小分子集群的自分類行為是分子自組織行為中一種重要的表達(dá)形式,而分子自組織行為是揭示化學(xué)變化過程與生命運(yùn)轉(zhuǎn)機(jī)制的重要媒介,但目前大多數(shù)對(duì)于自分類行為這一自組織形態(tài)表達(dá)的研究主要聚焦于小分子集群弱相互作用的非共價(jià)鍵形式。那么,基于共價(jià)鍵的形成和斷裂為研究對(duì)象的化學(xué)反應(yīng)是否存在分子自分類的這種自組織行為呢?本論文希望通過研究復(fù)雜化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)中集群單元反應(yīng)的分子自分類行為,邏輯設(shè)計(jì)自組織反應(yīng)系統(tǒng)從而為雜環(huán)骨架的構(gòu)建尋找更加高效的合成方法,實(shí)現(xiàn)分子自組織行為從非共價(jià)鍵到共價(jià)鍵的跨越。因此我們認(rèn)為“自組織反應(yīng)系統(tǒng)”是基于多樣性有機(jī)單元反應(yīng)為基本構(gòu)件、按照化學(xué)結(jié)構(gòu)的邏輯轉(zhuǎn)化關(guān)系而理性設(shè)計(jì)組合所形成的關(guān)聯(lián)反應(yīng)集成體,是一個(gè)具有高度自分類性的復(fù)雜化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)。對(duì)于該反應(yīng)系統(tǒng)的研究不僅可以使我們了解和認(rèn)識(shí)微觀粒子的自組織行為,而且還能為其存在的表達(dá)形式及水平提供了一個(gè)極為有效的觀測(cè)媒介,同時(shí)也是我們進(jìn)一步揭示和發(fā)現(xiàn)分子集群自分類行為的新的切入點(diǎn)。此外,還為我們對(duì)復(fù)雜結(jié)構(gòu)體分子的構(gòu)造尋找高效綠色的合成途徑提供了新的策略和思路。本論文以已知的有機(jī)單元反應(yīng)為節(jié)點(diǎn),以各個(gè)反應(yīng)子序列具有自分類的行為為前提,將有機(jī)單... 

【文章來源】：華中師范大學(xué)湖北省 211工程院校 教育部直屬院校

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

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中文摘要
Abstract
本論文主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)
第一章 有機(jī)單元反應(yīng)為基本構(gòu)件的自組織反應(yīng)系統(tǒng)的概述
    §1.1 自組織反應(yīng)系統(tǒng)的理論概述
    §1.2 自組織反應(yīng)系統(tǒng)的基本構(gòu)件概述
        1.2.1 串級(jí)人名反應(yīng)
        1.2.2 串級(jí)交叉脫氫偶聯(lián)環(huán)化反應(yīng)
        1.2.3 串級(jí)氧化偶聯(lián)環(huán)化反應(yīng)
        1.2.4 連續(xù)C-H活化環(huán)化反應(yīng)
        1.2.5 α-酮醛的多組分環(huán)化反應(yīng)
    §1.3 課題的提出
    參考文獻(xiàn)
第二章 基于氧化環(huán)化芳基甲基酮和芐胺構(gòu)建2,5-二芳基噁唑
    §2.1 引言
        2.1.1 芐胺作為�；汪然犬�(dāng)體的反應(yīng)
        2.1.2 芐胺用于構(gòu)建苯并五元雜環(huán)化合物
        2.1.3 芐胺用于構(gòu)建苯并六元雜環(huán)化合物
        2.1.4 芐胺用于構(gòu)建六元雜環(huán)化合物
        2.1.5 芐胺用于構(gòu)建五元雜環(huán)化合物
    §2.2 合成2,5-二芳基噁唑
        2.2.1 反應(yīng)條件的優(yōu)化
        2.2.2 底物范圍的擴(kuò)展
        2.2.3 反應(yīng)機(jī)理的探討
    §2.3 實(shí)驗(yàn)部分
        2.3.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        2.3.2 目標(biāo)產(chǎn)物的合成通法
    §2.4 波譜數(shù)據(jù)
    §2.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第三章 基于甲基轉(zhuǎn)移策略實(shí)現(xiàn)芳基酰肼的環(huán)化
    §3.1 引言
        3.1.1 金屬有機(jī)試劑作為甲基化試劑
        3.1.2 有機(jī)硼試劑作為甲基化試劑
        3.1.3 N-甲基三級(jí)胺作為甲基化試劑
        3.1.4 DMF和DMA作為甲基化試劑
        3.1.5 甲醇作為甲基化試劑
        3.1.6 羧酸作為甲基化試劑
        3.1.7 砜和亞砜作為甲基化試劑
        3.1.8 二甲基硫葉立德作為甲基化試劑
        3.1.9 過氧化物作為甲基化試劑
        3.1.10 基于甲基轉(zhuǎn)移策略合成雜環(huán)化合物
    §3.2 合成2-芳基-1,3,4-噁二唑
        3.2.1 反應(yīng)條件的優(yōu)化
        3.2.2 底物范圍的擴(kuò)展
        3.2.3 反應(yīng)機(jī)理的探討
    §3.3 實(shí)驗(yàn)部分
        3.3.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        3.3.2 目標(biāo)產(chǎn)物的合成通法
    §3.4 波譜數(shù)據(jù)
    §3.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 基于C-�；鶃啺返沫h(huán)加成策略合成取代喹啉
    §4.1 引言
        4.1.1 氧化甲基和亞甲基為羰基的反應(yīng)
        4.1.2 C-�；鶃啺穮⑴c的環(huán)加成反應(yīng)
    §4.2 合成2-酰基4-芳基喹啉
        4.2.1 反應(yīng)條件的優(yōu)化
        4.2.2 底物范圍的擴(kuò)展
        4.2.3 反應(yīng)機(jī)理的探討
    §4.3 實(shí)驗(yàn)部分
        4.3.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        4.3.2 目標(biāo)產(chǎn)物的合成通法
    §4.4 波譜數(shù)據(jù)
    §4.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 基于交叉脫氫偶聯(lián)策略實(shí)現(xiàn)吲噪C-3的雙羰基化
    §5.1 引言
        5.1.1 經(jīng)典的氧化途徑合成1,2-二羰基化合物
        5.1.2 α,β環(huán)氧酮重排途徑合成1，2-二羰基化合物
        5.1.3 亞胺與腈的還原偶聯(lián)途徑合成1,2-二羰基化合物
        5.1.4 α-酮酰氯酰基化途徑合成1,2-二羰基化合物
        5.1.5 自由基途徑合成1,2-二羰基化合物
        5.1.6 1,3-二酮的氧化斷裂C-C鍵途徑合成1,2-二羰基化合物
        5.1.7 芳基甲基酮的氧化偶聯(lián)途徑合成1,2-二羰基化合物
        5.1.8 其他途徑合成1,2-二羰基化合物
    §5.2 吲哚C-3的雙羰基化
        5.2.1 反應(yīng)條件的優(yōu)化
        5.2.2 底物范圍的擴(kuò)展
        5.2.3 反應(yīng)機(jī)理的探討
    §5.3 實(shí)驗(yàn)部分
        5.3.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        5.3.2 目標(biāo)產(chǎn)物的合成通法
    §5.4 波譜數(shù)據(jù)
    §5.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第六章 基于氧化交叉偶聯(lián)策略構(gòu)建萘并呋喃-3(2H)-酮
    §6.1 引言
        6.1.1 單電子轉(zhuǎn)移過程
        6.1.2 Ⅹ-Ⅰ鍵形成過程
        6.1.3 自由基過程
    §6.2 合成1,4-二酮
        6.2.1 反應(yīng)條件的優(yōu)化
        6.2.2 底物范圍的擴(kuò)展
        6.2.3 反應(yīng)機(jī)理的探討
    §6.3 實(shí)驗(yàn)部分
        6.3.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        6.3.2 目標(biāo)產(chǎn)物的合成通法
    §6.4 波譜數(shù)據(jù)
    §6.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第七章 基于原位交叉捕獲策略實(shí)現(xiàn)苯并噻唑的�；�
    §7.1 引言
        7.1.1 一氧化碳作為羰基源
        7.1.2 醛作為酰基源
        7.1.3 芐醇作為�；�
        7.1.4 芳基甲烷作為酰基源
        7.1.5 α-二酮作為�；�
        7.1.6 α-小酮酸作為�；�
        7.1.7 腈作為酰基源
    §7.2 合成2-�；讲⑧邕�
        7.2.1 反應(yīng)條件的優(yōu)化
        7.2.2 底物范圍的擴(kuò)展
        7.2.3 反應(yīng)機(jī)理的探討
    §7.3 實(shí)驗(yàn)部分
        7.3.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        7.3.2 目標(biāo)產(chǎn)物的合成通法
    §7.4 波譜數(shù)據(jù)
    §7.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第八章 基于DMSO在連續(xù)sp~3 C-H官能團(tuán)化策略中的關(guān)鍵作用實(shí)現(xiàn)芳基甲基酮與乙酰胺的氧化環(huán)化
    §8.1 引言
        8.1.1 DMSO作為氧化劑
        8.1.2 DMSO作為甲磺�；噭�
        8.1.3 DMSO作為碳源
        8.1.4 DMSO作為硫源
        8.1.5 DMSO作為活化試劑
    §8.2 合成3-硫甲基4-芳基馬來酰亞胺
        8.2.1 反應(yīng)條件的優(yōu)化
        8.2.2 底物范圍的擴(kuò)展
        8.2.3 反應(yīng)機(jī)理的探討
    §8.3 實(shí)驗(yàn)部分
        8.3.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        8.3.2 目標(biāo)產(chǎn)物的合成通法
    §8.4 波譜數(shù)據(jù)
    §8.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第九章 基于三序列自分類匯聚集成策略合成3-硫甲基-4-芳基馬來酰亞胺
    §9.1 引言
    §9.2 合成3-硫甲基4-芳基馬來酰亞胺
        9.2.1 反應(yīng)條件的優(yōu)化
        9.2.2 底物范圍的擴(kuò)展
        9.2.3 反應(yīng)機(jī)理的探討
    §9.3 實(shí)驗(yàn)部分
        9.3.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        9.3.2 目標(biāo)產(chǎn)物的合成通法
    §9.4 波譜數(shù)據(jù)
    §9.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第十章 基于三序列自分類匯聚集成策略合成6-碘-3-硫甲基-2-芳基咪唑[1,2-a]并吡啶
    §10.1 引言
    §10.2 合成6-碘-3-硫甲基-2-芳基咪唑[1,2-a]并吡啶
        10.2.1 反應(yīng)條件的優(yōu)化
        10.2.2 底物范圍的擴(kuò)展
        10.2.4 反應(yīng)機(jī)理的探討
    §10.3 實(shí)驗(yàn)部分
        10.3.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        10.3.2 目標(biāo)產(chǎn)物的合成通法
    §10.4 波譜數(shù)據(jù)
    §10.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第十一章 基于副產(chǎn)物催化的單線型反應(yīng)序列的集成策略實(shí)現(xiàn)取代喹啉的合成
    §11.1 引言
    §11.2 合成取代喹啉
        11.2.1 反應(yīng)條件的優(yōu)化
        11.2.2 底物范圍的擴(kuò)展
        11.2.3 反應(yīng)機(jī)理的探討
    §11.3 實(shí)驗(yàn)部分
        11.3.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        11.3.2 目標(biāo)產(chǎn)物的合成通法
    §11.4 波譜數(shù)據(jù)
    §11.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第十二章 基于脫�；呗院铣蓢}嗪和噠嗪-3-酮
    §12.1 引言
        12.1.1 鄰位官能團(tuán)化的芳基甲醛和芳基甲酮的脫酰基化
        12.1.2 1,3-二羰基化合物的脫�；�
        12.1.3 芳基甲基酮的脫�；�
        12.1.4 1,4-烯二酮的脫酰基化
        12.1.5 其他含羰基底物的脫�；�
    §12.2 合成3,6-二芳基噠嗪和6-芳基噠嗪-3-酮
        12.2.1 反應(yīng)條件的優(yōu)化
        12.2.2 底物范圍的擴(kuò)展
        12.2.3 反應(yīng)機(jī)理的探討
    §12.3 實(shí)驗(yàn)部分
        12.3.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        12.3.2 目標(biāo)產(chǎn)物的合成通法
    §12.4 波譜數(shù)據(jù)
    §12.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第十三章 全文總結(jié)與展望
附錄Ⅰ：部分化合物譜圖
附錄Ⅱ：部分化合物的晶體數(shù)據(jù)
附錄Ⅲ：攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表論文
致謝



本文編號(hào)：3249002