發(fā)布時間：2017-12-27 12:38

  本文關鍵詞：河流沉積物吸附四環(huán)素類抗生素的行為規(guī)律研究　出處：《東華大學》2017年碩士論文　論文類型：學位論文

  更多相關文章： 沉積物 四環(huán)素 吸附 有機質(zhì) 鐵錳氧化物 環(huán)境條件

【摘要】：四環(huán)素類抗生素(TCs)是一種常見的抗生素類藥物,已被廣泛應用于臨床治療以及水產(chǎn)畜牧養(yǎng)殖業(yè)中。由于四環(huán)素類抗生素的大量使用,未被充分吸收利用的藥物會通過各種方式進入水體以及土壤環(huán)境中。世界范圍內(nèi)大多數(shù)國家和地區(qū)的河流、海洋、地下水、土壤以及沉積物中都檢測除了四環(huán)素類抗生素的殘留。四環(huán)素類抗生素極易富集在土壤和沉積物中,因此對四環(huán)素類抗生素在水體-沉積物中遷移轉化的研究受到國內(nèi)外學者的關注。由于四環(huán)素類抗生素的離子特性以及沉積物組成結構的復雜性,有必要進一步研究環(huán)境條件和沉積物組分對沉積物吸附四環(huán)素類抗生素過程的影響。本文主要通過室外采集沉積物樣品結合室內(nèi)模擬實驗,探究四環(huán)素類抗生素在河流沉積物上的吸附行為規(guī)律�？疾炝怂沫h(huán)素類抗生素在沉積物上的吸附動力學、熱力學特性,水土比、p H和有機質(zhì)對吸附作用的復合影響;以及使用化學方法選擇性去除沉積物中的錳氧化物、鐵錳氧化物和有機質(zhì),通過對比去除組分前后沉積物吸附量大小,探究沉積物中吸附四環(huán)素類抗生素的主要組分。以期進一步闡明四環(huán)素類抗生素在河流中的遷移機理和規(guī)律,為評價四環(huán)素類抗生素的環(huán)境風險提供科學依據(jù)。經(jīng)研究已獲得以下結論:(1)動力學和熱力學研究結果表明,沉積物對TC和OTC的吸附符合Langmuir和Freundlich等溫模型;吸附過程是吸熱過程,溫度的上升有利于吸附的進行。吸附過程符合準二級反應動力學方程,為慢速反應過程。由熱力學研究得知該吸附過程是自發(fā)進行的吸熱反應。TC和OTC的吸附動力熱力學特征基本一致,沉積物對TC的吸附量略大于OTC。(2)考察不同水土比(mg:mg)條件下沉積物對TC吸附率隨p H變化趨勢的結果表明,水土比的改變使達到最大吸附率的p H條件和最大吸附率值都發(fā)生了轉變,在水土比為0.125和0.25時,達到最大吸附率的p H值是3,最大吸附率分別是96.8和95.3%;水土比0.5時,達到最大吸附率的p H值轉變?yōu)榱?,且最大吸附率降低至82.82%;發(fā)生這種轉變的原因可能在低吸附平衡濃度時沉積物吸附TC主要通過陽離子交換作用,而在高吸附平衡濃度時吸附主要通過絡合作用、氧化作用等。關于有機質(zhì)對吸附的影響,不是一直會保持單純的促進或抑制作用,而是在某些條件下起促進作用,某些條件下起抑制作用。若條件發(fā)生改變,促進作用可能突變?yōu)橐种谱饔�。具體如:p H=3時,吸附平衡濃度高時有機質(zhì)的存在抑制了沉積物對TC的吸附,而隨著平衡濃度的降低轉變?yōu)榇龠M吸附;p H=5時,平衡濃度高時有機質(zhì)促進沉積物對TC的吸附,并隨著平衡濃度降低轉變?yōu)橐种莆?p H=9時,無論平衡濃度高低有機質(zhì)的存在均會促進沉積物對TC的吸附。(3)對沉積物主要組分(鐵氧化物、錳氧化物、有機質(zhì))對沉積物吸附TCs吸附能力及貢獻的研究結果表明,沉積物及其主要組分對TCs的吸附過程特征符合Langmuir吸附等溫方程,相關系數(shù)達0.95以上;達到吸附飽和時沉積物中各組分對TCs的吸附能力大小順序為錳氧化物有機質(zhì)鐵氧化物殘渣態(tài);各組分對TCs的絕對吸附貢獻量大小順序為錳氧化物殘渣態(tài)鐵氧化物有機質(zhì)。其中,錳氧化物在沉積物中含量較小,只有0.05%,卻對TCs的吸附貢獻率最大(55.83%)。即所采集的九龍江典型沉積物對TCs的吸附起最主要和關鍵作用的組分是錳氧化物。不同地理位點的沉積物理化性質(zhì)差異很大,對TCs的吸附能力與錳氧化物含量有一定的相關性,驗證了前述結論。
[Abstract]:Tetracycline antibiotic (TCs) is a common antibiotic drug, which has been widely used in clinical treatment and aquaculture. Because of the large use of tetracycline antibiotics, the drugs that are not fully absorbed into the water and the soil environment in a variety of ways. The residues of tetracycline antibiotics are detected in rivers, oceans, ground water, soil and sediments of most countries and regions worldwide. Tetracycline antibiotics are easily concentrated in soil and sediment. Therefore, the research on migration and transformation of tetracyclines in water sediment has attracted the attention of scholars at home and abroad. Because of the ionic characteristics of tetracycline antibiotics and the complexity of sediment composition and structure, it is necessary to further study the effects of environmental conditions and sediment components on the adsorption of tetracycline antibiotics in sediments. In this paper, the adsorption behavior of tetracycline antibiotics on river sediments was investigated by collecting sediment samples and indoor simulation experiments. Effects of tetracycline adsorption kinetics on sediments, the thermodynamic characteristics of the composite effect of ratio of water to P, H and organic matter on sorption; and the use of chemical method for selective removal of sediment in manganese oxide, iron and manganese oxides and organic matter removal components before and after adsorption of sediment size by comparing the main Group on sediments in the adsorption of tetracycline antibiotics. In order to further clarify the mechanism and law of the transfer of tetracycline antibiotics in rivers, it provides a scientific basis for evaluating the environmental risk of tetracycline antibiotics. The following conclusions have been drawn: (1) the kinetic and thermodynamic studies show that the adsorption of TC and OTC on sediments conforms to the isothermal models of Langmuir and Freundlich. The adsorption process is endothermic process, and the rise of temperature is conducive to the adsorption. The adsorption process is in accordance with the kinetic equation of the quasi two order reaction, which is a slow reaction process. Thermodynamics studies have shown that the adsorption process is a spontaneous endothermic reaction. The thermodynamic characteristics of adsorption dynamics of TC and OTC are basically the same, and the amount of adsorption of the sediments to TC is slightly greater than that of OTC. (2) the effects of different ratio of water and soil (mg:mg) under the conditions of sediment adsorption rate of TC changes with P H trend. The results show that the change ratio of the soil so as to achieve the maximum adsorption rate of P H and the maximum adsorption rate values have changed, in the ratio of water was 0.125 and 0.25, the maximum adsorption rate of p the H value is 3, the maximum adsorption rate were 96.8 and 95.3%; and 0.5, the maximum adsorption rate of P H value change to 5, and the maximum adsorption rate decreased to 82.82%; the reasons for this change may be in the low concentration sediment adsorption equilibrium adsorption of TC by cation exchange, and in the high concentration of adsorption equilibrium adsorption mainly by complexation oxidation. The effect of organic matter on adsorption does not always maintain simple promotion or inhibition, but plays a promoting role under certain conditions. If the condition changes, the effect of promotion may be inhibited. Specific such as: P H=3, the adsorption equilibrium at high concentrations of organic matter could inhibit the adsorption of TC, and with the decrease of equilibrium concentration change in order to promote the adsorption; P H=5, the high concentration of organic matter promoted the adsorption equilibrium of sediments on TC, and with the equilibrium concentration reduced into p inhibited adsorption; H=9 both the equilibrium concentration, the existence of the organic matter will promote the sediment sorption of TC. (3) the major components of sediments (iron oxide, manganese oxide and organic matter) of sediment TCs adsorption capacity and the contribution of the results show that the sediments and the characteristics of the main components of the adsorption process of TCs accords with Langmuir adsorption isothermal equation, the correlation coefficient reached to 0.95; adsorption reached saturation in the sediments of each component the adsorption capacity of TCs order of manganese oxide organic iron oxide residue; components of absolute adsorption of TCs on the contribution of the order of manganese oxide iron oxide residue organic matter. Among them, the manganese oxide content in the sediments is small, only 0.05%, but the largest contribution to the adsorption of TCs (55.83%). That is, the main and key component of the adsorption of nine typical Longjiang sediments on TCs is manganese oxide. The physicochemical properties of different geographic loci are very different. There is a certain correlation between the adsorption capacity of TCs and the content of manganese oxide, which validates the previous conclusion.
【學位授予單位】：東華大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X522

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本文編號：1341755