本文關(guān)鍵詞：納米生物催化降解環(huán)境水中酚類污染物的機理研究　出處：《吉林大學》2016年碩士論文　論文類型：學位論文

  更多相關(guān)文章： 氧化石墨烯 生物碳 酪氨酸酶 酚類化合物 生物降解 固定化

【摘要】：酶在生物化學領(lǐng)域具有十分重要的地位,而酶生物催化方法因其高效性和專一性的優(yōu)點在污染物修復方面應用很廣。但是,游離酶易失活、成本昂貴、不能重復利用等缺點限制了酶催化法的推廣應用,為了解決這些問題固定化酶應運而生。酶的固定化解決了游離酶的問題,提高了酶的穩(wěn)定性、催化活性和可回收利用性。酚類化合物污染的水體是水環(huán)境污染問題的重要部分,近來,國內(nèi)外眾多學者對于采用酶的固定化技術(shù)來進行環(huán)境中酚類化合物修復的研究特別關(guān)注。其中酶固定化材料的選擇是一個很重要的問題,目前國內(nèi)外已有各種材料作為載體用于酶的固定化,如碳納米管、介孔硅、磁性納米顆粒及聚合材料等,使用這些材料制備的酶固定化的復合物顯著提高了酶的穩(wěn)定性、催化活性以及對污染物的降解效率。本文選擇兩種具有特殊性質(zhì)的材料氧化石墨烯和生物碳作為酶的載體,其中氧化石墨烯是一種新型的碳材料,現(xiàn)已經(jīng)廣泛應用于醫(yī)療、生物傳感器和環(huán)境修復等方面,它的比表面積大,機械性能強、導電性優(yōu)良、親水性好,具有豐富的官能團等特質(zhì),作為酶固定化的載體已經(jīng)吸引了研究者的注意;生物碳是生物質(zhì)在缺氧狀態(tài)下熱解灼燒產(chǎn)生的多孔性材料,來源豐富、表面積大、親環(huán)境好、具有官能團,在成本效益資源化利用方面選擇作為酶的載體有潛在應用前景。本文選用氧化石墨烯和生物碳作為酪氨酸酶固定化的載體,分別擬構(gòu)建酪氨酸酶固定化的磁性氧化石墨烯復合物和酪氨酸酶固定化生物碳復合物。將這兩種新型催化材料分別應用于水中酚類化合物的修復,研究其對酚類化合物的催化降解效能,考察固定化酪氨酸酶的催化活性和穩(wěn)定性以及影響酚類化合物降解效率的各種因素如底物濃度、酶投加量、pH、溫度、實際環(huán)境水樣等,并探討固定化酪氨酸酶的可回收利用性。通過對上述研究得出結(jié)論:(1)酪氨酸酶通過共價交聯(lián)法固定于氧化石墨烯表面形成的可磁性分離的、穩(wěn)定的交聯(lián)態(tài)固定酶復合物能夠高效的催化降解苯酚和雙酚A。由于氧化石墨烯雙面都可以利用,比一般的載體可以固定更多的酶分子,通過電鏡分析交聯(lián)態(tài)的固定酶加載了更多的酶分子和磁顆粒,厚度相當于4.6層的單層酪氨酸酶分子和磁納米顆粒分子固定在氧化石墨烯一面的高度。并且交聯(lián)態(tài)的固定酶比共價態(tài)的固定酶活性高1.5倍,表明交聯(lián)態(tài)的固定酶擁有更高的催化活性。(2)交聯(lián)態(tài)酪氨酸酶固定氧化石墨烯復合物降解0.5 mM的苯酚,1.5 h后效率達到100%;降解100μM雙酚A,2 h后效率達到74.5%。并且復合物可以在外加磁鐵作用下很快分離回收,簡化了固定酶復合物的制備和回收利用過程。重復使用5次之后,苯酚的去除效率仍舊有56.8%。(3)交聯(lián)酪氨酸酶固定氧化石墨烯復合物具有較寬的pH、溫度工作范圍,保存30天后活性幾乎保持不變,表明交聯(lián)態(tài)固定酶對復雜多變的環(huán)境有很強的抵抗性,在實際水環(huán)境修復中有潛在應用前景。(4)酪氨酸酶通過物理吸附方法固定于生物碳表面,最佳固定吸附時間是2 h,在pH 4條件下酪氨酸酶固定化生物碳復合物有獲得最高的酶加載量和最高的固定酶催化活性,分別為0.063 mg/mg和216.1 U/mg。(5)酪氨酸酶固定化生物碳復合物對雙酚A有較高的催化降解效率。濃度為1 mg/mL、3 mg/mL、5 mg/mL酪氨酸酶固定化生物碳復合物在24 h后催化降解雙酚A分別達到54.2%、72.9%和78%。
[Abstract]:In order to solve these problems , it is very important to study the activity and stability of immobilized tyrosinase and the degradation efficiency of immobilized tyrosinase . The results showed that the immobilized enzyme immobilized on the surface of biological carbon by the method of physical adsorption , the best fixing adsorption time was 2 h , and the immobilized biological carbon composite with the immobilized enzyme was 0.063 mg / mg and 216.1 U / mg . The immobilized biological carbon composite with the concentration of 1 mg / mL , 3 mg / mL and 5 mg / mL immobilized on the biological carbon composite was 54.2 % , 72.9 % and 78 % respectively .

【學位授予單位】：吉林大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X703

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