【摘要】：垃圾填埋氣中主要成分是甲烷(50%左右)、二氧化碳(40%)、N2和O2,其中CH4是其能量來源,而C02、N2和O2存在降低了填埋氣的品質。因此,在填埋氣凈化提純過程中必須去除CO2、N2和O2。吸附法由于工藝簡單和成本低廉等特點被廣泛應用于氣體分離領域,而它的關鍵環(huán)節(jié)是找到具有高性能的吸附劑。目前填埋氣的凈化提純研究主要在于CO2/CH4和CO2/n2的吸附分離,而對CO2/O2和CH4/O2的吸附分離研究較少,而且填埋氣中其他微量雜質氣體如VOCs對吸附劑吸附分離效果的影響目前還未被研究。本文研究比較了幾種吸附劑對填埋氣中CO2、CH4、N2和O2的吸附分離性能的優(yōu)缺點,旨在找到滿足不同分離要求的吸附劑,為垃圾填埋氣凈化工藝提供一定的技術參考。本文研究了常用沸石分子篩、碳基吸附劑和一些其他類型分子篩對垃圾填埋氣主要組分CO2、CH4、N2和O2的吸附量、選擇系數和吸附動力學三個方面的內容。同時,本文探討了垃圾填埋氣中五種典型VOCs和水蒸氣對脫碳吸附劑的影響。研究結果表明:(1)文中所研究的吸附劑對CO2、CH4、N2和O2的吸附等溫線均呈現I型吸附等溫線。在壓力為100kPa,溫度為303K時,13X、5A和USY-1表現出較高的CO2吸附容量(分別為2.07、1.66和0.94mmol/g)和較低的CH4、N2和O2吸附容量;兩種活性炭對CO2和CH4都有較大的吸附容量,其中AC-2對CH4的吸附量為0.81mmol/g,明顯高于其他吸附劑;TS-1對CO2的吸附量較大,且與活性炭及5A相近;ETS-10對CO2和CH4的吸附量相近,對N2和O2的吸附量很小。(2)文中討論了在不同吸附劑上,CO2/N2、CO2/CH4、CH4/N2、CO2/O2和CH4/O2五種混合組分的理論分離系數,以及不同吸附劑對CO2、CH4、N2和O2的選擇分離性,并選擇出適合不同吸附組分分離性能的吸附劑。當壓力為lOOkPa,溫度為303K時,對于CO2/N2混合體系,13X、5A和USY-1的理論分離系數分別為45.95、14.23和18.53,均表現出很好的分離性能,其中USY-1的理論分離系數隨壓力變化較小,這有利于其在不同壓力條件下的應用;對于CO2/CH4混合體系,13X和USY-1的理論分離系數分別為7.2和6.9,表現出較好的分離性能;對于CH4/N2混合體系,ETS-10、13X和AC-2均表現出較好的分離性能;對于CO2/O2混合體系,13X和5A的理論分離系數較高,為33.6和51.4,表現出非常好的分離性能;對于CH4/O2混合體系,5A和ETS-10表現出較好的分離性能。綜上,13X、5A和USY-1具有較高的CO2吸附量和選擇性,可以作為垃圾填埋氣脫碳吸附劑,而ETS-10在CH4/N2及CH4/O2的分離中具有一定應用前景。(3)13X和AC對垃圾填埋氣中五種典型VOCs組分均具有較高的吸附容量,但是在真空操作下的VOCs脫附量很小,這會使VOCs在脫碳循環(huán)中累積在吸附劑中。吸附VOCs達到飽和后的吸附劑對CO2的吸附能力均有所下降,5A分子篩由于孔徑比典型VOCs分子小,對VOCs吸附量很小,因此對CO2的吸附容量下降幅度較小,而13X分子篩和AC則下降顯著。吸附劑對CO2吸附量的下降幅度,與其對VOCs吸附量之間呈正相關。垃圾填埋氣中的VOCs會對13X和AC吸附CO2的能力產生較大的影響,而對5A影響較小。(4)13X和5A對水蒸氣吸附量較大,而AC、碳基吸附劑和碳分子篩對水蒸氣吸附量較小;13X、5A和USY吸附水蒸氣后,其對CO2的吸附能力顯著下降,分別下降了 99%、90%和83%;USY由于具有較高的硅鋁比,與13X相比,水蒸氣對其影響較弱;活性炭吸附水蒸氣后對CO2的吸附量有所下降,但下降幅度較小。垃圾填埋氣中的水蒸氣會使13X、5A和USY幾乎喪失對CO2吸附能力,而對活性炭的影響較小。綜上,在垃圾填埋氣凈化過程中,13X、5A和USY由于具有較好的CO2吸附容量及CO2/N2、CO2/CH4和CO2/O2分離性,可以作為垃圾填埋氣脫碳吸附劑。當選擇13X作為脫碳吸附劑時,在脫碳之前需要進行嚴格的脫水和脫VOCs。5A對VOCs具有較好的抗性,但對水蒸氣比較敏感,需要進行嚴格的脫水。USY對水蒸氣比較敏感,在脫碳之前需要進行嚴格的脫水。
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【學位授予單位】：南京大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X701

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本文編號：2325697