本文關(guān)鍵詞：典型城市和鄉(xiāng)村大氣黑碳?xì)馊苣z的質(zhì)量吸收截面和吸光增強(qiáng)效應(yīng)

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【摘要】：碳質(zhì)氣溶膠是環(huán)境和氣候變化的驅(qū)動(dòng)因子,其中元素碳(EC),或者稱之為黑碳(BC),具有吸光吸熱性質(zhì),是一種能夠造成全球溫室效應(yīng)的空氣污染物。BC有著積極的輻射強(qiáng)迫,其熱輻射強(qiáng)迫被認(rèn)為僅次于CO2,這使得黑碳減排成為一種可以在短期內(nèi)緩解全球升溫的有效途徑,但黑碳的排放、濃度水平、來(lái)源和光學(xué)特征等問(wèn)題尚無(wú)明確的科學(xué)定論。大氣中,黑碳與有機(jī)碳(OC)、硫酸鹽等非吸光氣溶膠混合后,非吸光氣溶膠可能在BC表面形成涂層(外混或者內(nèi)混),該包裹體會(huì)增加黑碳的質(zhì)量吸收截面(MAC),從而造成黑碳的吸光增強(qiáng)效應(yīng)。國(guó)內(nèi)外對(duì)環(huán)境黑碳?xì)馊苣z的MAC和吸光增強(qiáng)效應(yīng)的評(píng)估存在較大不確定性,研究尚不完善,進(jìn)一步導(dǎo)致對(duì)黑碳的全球輻射強(qiáng)迫以及氣候效應(yīng)的估算產(chǎn)生巨大的誤差。為了進(jìn)一步準(zhǔn)確測(cè)定黑碳的質(zhì)量吸收截面(MAC)及吸光增強(qiáng)因子(EMAC),本研究選擇氣溶膠污染嚴(yán)重的華北平原的兩個(gè)站點(diǎn)(城市濟(jì)南以及鄉(xiāng)村禹城),收集其氣溶膠樣品進(jìn)行分析。建立了氣溶膠濾膜溶解過(guò)濾(AFD)系統(tǒng),兩步去除濾膜樣品的黑碳包裹物,分離出樣品中“純黑碳”,并利用OCEC分析儀以及一系列野外在線觀測(cè)儀器,對(duì)黑碳光學(xué)性質(zhì)(MAC和EMAC)進(jìn)行著重研究。在濟(jì)南市和鄉(xiāng)村站禹城,觀測(cè)到黑碳的MAC分別為8.99±2.29 m2/g、9.58±1.83 m2/g,通過(guò)與文獻(xiàn)數(shù)據(jù)對(duì)比得知：不同地區(qū)、不同排放源,表現(xiàn)出不同的MAC數(shù)值,并整體呈現(xiàn)出較大的變化范圍(3.4～16.8 m2/g)。同時(shí)發(fā)現(xiàn)MAC與OC/EC、NO3-/EC、NH4+/EC以及SO42-/EC均有一定的相關(guān)性,表明二次氣溶膠對(duì)黑碳的包裹作用造成了MAC的增強(qiáng)。為此,本研究建立了AFD系統(tǒng),用水和有機(jī)溶劑兩步去除了90%的有機(jī)物質(zhì)和全部的水溶性離子,AFD處理方法使得EC的回收率為～99%。處理之后,觀測(cè)到濟(jì)南市和鄉(xiāng)村禹城樣品中“純黑碳”的MAC分別為4.78±1.72 m2/g、4.38±0.79 m2/g,均低于原始樣品MAC,對(duì)比處理前后的MAC,即可計(jì)算包裹物所造成的黑碳吸光增強(qiáng)因子(EMAC)濟(jì)南市和鄉(xiāng)村禹城觀測(cè)到的EMAC分別為2.07±0.72和2.25±0.55,由于白天光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈,白天EMAC (濟(jì)南2.22±0.74,禹城2.63±0.36)均大于夜晚EMAC(濟(jì)南1.76±0.60,禹城1.75±0.31)。隨氣溶膠老化,EMAC呈現(xiàn)增長(zhǎng)趨勢(shì),在鄉(xiāng)村禹城,EMAc與SO42-/EC的關(guān)系指示EMAC隨氣溶膠老化可達(dá)到3,是化石燃料不完全燃燒新鮮排放的EMAC的2倍。這項(xiàng)結(jié)果表明,重污染地區(qū)的黑碳?xì)馊苣z的熱輻射強(qiáng)迫可能高于以前的評(píng)估。本論文通過(guò)對(duì)重污染地區(qū)黑碳的光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行著重深入分析,進(jìn)一步了解黑碳的MAC和EMAC,為全球輻射強(qiáng)迫和氣候效應(yīng)模擬估算提供更詳細(xì)的觀測(cè)數(shù)據(jù),從而提高模式評(píng)估的精確度,對(duì)正確理解區(qū)域氣候變化機(jī)制、改善區(qū)域空氣質(zhì)量具有重要意義,為我國(guó)合理科學(xué)的控制大氣污染提供強(qiáng)有力的依據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X513

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1 崣竹子;曹幫歟;朱崇抒;R墫ㄐ，

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