【摘要】： 氫在自然界中廣泛存在,燃燒值高,無污染,可循環(huán)利用,因此氫能被認(rèn)為是未來理想的替代能源。而安全可靠的儲(chǔ)氫技術(shù)是實(shí)現(xiàn)未來氫能利用的重要前提條件之一。在各種儲(chǔ)氫方法中,吸附儲(chǔ)氫技術(shù)以儲(chǔ)氫能量消耗比較低、達(dá)到吸放平衡的速率快、可逆性好等特點(diǎn),使其成為一類具有優(yōu)良應(yīng)用前景的新型儲(chǔ)氫材料。 本文廣泛地對(duì)已有儲(chǔ)氫數(shù)據(jù)和未做過儲(chǔ)氫研究的沸石分子篩進(jìn)行了低溫物理儲(chǔ)氫研究,以探求更適合低溫儲(chǔ)氫的沸石分子篩;用球磨熱分散的方法以分子篩為載體,制備了鎂基多孔復(fù)合材料,實(shí)現(xiàn)鎂金屬納米化,從而達(dá)到降低吸放氫溫度,增大儲(chǔ)量的目的。 研究的主要內(nèi)容及結(jié)果如下: 1、對(duì)文獻(xiàn)已經(jīng)報(bào)道過的NaX/Y(FAU)、NaA(LAT)、L(LTL)等幾種沸石分子篩的儲(chǔ)氫性能進(jìn)行了考察驗(yàn)證,得出了初步的結(jié)論:以低溫物理吸附為主的分子篩儲(chǔ)氫,儲(chǔ)氫量不僅與比表面積孔容積等有關(guān),而且與分子篩的骨架結(jié)構(gòu)也有很大關(guān)系,孔徑適當(dāng)并具有較大孔籠結(jié)構(gòu)的分子篩有比較大的儲(chǔ)氫潛力。 2、對(duì)合成的Na-LEV、H-OFF、Na-MAZ和Li-ABW沸石,通過XRD、SEM等考察了結(jié)構(gòu)及表面形貌,并進(jìn)一步研究了它們的儲(chǔ)氫特性。在液氮溫度下,壓力為1.6MPa時(shí),Na-LEV型沸石分子篩儲(chǔ)氫量最大為2.07wt.%。相同條件下,沸石分子篩H-OFF,Na-MAZ和Li-ABW儲(chǔ)氫量分別是1.75wt.%,1.64wt.%和1.02wt.%。結(jié)果表明:沸石分子篩孔徑、孔容積、比表面積等都是影響其儲(chǔ)氫性能的因素:主孔道直徑是一個(gè)需要優(yōu)先考慮的因素,即使材料具有比較大的孔容積而孔徑太大也得不到比較高的儲(chǔ)氫容量,但如果分子篩主孔道接近氫分子的動(dòng)力學(xué)直徑(0.289nm),且具有微觀籠結(jié)構(gòu),有較大的孔容積,儲(chǔ)氫容量比較大。 3、由于高分散,分子化的鎂金屬對(duì)降低鎂的儲(chǔ)氫溫度和儲(chǔ)氫壓力有積極作用。結(jié)合單層分散理論,探索性的采用機(jī)械球磨、高溫?zé)釘U(kuò)散的方法制備MgH_2/SBA-15復(fù)合儲(chǔ)氫材料,詳細(xì)考察了分散時(shí)間、溫度對(duì)制備MgH_2/SBA-15復(fù)合體的影響;并考察了MgH_2在Na-LEV、H-OFF、Na-MAZ中的分散特性;對(duì)制備的樣品進(jìn)行儲(chǔ)氫測(cè)試。結(jié)果表明:MgH_2可以在SBA-15上的最佳分散條件是分散溫度648K,分散時(shí)間5h,最大分散量為9wt.%;相同條件下MgH_2在Na-LEV、H-OFF、Na-MAZ三種載體材料中也均實(shí)現(xiàn)了不同程度的單層分散,最大分散量分別為在LEV中分散量為5wt.%,在OFF與MAZ中分散量為7.5wt.%;儲(chǔ)氫測(cè)試表明,實(shí)現(xiàn)高分散的MgH_2儲(chǔ)氫性能得到了改善,與純MgH_2相比吸放氫溫度有所降低,儲(chǔ)氫量有較大幅度提高。
【圖文】：

51015為25加腸為(中甲祠圖3一 12LEV、OFF、MAZ和ABW沸石分子篩X射線衍射譜圖 Figure3一12X一 raydiffraetionPatternsofLEV， OFF， MAZandABWzeolites3.3.2晶體形貌晶體形貌是沸石的特性之一，從晶體形貌的特征能夠?qū)Ψ惺牧鲜欠裆L(zhǎng)完美進(jìn)行判斷。本文采用SEM方法觀測(cè)了所合成的LEV、OFF、MAZ和ABW沸石的晶體形貌。從下圖3，，13電鏡圖片顯示，實(shí)驗(yàn)室合成LEV沸石分子篩呈大小不均一的粒狀晶體排布，與文獻(xiàn)[’61符合。合成OFF沸石分子篩掃描電鏡所示晶體是一些不規(guī)則片狀晶體碎片相互粘合在一起，晶化程度不高，與文獻(xiàn)相符〔’7

太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文圖3一 13LEV、OFF、MAZ和ABW掃描電鏡Figure3一 13SEMPhotograPhofLEV， OFF， MAZandABWzeolite3.3.3放氫曲線在這四種沸石當(dāng)中，LEV沸石的孔道是八元環(huán)孔，孔徑為0.36又o.48nm，在晶體結(jié)構(gòu)中有一個(gè)直徑大于主孔道的籠。OFF沸石的主孔道是十二元環(huán)，孔徑為o.67x0.68nm，在晶體結(jié)構(gòu)中有納米尺寸的籠。MAZ的主孔道是十二元環(huán)
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類號(hào)】：TK91

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本文編號(hào)：2676970