可再生能源的開(kāi)發(fā)利用因能源危機(jī)和環(huán)境問(wèn)題的加劇成為世界各國(guó)的普遍關(guān)切,在各種應(yīng)對(duì)策略中,采用生物質(zhì)資源（如藻類）水熱液化制備生物油是一種有前途的能源生產(chǎn)方式。然而,部分原料成分在上述過(guò)程中轉(zhuǎn)化為吡咯、喹啉、吲哚和胺類等含氮物質(zhì),直接用于能量供給會(huì)引發(fā)NO_X排放風(fēng)險(xiǎn),因此含氮物質(zhì)的脫除是其作為替代能源或化學(xué)品原料前的必經(jīng)過(guò)程。目前脫氮方法主要分為化學(xué)法和物理法,化學(xué)法中的非加氫裂解反應(yīng)過(guò)程較為簡(jiǎn)單易控,而物理法中吸附脫氮較為溫和,均具有良好的應(yīng)用前景。為簡(jiǎn)化研究過(guò)程并且避開(kāi)不必要的干擾,本論文選取有代表性的特征含氮物質(zhì)為研究對(duì)象,采用兩種方法進(jìn)行比對(duì)研究,為未來(lái)制定有效的工藝策略提供研究基礎(chǔ)。裂解實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示:在高溫（800 ^oC）下,吡咯能發(fā)生充分熱裂解,氮元素以氮?dú)庑问矫摮?產(chǎn)物多為低碳不飽和烴。ZSM-5能有效地降低吡咯裂解溫度（約300 ^oC）,即在500 ^oC下能發(fā)生裂解并產(chǎn)生與熱裂解近似的產(chǎn)物分布。但喹啉和吲哚在低于750 ^oC不能充分裂解,因此裂解方法用于脫除含氮物... 

【文章來(lái)源】：天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：86 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

吡咯800oC熱裂解GC-MS圖譜

圖 2-4 不同溫度下吡咯熱裂解 GC-MS 圖譜：a、750oC；b、700oC；Fig.2-4 GC-MS chromatogram of pyrolysis products of pyrrole at different temperature：a、750oC；b、700oC圖 2-4 為兩種不同溫度下得到的吡咯裂解圖譜。從圖中可以看出，隨著溫度的降低，吡咯裂解產(chǎn)物的峰越來(lái)越少，750oC 下有一些低碳不飽和烴生成，700oC時(shí)僅有微微一些烴類產(chǎn)生，而在更低溫度 650oC 下幾乎沒(méi)有低碳烴類等裂解化合物產(chǎn)生。時(shí)間的最后基線稍微有些漂移，是因?yàn)樯V柱使用時(shí)間較長(zhǎng)，且在高溫下持續(xù)檢測(cè)的緣故，但并不影響定性結(jié)果的準(zhǔn)確性。較低的溫度不能提供足夠的能量使吡咯開(kāi)環(huán)裂解，結(jié)合吡咯在 800oC 裂解圖譜綜合分析得出，吡咯在750-800oC 的高溫下可以發(fā)生裂解反應(yīng)，溫度低于 750oC 則不能進(jìn)行充分地裂解。2.2.2 吡咯催化裂解上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析可知，低溫不能使吡咯進(jìn)行充分的裂解反應(yīng)，而要使其達(dá)到開(kāi)環(huán)斷裂必然要借助高溫這一條件。高溫對(duì)設(shè)備和投資的要求都較高，能量消

圖 2-5 ZSM-5 分子篩的掃描電鏡圖（Si/Al=80）Fig.2-5 SEM images of ZSM-5 molecular sieve（Si/Al=80）ZSM-5 分子篩是一種硅鋁酸鹽，具有很廣的硅鋁比，在化學(xué)組成、晶物化性質(zhì)方面具有許多獨(dú)特性質(zhì)，因此在很多有機(jī)催化反應(yīng)中顯現(xiàn)出了化效能。近年來(lái)，ZSM-5 分子篩在工業(yè)上得到越來(lái)越廣泛的應(yīng)用，成工的一種頗有前途的新型催化劑。圖 2-5 是 ZSM-5 分子篩的 SEM 圖，分子篩的形貌是由納米棒狀晶體聚集成球狀顆粒，顆粒間和晶體間分布多大小不一的孔道。本部分用它來(lái)作含氮雜環(huán)裂解反應(yīng)的催化劑，主要比為 80 的 ZSM-5 在不同溫度下對(duì)吡咯裂解的影響。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]改性氧化鋁吸附劑脫除焦化蠟油中氮化物的研究[J]. 李紅躍,王雷,潘一,趙德智,劉寶玉.  石化技術(shù)與應(yīng)用. 2016(04)
[2]新型改性硅膠對(duì)堿氮的吸附行為[J]. 李紅躍,王雷,張曼,趙德智,劉寶玉,王立新.  應(yīng)用化工. 2016(06)
[3]Photocatalytic Denitrogenation of Model Oil over Cu2O/TiO2[J]. 鄭柳萍,李玲,顏桂煬,黃瑩瑩,林美,鄭斌權(quán).  結(jié)構(gòu)化學(xué). 2013(08)
[4]淺析當(dāng)前中國(guó)石油開(kāi)采的現(xiàn)狀及其措施[J]. 馬玲.  中國(guó)石油和化工標(biāo)準(zhǔn)與質(zhì)量. 2013(01)
[5]脫除頁(yè)巖油中堿性氮化物的工藝研究[J]. 袁萌萌,曹祖賓,韓冬云,李廣欣,翟學(xué)研.  石化技術(shù)與應(yīng)用. 2010(04)
[6]喹啉和異喹啉熱解機(jī)理的密度泛函理論研究(英文)[J]. 凌麗霞,章日光,王寶俊,謝克昌.  Chinese Journal of Chemical Engineering. 2009(05)
[7]喹啉降解菌的分離鑒定及在柴油脫氮中的應(yīng)用[J]. 洪新,楊翔華.  遼寧石油化工大學(xué)學(xué)報(bào). 2005(02)
[8]煤中吡咯型和吡啶型氮熱解穩(wěn)定性研究[J]. 劉海明,張軍營(yíng),鄭楚光,孟韻.  華中科技大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2004(11)



本文編號(hào)：2983078