發(fā)布時間：2024-06-10 20:35

　　芬頓反應和單過硫酸鹽(PMS)活化反應依靠強氧化性自由基降解水中的有機污染物。設(shè)計合成催化活性高和穩(wěn)定性好的催化劑是加速自由基產(chǎn)生和提高污染物降解效率的關(guān)鍵。普魯士藍(PB)及其類似物(PBAs)不僅在各類催化反應中發(fā)揮良好的催化活性,還可以作為自犧牲模板轉(zhuǎn)化為金屬氧化物和氮摻雜碳材料。本論文以PB和PBAs為基礎(chǔ)材料合成不同類型的多相催化劑,研究其在光芬頓反應和PMS活化反應中降解有機污染物的性能和反應機理。具有八面體構(gòu)型的氯鉑酸通過外球反應機制原位刻蝕PB晶體,得到一系列形貌演變的PB納米晶體。與原始的PB立方體相比,六角柱PB晶體(PBhpds)的比表面積和表面FeIII含量得到明顯提升。PB-hpds在光芬頓活化H₂O₂降解羅丹明B(Rh B)時60 min可實現(xiàn)97.1%的降解效率,這與其較高的比表面積和豐富的FeIII-NC活性位點密切相關(guān)。催化劑在重復利用時活性顯著提高,經(jīng)過10次循環(huán)后能在10 min內(nèi)去除90%以上的Rh B,這是因為催化劑與H₂O₂反應后表面的FeIII含量增加,...

【文章頁數(shù)】：181 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 課題背景及研究的目的和意義
    1.2 高級氧化技術(shù)
        1.2.1 芬頓與類芬頓反應
        1.2.2 單過硫酸鹽與過硫酸鹽活化反應
    1.3 芬頓與類芬頓反應中多相催化劑的研究進展
        1.3.1 零價鐵
        1.3.2 鐵氧化物及其復合材料
        1.3.3 其他含鐵化合物
    1.4 單過硫酸鹽與過硫酸鹽活化反應中多相催化劑的研究進展
        1.4.1 零價金屬及單金屬氧化物
        1.4.2 多金屬氧合物及其復合材料
        1.4.3 碳材料
    1.5 普魯士藍與普魯士藍類似物
    1.6 普魯士藍與普魯士藍類似物衍生的金屬氧化物和碳材料
    1.7 本論文的主要研究內(nèi)容
第2章 實驗原料與實驗方法
    2.1 實驗藥品、試劑和儀器設(shè)備
        2.1.1 實驗藥品及試劑
        2.1.2 實驗儀器和設(shè)備
    2.2 實驗材料的制備
        2.2.1 不同形貌的普魯士藍晶體的制備
        2.2.2 Fe₂O₃@SnO₂納米立方體的制備
        2.2.3 Fe_xCo_3-xO₄@SnO₂納米立方體的制備
        2.2.4 氮摻雜碳籠封裝碳泡(CBs@NCCs)的制備
        2.2.5 多孔氮摻雜碳(PNC)微球的制備
    2.3 實驗材料的表征
        2.3.1 材料的微觀形貌表征
        2.3.2 材料的晶體結(jié)構(gòu)表征
        2.3.3 材料的元素價態(tài)分析
        2.3.4 材料的比表面積和孔結(jié)構(gòu)測試
        2.3.5 材料的熱失重分析
        2.3.6 材料的光譜分析
        2.3.7 鐵的穆斯堡爾譜測試
    2.4 實驗材料的性能測試
        2.4.1 催化劑在光芬頓反應中降解有機污染物的實驗
        2.4.2 催化劑在單過硫酸鹽活化反應中降解有機污染物的實驗
        2.4.3 材料的元素含量和金屬離子溶出濃度的檢測
        2.4.4 有機污染物濃度的檢測
        2.4.5 活性自由基的檢測
第3章 不同形貌普魯士藍晶體的制備及光芬頓性能
    3.1 引言
    3.2 不同形貌普魯士藍晶體的物理化學性質(zhì)的表征與分析
        3.2.1 不同形貌普魯士藍晶體的微觀形貌表征
        3.2.2 不同形貌普魯士藍晶體的物質(zhì)結(jié)構(gòu)表征
        3.2.3 不同形貌普魯士藍晶體的比表面積和孔結(jié)構(gòu)分析
        3.2.4 不同形貌普魯士藍晶體的元素組成和價態(tài)分析
        3.2.5 不同形貌普魯士藍晶體的穆斯堡爾譜分析
    3.3 不同形貌普魯士藍晶體的光芬頓反應性能
        3.3.1 不同形貌普魯士藍晶體的光芬頓反應性能
        3.3.2 不同形貌普魯士藍晶體的光芬頓反應機理
        3.3.3 不同形貌普魯士藍晶體的光芬頓反應性能的影響因素
        3.3.4 不同形貌普魯士藍晶體的光芬頓反應的循環(huán)穩(wěn)定性和普適性
    3.4 本章小結(jié)
第4章 Fe₂O₃@SnO₂納米立方體的制備及光芬頓性能
    4.1 引言
    4.2 PB前驅(qū)體的形貌和結(jié)構(gòu)表征
    4.3 Fe₂O₃@SnO₂納米立方體的物理化學性質(zhì)的表征與分析
        4.3.1 Fe₂O₃@SnO₂納米立方體的微觀形貌表征
        4.3.2 Fe₂O₃@SnO₂納米立方體的物質(zhì)結(jié)構(gòu)表征
        4.3.3 Fe₂O₃@SnO₂納米立方體的光吸收性能
        4.3.4 Fe₂O₃@SnO₂納米立方體的比表面積和孔結(jié)構(gòu)分析
        4.3.5 Fe₂O₃@SnO₂納米立方體的元素組成和價態(tài)分析
    4.4 Fe₂O₃@SnO₂納米立方體的光芬頓反應性能
        4.4.1 Fe₂O₃@SnO₂納米立方體的光芬頓反應性能
        4.4.2 Fe₂O₃@SnO₂納米立方體的光芬頓反應機理
        4.4.3 Fe₂O₃@SnO₂納米立方體光芬頓反應性能的影響因素
        4.4.4 Fe₂O₃@SnO₂納米立方體光芬頓反應的循環(huán)穩(wěn)定性和普適性
    4.5 本章小結(jié)
第5章 Fe_xCo_3-xO₄@SnO₂納米立方體的制備及活化單過硫酸鹽的性能
    5.1 引言
    5.2 Co-Fe PBA前驅(qū)體的形貌和結(jié)構(gòu)表征
    5.3 Fe_xCo_3-xO₄@SnO₂納米立方體的物理化學性質(zhì)的表征與分析
        5.3.1 Fe_xCo_3-xO₄@SnO₂納米立方體的物質(zhì)結(jié)構(gòu)表征
        5.3.2 Fe_xCo_3-xO₄@SnO₂納米立方體的微觀形貌表征
        5.3.3 Fe_xCo_3-xO₄@SnO₂納米立方體的比表面積和孔結(jié)構(gòu)分析
        5.3.4 Fe_xCo_3-xO₄@SnO₂納米立方體的元素組成和價態(tài)分析
        5.3.5 Fe_xCo_3-xO₄@SnO₂納米立方體的穆斯堡爾譜分析
    5.4 Fe_xCo_3-xO₄@SnO₂納米立方體活化單過硫酸鹽的性能
        5.4.1 Fe_xCo_3-xO₄@SnO₂納米立方體活化單過硫酸鹽的性能
        5.4.2 Fe_xCo_3-xO₄@SnO₂納米立方體活化單過硫酸鹽的反應機理
        5.4.3 Fe_xCo_3-xO₄@SnO₂納米立方體活化單過硫酸鹽的影響因素
        5.4.4 Fe_xCo_3-xO₄@SnO₂納米立方體活化單過硫酸鹽的循環(huán)穩(wěn)定性和普適性
    5.5 本章小結(jié)
第6章 氮摻雜碳籠封裝碳泡(CBs@NCCs)的制備及活化單過硫酸鹽的性能
    6.1 引言
    6.2 Co-Fe PBA前驅(qū)體的形貌和結(jié)構(gòu)表征
    6.3 CBs@NCCs的物理化學性質(zhì)的表征與分析
        6.3.1 CBs@NCCs的微觀形貌表征
        6.3.2 CBs@NCCs的物質(zhì)結(jié)構(gòu)和石墨化程度表征
        6.3.3 CBs@NCCs的比表面積和孔結(jié)構(gòu)分析
        6.3.4 CBs@NCCs的元素組成和價態(tài)分析
    6.4 CBs@NCCs活化單過硫酸鹽的性能
        6.4.1 CBs@NCCs活化單過硫酸鹽的性能
        6.4.2 CBs@NCCs活化單過硫酸鹽的影響因素
        6.4.3 CBs@NCCs活化單過硫酸鹽的反應機理
        6.4.4 CBs@NCCs活化單過硫酸鹽的循環(huán)穩(wěn)定性和普適性
    6.5 本章小結(jié)
第7章 多孔氮摻雜碳(PNC)微球的制備及活化單過硫酸鹽的性能
    7.1 引言
    7.2 Zn-Co PBA前驅(qū)體的形貌和結(jié)構(gòu)表征
    7.3 PNC微球的物理化學性質(zhì)的表征與分析
        7.3.1 PNC微球的微觀形貌表征
        7.3.2 PNC微球的物質(zhì)結(jié)構(gòu)和石墨化程度表征
        7.3.3 PNC微球的比表面積和孔結(jié)構(gòu)分析
        7.3.4 PNC微球的元素組成和價態(tài)分析
    7.4 PNC微球活化單過硫酸鹽的性能
        7.4.1 PNC微球活化單過硫酸鹽的性能
        7.4.2 PNC微球活化單過硫酸鹽的反應機理
        7.4.3 PNC微球活化單過硫酸鹽的影響因素
        7.4.4 PNC微球活化單過硫酸鹽的循環(huán)穩(wěn)定性和普適性
    7.5 本章小結(jié)
結(jié)論
創(chuàng)新點
展望
參考文獻
附錄
攻讀博士學位期間發(fā)表的論文及其它成果
致謝
個人簡歷



本文編號：3991868