【摘要】：大氣降水作為水循環(huán)的重要環(huán)節(jié),其物質(zhì)組成在循環(huán)過程中隨著環(huán)境的不同會發(fā)生相應變化,從而保存有諸多環(huán)境信息,因此大氣降水來源與傳輸成為當前環(huán)境演變與全球變化研究的前沿問題。大氣降水中的同位素組成對環(huán)境變化十分敏感,包含了水汽來源與傳輸?shù)闹匾畔?可以被用來追蹤天氣系統(tǒng)及大氣環(huán)流過程。此外降水在滴落到地表的過程中,通過云下捕集吸收大氣中的微量氣體和氣溶膠,通過對大氣降水中離子濃度的分析,可以進一步分析大氣組分的來源,評價降水對地表生態(tài)系統(tǒng)的影響等。本文論文分析了2016年9月-2018年8月兩年間124個雨水樣品中的氫氧同位素特征(δD、δ~(18)O和δ~(17)O值特征、大氣降水線等),探討了其環(huán)境效應;利用降水同位素組成計算氘盈余值(d值)和~(17)O盈余值(~(17)O_(-excess)值)進行水汽源示蹤;結(jié)合雨水樣品的pH值、常量離子濃度特征以及氫氧同位素組成與常量離子濃度間的相關性分析其環(huán)境意義。通過論文的研究得出如下主要結(jié)論:1.不同年份下,近幾年上海地區(qū)大氣降水中的氫氧同位素組成波動較小,年波動范圍呈現(xiàn)出逐年縮小的趨勢。不同月份下,δD、δ~(18)O和δ~(17)O值年變化趨勢一致且波動范圍較大,干季偏正,雨季偏負。不同季節(jié)下,δD、δ~(18)O和δ~(17)O值為冬半年數(shù)值大于夏半年。單次降水尺度下,上海地區(qū)連續(xù)性降水樣品中的δD、δ~(18)O和δ~(17)O值變化趨勢一致,都經(jīng)歷了從降水開始重同位素較為富集、到降水結(jié)束慢慢變貧化的一個過程。2.上海地區(qū)δD~δ~(18)O的區(qū)域大氣降水線(LMWL)為:δD=8.07δ~(18)O+11.48(r=0.96,α=0.001,n=124)。與全球大氣降水線(GMWL)方程的相比,該方程的斜率和截距相近;與中國大氣降水線(CMWL)相比,該方程斜率相似,截距較大。上海地區(qū)距離海洋較近,氣候整體較溫和濕潤,所以建立的LMWL的斜率和截距較全球平均值偏大。上海地區(qū)δ~(17)O~δ~(18)O氧同位素的LMWL:δ'~(17)O=0.526×δ'~(18)O+0.00052(n=124,R~2=0.99)。該方程的斜率介于0.529-0.518,說明該地區(qū)水汽處于從海洋到陸地遷移中,且中途受到蒸發(fā)。3.上海地區(qū)大氣降水中年平均δ~(18)O值表現(xiàn)為顯著的降水量效應和反溫度效應。上海地區(qū)冬春季降水較少,相對濕度較小故蒸發(fā)作用較強,重同位素較為富集;夏秋相反,因此呈現(xiàn)出降水量效應。反溫度效應,主要是上海地區(qū)沿江傍海,大氣相對濕度全年相對大,δ~(18)O值的濃縮作用不再突出。再加上夏秋強降水影響,雨量一定程度上對δ~(18)O值與溫度正相關關系有干擾作用。4.上海地區(qū)大氣降水d值全年變化幅度較大,平均值為11.01‰,水汽輸送中的蒸發(fā)作用旺盛。季節(jié)上d值為冬半年夏半年。這是由于夏季風主要從海洋到陸地,水汽較暖濕蒸發(fā)作用較小;冬季風相反,水汽較干冷蒸發(fā)作用較大造成的。上海地區(qū)大氣降水中~(17)O盈余變化幅度較小,平均值為13.45 per meg,水汽在輸送中經(jīng)歷了蒸發(fā)。~(17)O盈余季節(jié)變化為春夏冬秋。~(17)O盈余與相對濕度(RH)在全年尺度下不相關,但季節(jié)上秋季為負相關,冬季為正相關。這表明上海地區(qū)的水汽秋季主要為海洋氣團;而冬季主要為本地蒸發(fā),其他季節(jié)較為復雜。5.上海地區(qū)連續(xù)兩年pH年均值分別為5.54、5.50,年際變化較穩(wěn)定。一年中在不同的月份,雨水樣品的pH值最低為4.09,最高為6.43,年內(nèi)波動較大。在不同的季節(jié),雨水樣品的pH值夏秋季較高,冬春季較低,季節(jié)差異明顯。上海地區(qū)124個雨水樣品中,以中性和弱酸性降水類型最為普遍,占總比95%。春秋季降水多數(shù)為弱酸性,冬季降水酸性顯著增強,夏季多為偏中性。且本論文研究結(jié)果與前人比較表明,近年來上海地區(qū)雨水的pH值有顯著上升,酸雨程度有所減輕。6.上海地區(qū)大氣降水中的各常量離子濃度大小順序為:SO_4~(2-)Cl~-Ca~(2+)NO_3~-NH_4~+Na~+Mg~(2+)K~+。總離子中,最主要的離子為SO_4~(2-),占比為23.3%;最主要的陽離子為Ca~(2+)和NH_4~+,占比為37%和29%;最主要的陰離子為SO_4~(2-)和Cl~-,占比為42%和37%。陰離子濃度季節(jié)變化特征:Cl~-為冬春秋夏。SO_4~(2-)和NO_3~-在2016-2017年為冬秋春夏;2017-2018年為春秋冬夏。陽離子濃度的季節(jié)變化特征為:K~+為秋冬春夏。Ca~(2+)為冬春秋夏。Na~+和Mg~(2+)均為冬秋春夏。NH_4~+在2016-2017年為春冬夏秋;17-2018年為冬春秋夏。7.上海地區(qū)大氣降水中氫氧同位素組成與常量離子濃度的相關系數(shù)特征為:δD與Na~+、Cl~-在0.01水平下顯著相關,相關系數(shù)分別為0.334和0.410,這說明這Na~+和Cl~-兩種離子與δD的影響相似。氫氧同位素與NH_4~+和NO_3~-離子無顯著相關,NH_4~+和NO_3~-離子對來自于人類生產(chǎn)生活,兩者之間的關系表明人類的生產(chǎn)和生活對降水氫氧同位素組成沒有明顯影響。
【圖文】：

圖 1-1 大氣降水中氧元素的同位素分餾示意圖（據(jù) Siegentgaler et al., 1979）.1-1 Schematic diagram of oxygen isotope fractionation in atmospheric precipit降水量效應。大氣降水的同位素組成隨著降水量的增大而不斷減，稱為降水量效應。研究表明，大氣降水中的氫氧同位素組成會隨的增加而降低，由于中緯地區(qū)季節(jié)變化差異大，這種降水量效應在為突出，在兩極與赤道地區(qū)表現(xiàn)不明顯（Dansgaard, 1964）。氣降水中氫氧同位素組成與常量離子濃度之間的關系研究進展 世紀 60 年代，國外開始對大氣降水中的化學成分進行初步研究，限制，僅僅對雨水的含酸量進行研究。接著學者們提出酸雨的概念（并用“pH”值來衡量水體的酸堿程度。1956 年，歐洲各城市共同氣監(jiān)測網(wǎng)絡（European Air Monitoring Network），用于監(jiān)測各地區(qū)

技術路線圖
【學位授予單位】：華東師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：P426

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本文編號：2670772