【摘要】：貴金屬鉑有著獨(dú)特的物理、化學(xué)和催化性能,被廣泛的應(yīng)用于工業(yè)催化劑、電子產(chǎn)品、傳感器、生物制藥、首飾等領(lǐng)域。經(jīng)過多年的開采,大部分含鉑礦源已從地下轉(zhuǎn)移到地上,并以廢棄物的形式存在人們周圍,從廢棄物中回收貴金屬成為近年來的研究熱點(diǎn)。通過微生物回收方法可以實(shí)現(xiàn)廢棄物的無害化和資源化處理,在回收領(lǐng)域備受關(guān)注。本研究提出用糞腸球菌生物回收鉑的思路,首先建立了糞腸球菌回收鉑納米顆粒的方法,然后探討了回收過程主要步驟及還原過程可能的物質(zhì)基礎(chǔ),在此基礎(chǔ)上利用回收產(chǎn)物鉑納米顆粒和微生物菌體混合物制備氧還原反應(yīng)催化劑,并且利用密度泛函理論解釋了氧還原過程可能存在的步驟以及中間產(chǎn)物。主要成果如下:(1)通過控制變量法研究了回收條件對(duì)糞腸球菌回收鉑納米顆�；厥章实挠绊�。結(jié)果表明,糞腸球菌Z5菌株可回收鉑納米顆粒。鉑初始濃度為286.46mg2L-1、生物量為3.2g2L-1、溫度50℃以及pH值為6時(shí)為其最佳回收條件。X射線衍射分析和透射電鏡結(jié)果表明,回收產(chǎn)物為5nm左右粒徑的鉑納米顆粒,主要分布于細(xì)胞周質(zhì);通過對(duì)回收體系不同時(shí)間內(nèi)鉑濃度變化監(jiān)測和產(chǎn)物的理化性質(zhì)的表征探討了糞腸球菌回收鉑納米顆粒的主要過程和回收機(jī)制。結(jié)果表明,回收過程主要包括生物吸附和生物還原通過X射線電子能譜(XPS)分析顯示,Pt(+4)首先被還原為Pt(+2),然后被還原為Pt(0),且從Pt(+2)還原成Pt(0)為限制步驟,傅里葉紅外(FTIR)分析顯示菌體表面的羥基和酰胺基官能團(tuán)可能在回收過程中起作用。(2)利用還原得到的鉑納米顆粒和微生物菌體制備得到可用于催化氧還原反應(yīng)的電催化劑。結(jié)果表明含鉑氮氧摻雜生物碳電催化劑催化氧還原活性最好,石墨烯型和多孔型電催化劑在-0.182V和-0.22V(vs.Ag/AgCl)處各有一個(gè)明顯的還原峰,極限電流密度為3.5mA/cm2和2.4 mA/cm2。相關(guān)結(jié)果不僅為合成高效電催化劑提供了新路徑,也對(duì)微生物回收貴金屬鉑產(chǎn)物的高值化應(yīng)用提供了新思路;通過構(gòu)建含鉑氮氧摻雜石墨烯型生物碳催化劑的分子模型,采用密度泛函理論方法分析了目標(biāo)催化劑的氧還原機(jī)理。構(gòu)建了Pt4負(fù)載在氮氧摻雜的石墨烯層上,通過密度泛函理論發(fā)現(xiàn)其催化活性主要源自Pt4與N、O摻雜的基底之間的相互作用;此外還利用分子模型分析了催化劑活性位點(diǎn)對(duì)于氧氣分子的吸附過程,推導(dǎo)出催化氧還原反應(yīng)可能存在的反應(yīng)方程式。這對(duì)由生物碳制備金屬負(fù)載的催化劑設(shè)計(jì)提供了新的理論基礎(chǔ)。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TF833;O643.36;X70

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本文編號(hào)：2723635