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甲醇芳構(gòu)化ZSM-5分子篩制備及其本征動(dòng)力學(xué)研究

發(fā)布時(shí)間:2024-02-17 23:46
  采用水熱合成法制備了用于甲醇芳構(gòu)化(MTA)的、系列納米ZSM-5分子篩,考察了硅鋁比、晶化時(shí)間和晶化溫度等條件對(duì)分子篩合成及催化性能的影響。以芳烴收率為目標(biāo)函數(shù)確定的相對(duì)適宜合成條件為:原料摩爾配比Si:Al:TPAOH:H2O=13:1:3.4:575、晶化時(shí)間72 h和晶化溫度180℃。所制備分子篩晶粒尺寸在400~600 nm之間。以過量浸漬法制備的1.5%Zn-ZSM-5分子篩為模型催化劑,開展了甲醇芳構(gòu)化工藝條件研究。結(jié)果表明,隨著溫度的增加,芳烴收率呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢(shì),當(dāng)溫度升高到一定程度后,催化劑壽命大幅降低;隨操作空速的降低,芳烴質(zhì)量收率顯著增加,且催化劑壽命有所提升。確定的相對(duì)適宜工藝條件為:溫度430℃、甲醇質(zhì)量空速7.92 h-1,該條件下芳烴質(zhì)量收率為20.28%。采用等溫固定床積分反應(yīng)器,在溫度410~460℃、空速7~95 h-1和甲醇進(jìn)料摩爾分?jǐn)?shù)40%~100%條件下,開展了 MTA本征動(dòng)力學(xué)特性實(shí)驗(yàn)研究。以含氧化合物、烯烴、芳烴、烷烴和C1以上化合物為目標(biāo)考察物,建立了 MTA五集總本征動(dòng)力學(xué)模型,采用Runge-Kutta積分法和單純形-Leve...

【文章頁(yè)數(shù)】:77 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集
摘要
Abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 概述
    1.2 ZSM-5分子篩簡(jiǎn)介及合成
        1.2.1 ZSM-5分子篩簡(jiǎn)介
        1.2.2 ZSM-5分子篩合成
    1.3 芳構(gòu)化研究進(jìn)展
        1.3.1 甲醇芳構(gòu)化反應(yīng)機(jī)理
        1.3.2 甲醇芳構(gòu)化工藝
        1.3.3 甲醇芳構(gòu)化研究現(xiàn)狀
    1.4 ZSM-5分子篩改性
    1.5 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
    1.6 研究思路與研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)備和試劑
    2.2 分子篩制備及改性
        2.2.1 ZSM-5分子篩制備
        2.2.2 ZSM-5分子篩Zn改性方法
    2.3 分子篩表征
    2.4 MTA性能評(píng)價(jià)
        2.4.1 評(píng)價(jià)裝置
        2.4.2 預(yù)備實(shí)驗(yàn)
    2.5 反應(yīng)產(chǎn)物分析
        2.5.1 定性分析
        2.5.2 色譜分析條件
        2.5.3 校正因子計(jì)算
        2.5.4 主要性能評(píng)價(jià)指標(biāo)
第三章 ZSM-5分子篩合成和Zn負(fù)載改性研究
    3.1 合成條件對(duì)納米ZSM-5分子篩性能的影響
        3.1.1 硅鋁比對(duì)納米ZSM-5分子篩物化性能的影響
        3.1.2 硅鋁比對(duì)納米ZSM-5分子篩MTA催化性能的影響
        3.1.3 ZSM-5分子篩合成條件的確定
    3.2 Zn改性對(duì)納米ZSM-5分子篩性能的影響
        3.2.1 改性方法對(duì)納米ZSM-5分子篩性能的影響
        3.2.2 Zn負(fù)載量對(duì)納米ZSM-5分子篩MTA催化性能的影響
    3.3 本章小結(jié)
第四章 甲醇芳構(gòu)化工藝條件研究
    4.1 溫度對(duì)MTA反應(yīng)過程的影響
    4.2 空速對(duì)MTA反應(yīng)過程的影響
    4.3 甲醇進(jìn)料濃度對(duì)MTA反應(yīng)過程的影響
    4.4 甲醇芳構(gòu)化工藝條件的確定
    4.5 本章小結(jié)
第五章 1.5%Zn-ZSM-5催化劑上MTA本征動(dòng)力學(xué)研究
    5.1 反應(yīng)器軸向返混和徑向返混的消除
    5.2 內(nèi)擴(kuò)散和外擴(kuò)散的消除
    5.3 本征動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)條件的確定
    5.4 本征動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)及結(jié)果
    5.5 本征動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析
    5.6 反應(yīng)體系的集總和反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)
    5.7 反應(yīng)器動(dòng)力學(xué)方程
    5.8 反應(yīng)器數(shù)學(xué)模型建立
    5.9 本征動(dòng)力學(xué)模型參數(shù)估值
    5.10 動(dòng)力學(xué)數(shù)學(xué)模型檢驗(yàn)
    5.11 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
作者及導(dǎo)師簡(jiǎn)介
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本文編號(hào):3901526

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