甲烷干重整反應可綜合利用兩種溫室氣體（CH₄和CO₂）轉(zhuǎn)化生成合成氣（H₂和CO）,其H₂/CO比為1:1,有利于費托合成反應制備化學品和能源燃料。因此,甲烷干重整反應受到科學研究者的廣泛關(guān)注。鎳基催化劑由于其價格低廉且具有較高的催化活性,被認為是最具工業(yè)應用前景的催化劑。然而,在高溫下活性金屬組分的燒結(jié)和反應積碳易引起催化劑失活。因此,對高抗燒結(jié)和抗積碳性能的鎳基催化劑的研究刻不容緩。近年來,二維材料的快速發(fā)展為高性能催化劑的構(gòu)筑提供了新的契機。本論文主要基于材料物化性質(zhì)的理解,對催化劑進行形貌結(jié)構(gòu)設計,結(jié)合原位動態(tài)表征技術(shù),明確其組分、形貌結(jié)構(gòu)與甲烷干重整催化性能的構(gòu)效關(guān)系,揭示催化反應機理。在本論文中,通過稀土助劑的添加、活性組分的包覆和表面缺陷的構(gòu)筑等途徑,有效提升催化劑抗積碳抗燒結(jié)性能。所取得的主要研究成果如下:（1）利用層狀雙氫氧化物結(jié)構(gòu)特征和稀土助劑（Sc、Y、Ce和Pr）的促進作用,構(gòu)筑稀土改性的二維NiMgAl（RE）催化劑。重點研究稀土元素的促進作用機制及其與催化性能的內(nèi)在聯(lián)系。研...

【文章頁數(shù)】：114 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 甲烷干重整反應研究背景及意義
    1.2 甲烷干重整反應研究現(xiàn)狀
        1.2.1 甲烷干重整反應熱力學研究
        1.2.2 甲烷干重整反應機理研究
        1.2.3 甲烷干重整催化劑研究
            1.2.3.1 催化劑活性組分研究
            1.2.3.2 催化劑載體的研究
            1.2.3.3 助劑的研究
        1.2.4 甲烷干重整催化劑的失活問題
            1.2.4.1 積碳問題
            1.2.4.2 活性組分燒結(jié)問題
    1.3 提升催化劑性能的途徑
        1.3.1 活性組分的選擇
        1.3.2 助劑的改性
            1.3.2.1 貴金屬的選擇
            1.3.2.2 堿金屬助劑的添加
            1.3.2.3 稀土屬助劑添加
        1.3.3 新結(jié)構(gòu)催化劑的構(gòu)建
            1.3.3.1 特殊結(jié)構(gòu)前驅(qū)體的利用
            1.3.3.2 核殼結(jié)構(gòu)的構(gòu)建
            1.3.3.3 介孔孔道結(jié)構(gòu)的構(gòu)建
            1.3.3.4 二維結(jié)構(gòu)的選擇利用
            1.3.3.5 合成方法的選擇
    1.4 論文的主要研究內(nèi)容
    參考文獻
第二章 實驗材料、實驗設備與分析方法
    2.1 實驗材料和實驗設備
    2.2 分析方法
        2.2.1 催化劑形貌結(jié)構(gòu)分析
            2.2.1.1 透射電子顯微鏡和高分辨透射電子顯微鏡分析
            2.2.1.2 X射線衍射分析
            2.2.1.3 N₂吸附-脫附分析
            2.2.1.4 化學吸附分析
            2.2.1.5 熱重分析
        2.2.2 催化劑表面性質(zhì)分析
            2.2.2.1 X射線光電子能譜
            2.2.2.2 氫氣程序升溫還原分析
            2.2.2.3 二氧化碳程序升溫脫附分析
            2.2.2.4 氧氣程序升溫氧化分析
            2.2.2.5 原位漫反射紅外光譜分析
    2.3 甲烷干重整反應測試系統(tǒng)
        2.3.1 甲烷干重整催化性能測試儀器
        2.3.2 催化性能評價體系
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第三章 稀土改性二維NiMgAl(RE)催化劑的構(gòu)筑及其甲烷干重整性能研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑結(jié)構(gòu)形貌分析
        3.3.2 催化劑表面性質(zhì)分析
        3.3.3 催化性能分析
        3.3.4 抗積碳性能分析
        3.3.5 原位紅外分析
        3.3.6 反應機理分析
    3.4 結(jié)論
    參考文獻
第四章 二維Ni/BN@m SiO₂催化劑的構(gòu)筑及其甲烷干重整性能研究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 催化劑結(jié)構(gòu)形貌分析
        4.3.2 催化劑表面性質(zhì)分析
        4.3.3 催化性能分析
        4.3.4 抗積碳性能分析
        4.3.5 原位紅外分析
        4.3.6 反應機理分析
    4.4 結(jié)論
    參考文獻
第五章 二維h-BN表面缺陷限域鎳基催化劑的構(gòu)筑及其甲烷干重整性能研究
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 催化劑結(jié)構(gòu)形貌分析
        5.3.2 催化劑表面性質(zhì)分析
        5.3.3 催化性能分析
        5.3.4 抗積碳性能分析
        5.3.5 原位紅外分析
        5.3.6 反應機理分析
    5.4 結(jié)論
    參考文獻
第六章 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 展望
作者在攻讀碩士學位期間公開發(fā)表的論文
作者在攻讀碩士學位期間所參與的項目
致謝



本文編號：4021354