發(fā)布時間：2018-02-22 04:09

  本文關(guān)鍵詞： 脈沖放電等離子體 活性炭 聯(lián)合體系 降解 發(fā)射光譜　出處：《江蘇大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：近年來,人口的增長及工業(yè)的迅速發(fā)展導(dǎo)致水體中有機(jī)污染物含量激增。針對水體中有機(jī)污染物的普遍性與危害性,本研究采用脈沖放電等離子體(Pulsed discharge plasma,PDP)與活性炭(Activated carbon,AC)相聯(lián)合的體系降解水體中有機(jī)污染物,提高了有機(jī)物降解效率及PDP自身的能量利用效率。研究首先依據(jù)體系中H2O2的產(chǎn)生量為指標(biāo),通過變化參數(shù)確定有利于活性物質(zhì)生成的PDP/AC聯(lián)合體系操作參數(shù);繼而選取酸性橙II(Acid orange 7,AO7)及雙酚A(Bisphenol A,BPA)兩種典型的有機(jī)物來模擬有機(jī)污染廢水,考察了不同參數(shù)下PDP/AC聯(lián)合體系對兩種污染物的降解效果,并分析有機(jī)物的降解機(jī)理;最后,通過光譜檢測技術(shù)考察了聯(lián)合體系中主要自由基(·OH及·O)的生成及變化規(guī)律,以驗(yàn)證PDP與AC的協(xié)同增效作用及自由基的氧化作用。具體研究結(jié)果如下:(1)建立了七針-板電極形式的PDP發(fā)生體系,根據(jù)不同參數(shù)(脈沖電壓峰值、載氣量、溶液初始pH值、AC的添加量)條件下體系中H2O2的生成量,優(yōu)化PDP/AC聯(lián)合體系的操作參數(shù)。在脈沖電壓峰值為20 kV,載空氣速率為4L/min,溶液初始pH值為6.9,AC添加量為4 g時,PDP/AC聯(lián)合體系中H2O2的生成量最高,達(dá)到0.30573 mmol/L,相應(yīng)的能量效率為0.022505 mmol/J。(2)以AO7為目標(biāo)污染物,考察了PDP/AC聯(lián)合體系中,AC添加及AC粒徑、電極間距、溶液初始電導(dǎo)率、溶液初始pH值、載氣種類及載氣速率對AO7脫色率的影響并進(jìn)行了相應(yīng)的動力學(xué)分析,得出了聯(lián)合體系用于AO7脫色的較優(yōu)操作條件:4 g AC添加量、15 mm電極間距、3溶液初始pH值、2 L/min載氧氣量;不同放電時間段AO7溶液的紫外-可見吸收光譜分析表明,隨著放電時間的延長,AO7分子的各基團(tuán)數(shù)量均呈下降趨勢;較優(yōu)操作條件下處理60 min后AO7溶液的TOC去除率為30.3%;GC-MS分析得出AO7降解產(chǎn)物主要為苯醌、鄰苯二甲酸酐、苯并吡喃、對醛基苯甲酸、萘酚、奈二酮,并推測出了其降解路徑;放電作用使得AC表面變得更加平滑,微孔和中孔數(shù)量減少,出現(xiàn)了大孔。(3)以BPA為目標(biāo)污染物,考察了溶液初始濃度、自由基捕獲劑及載氣種類對BPA降解率的影響。結(jié)果表明,隨溶液初始濃度的增加,BPA的降解率呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢;自由基捕獲劑的添加不利于BPA的降解;相對于在空氣和氮?dú)?載氧氣時BPA的降解效果達(dá)到了最佳。研究同時考察了BPA降解過程中,溶液pH值及電導(dǎo)率的變化,結(jié)果表明,隨著放電時間的延長,溶液pH值出現(xiàn)了降低的趨勢,溶液電導(dǎo)率卻出現(xiàn)了增加的趨勢。紫外-可見吸收光譜分析表明,BPA降解過程中有大量中間產(chǎn)物的存在。(4)通過光譜檢測技術(shù),考察了不同參數(shù)條件下·OH及·O的相對發(fā)射光譜強(qiáng)度,同時比較了單獨(dú)PDP體系及PDP/AC聯(lián)合體系在去離子水、AO7溶液及BPA溶液放電中·OH及·O的相對發(fā)射光譜強(qiáng)度。結(jié)果表明:隨著AC添加量的增加,PDP/AC聯(lián)合體系中·OH相對含量呈增加趨勢,·O的相對含量基本不變;較高脈沖電壓峰值及較小的電極間距有利于·OH及·O的產(chǎn)生;在各溶液相條件下,聯(lián)合體系中·OH和·O的相對發(fā)射光譜強(qiáng)度均分別高于單獨(dú)PDP體系中·OH和·O的相對發(fā)射光譜強(qiáng)度,說明了PDP/AC聯(lián)合體系具有協(xié)同作用;無論是單獨(dú)PDP體系還是PDP/AC聯(lián)合體系,AO7溶液及BPA溶液中·OH和·O的相對發(fā)射光譜強(qiáng)度均低于去離子水中·OH和·O的相對發(fā)射光譜強(qiáng)度,證明了有機(jī)物對活性自由基的消耗。
[Abstract]:In recent years, the rapid development of industry and population growth led to the proliferation of organic pollutants in water. The organic pollutants in the water of universality and harmfulness, this study adopts pulsed discharge plasma (Pulsed discharge, plasma, PDP) and activated carbon (Activated carbon, AC) organic pollutants degradation in combination, improve the energy utilization efficiency of organic matter degradation efficiency and PDP. Its research is mainly based on the production of H2O2 in the system as the index, by changing the parameters of PDP/AC combined system operating parameters for the formation of active materials; then select the acid orange II (Acid Orange 7, AO7) and A (Bisphenol A, bisphenol BPA) two a typical organic matter to simulate organic wastewater, the combination of PDP/AC system with different parameters of two kinds of pollutants degradation was investigated, and the mechanism analysis of organic solution drop; finally, through the spectrum Detection of free radicals was investigated mainly in the combined system (OH and O) formation and change rules, to verify the PDP oxidation and AC synergistic effect and free radical. The main results are as follows: (1) established seven needle to plate PDP system, according to the different parameters (pulse peak voltage, the amount of gas, the initial pH value of solution, the addition of AC) production under the condition of H2O2 system, the optimization of operating parameters with PDP/AC system. The peak value of the pulse voltage is 20 kV, the air loading rate is 4L/min, the initial pH value of solution is 6.9, the dosage of AC was 4 g. The production of H2O2 PDP/AC combined system is the highest, reached 0.30573 mmol/L, the corresponding energy efficiency of 0.022505 mmol/J. (2) with AO7 as the target pollutants, the effects of PDP/AC combined with AC and AC system, adding particle size, electrode spacing, initial conductivity, initial pH value of solution, carrier gas and carrier gas velocity The rate of effect on the decolorization rate of AO7 and analyzed the corresponding dynamics, the combined system for optimum operation conditions of AO7 bleaching: 4 g amount of AC 15, mm 3 electrode spacing, initial pH value, the amount of oxygen contained 2 L/min; UV - different discharge time of AO7 solution absorption spectra the analysis showed that with the extension of the discharge time, the number of each group of AO7 molecules was decreased; the better operating conditions after 60 min AO7 solution TOC removal rate is 30.3%; GC-MS analysis shows that AO7 degradation products were mainly benzoquinone, two phthalic anhydride, benzopyran, naphthol of aldehyde benzoic acid two, Nye, ketone, and infer the degradation path; discharge makes the AC surface becomes more smooth, the number of micropores and mesopores decreased, there has been a large hole. (3) with BPA as the target pollutants, the effects of initial concentration of solution free radical trapping agent and the type of carrier gas on the degradation rate of BPA The effect. The results show that with the increase of initial solution concentration, the degradation rate of BPA increased firstly and then decreased; free radical trapping agent is not conducive to the degradation of BPA; compared with in air and nitrogen, the degradation efficiency of BPA carrying oxygen to achieve the best. At the same time BPA was investigated in the degradation process, changes the pH value of the solution, and the conductivity results show that with increasing the discharge time, the pH value of the solution has decreased, the conductivity of solution appeared increasing trend. The UV Vis absorption spectra show that there are a large number of products between the presence of BPA in the degradation process. (4) the relative spectrum detection technology the emission intensity was investigated under different parameters, OH and O, and compare the separate PDP system and the PDP/AC combined system in deionized water, the relative intensity of the emission spectrum of AO7 solution and BPA solution in the discharge - OH and O. The results showed that With increasing AC content, the PDP/AC combined system, the relative content of OH increased, and the relative content of O is basically unchanged; the electrode spacing high peak pulse voltage and smaller for OH and O; in the solution phase conditions, the relative emission intensity relative emission intensity of combined system in OH and O were higher than those in the PDP system in OH and O, the PDP/AC system has a synergistic effect; either alone or combined with PDP system PDP/AC system, AO7 solution and BPA solution, OH and O, the relative emission intensity was lower than that of deionized water and OH O, the relative emission intensity, that consume organic compounds on the activity of free radicals.

【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X52

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本文編號：1523602