【摘要】：木質(zhì)纖維素原料的復(fù)雜結(jié)構(gòu)是限制纖維質(zhì)乙醇轉(zhuǎn)化效率最主要的限制因素。利用白腐菌預(yù)處理技術(shù)不僅可以顯著降低生物質(zhì)中的木質(zhì)素含量,從而降低其酶解抗性,提高生物質(zhì)利用效率,而且能耗低、環(huán)境友好。但是,白腐菌預(yù)處理增效酶解的作用機(jī)制還不明晰。本課題以高效預(yù)處理菌株P(guān)leurotus ostreatus BP3為研究對象,建立了一種簡單高效的預(yù)處理麥稈轉(zhuǎn)化為乙醇的技術(shù)。在此基礎(chǔ)上,利用多種儀器分析的手段來表征預(yù)處理過程中麥稈結(jié)構(gòu)的變化,從而揭示白腐菌預(yù)處理改性木質(zhì)素的機(jī)制以及促進(jìn)酶解反應(yīng)的作用機(jī)制。首先,研究發(fā)現(xiàn)向Pleurotus ostreatus BP3預(yù)處理麥稈體系中添加Mn~(2+)能顯著提高生物預(yù)處理效率:添加0.0025mmol/g的Mn~(2+)進(jìn)行生物預(yù)處理35天后,葡萄糖產(chǎn)量達(dá)到342.09mg/g麥稈,乙醇產(chǎn)量達(dá)到118.22mg/g麥稈。對不同預(yù)處理?xiàng)l件下的麥稈組分變化和葡萄糖轉(zhuǎn)化率進(jìn)行相關(guān)性分析,發(fā)現(xiàn)了酶解增效不僅與木質(zhì)素降解相關(guān),也與半纖維素的降解有一定相關(guān)性。進(jìn)一步利用紅外光譜、熱裂解氣質(zhì)聯(lián)用、核磁共振等表征手段對不同預(yù)處理?xiàng)l件下的麥稈木質(zhì)纖維素和木質(zhì)素及木質(zhì)素-碳水化合物復(fù)合體(LCC)結(jié)構(gòu)進(jìn)行比較研究。結(jié)果表明,白腐菌生物預(yù)處理過程中,麥稈木質(zhì)素發(fā)生脫甲基反應(yīng),導(dǎo)致S/G比例下降24.21%;木質(zhì)素結(jié)構(gòu)單元之間的連鍵(β-O-4,、β-β,、β-5,等)斷裂,一些相對較難降解的C-C連鍵幾乎被完全降解;同時(shí)苯環(huán)開環(huán)現(xiàn)象明顯,使得木質(zhì)素基本骨架破壞,空間網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)解體;尤其重要的是阿魏酸作為連接半纖維素和木質(zhì)素的主要成分,經(jīng)白腐菌預(yù)處理后降低了61.36%,導(dǎo)致LCC結(jié)構(gòu)的破壞。Mn~(2+)的添加進(jìn)一步促進(jìn)了上述結(jié)構(gòu)的改變。木質(zhì)素的降解和結(jié)構(gòu)單元組成比例的改變,以及阿魏酸的降解導(dǎo)致麥稈LCC結(jié)構(gòu)的解體是白腐菌預(yù)處理增效酶解的關(guān)鍵。最后研究了白腐菌預(yù)處理前后及添加Mn~(2+)后,麥稈木質(zhì)纖維素結(jié)晶度、表面微觀結(jié)構(gòu)、孔徑分布及比表面積、麥稈纖維素可及性的變化。結(jié)果表明白腐菌預(yù)處理導(dǎo)致麥稈中孔數(shù)量明顯增多,比表面積增大了11.60%,纖維素可及性提高了14.98倍,與纖維素酶的吸附作用增強(qiáng)了3.33倍,Mn~(2+)的添加進(jìn)一步促進(jìn)了上述特征的變化。因此,白腐菌預(yù)處理通過破壞麥稈表面及內(nèi)部結(jié)構(gòu),增大孔隙度和比表面積,極大程度地解除酶解抗性屏障,導(dǎo)致纖維素酶與底物的吸附作用明顯增強(qiáng),最終增效酶解。本論文揭示了麥稈木質(zhì)素和LCC的生物降解和改性在增效酶解中的重要性及其作用機(jī)制,為發(fā)展生物乙醇提供了理論基礎(chǔ),對木質(zhì)纖維素的生物煉制具有重要的指導(dǎo)意義。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：S216.2

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2678354