第四章 淮河流域水源水健康風險評價117-150
• 4.1 前言117
• 4.2 材料與方法117-120
• 4.2.1 非致癌風險計算模型和方法117-118
• 4.2.2 致癌風險計算模型和方法118-120
• 4.3 結果與討論120-144
• 4.3.1 多環(huán)芳烴產(chǎn)生的健康風險120-126
• 4.3.2 農(nóng)藥產(chǎn)生的健康風險126-133
• 4.3.3 酞酸脂產(chǎn)生的健康風險133-138
• 4.3.4 硝基苯產(chǎn)生的健康風險138-143
• 4.3.5 有機微污染物產(chǎn)生的總健康風險143-144
• 4.4 本章結論144-146
• 參考文獻146-150
• 第五章 結論與展望150-152
• 5.1 結論150-151
• 5.2 展望151-152
• 攻讀碩士學位期間的主要科研成果152-154
• 致謝154-155

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