ZSM-5是一種硅鋁沸石分子篩,它具有兩種交叉孔道:平行于a軸的正弦型橢圓孔道(5.5?×5.1?)和平行于b軸的橢圓孔道(5.6?×5.3?)。ZSM-5分子篩具有較高的水熱穩(wěn)定性、化學穩(wěn)定性、獨特的擇形性和酸催化活性等性能。作為催化劑,ZSM-5分子篩廣泛應用于石油化工、精細化工以及環(huán)保等領域,特別是在甲醇轉化制汽油、芳烴、烯烴以及烯烴芳構化等反應中具有優(yōu)異的催化性能。隨著全球工業(yè)化的發(fā)展,能源需求量的增大,石油資源日益匱乏,ZSM-5分子篩催化的多種與能源相關的反應特別引人注目。本論文首先采用晶種法水熱合成ZSM-5分子篩,研究了加料中Na₂O含量、硅鋁比、晶種的量、不同晶種以及不同鋁源對合成ZSM-5分子篩的影響。結果表明,通過調節(jié)物料配比,可以合成出較寬硅鋁比范圍的ZSM-5分子篩,甚至是全硅分子篩;Na₂O加入量大有助于晶體尺寸的降低;晶種加入量大有助于晶體尺寸的降低和結晶度的提高;用ZSM-5分子篩作晶種,同樣可以合成出較大尺寸的ZSM-5分子篩;使用NaAlO₂作鋁源傾向于合成球狀聚集體;使用擬薄水鋁石作...

【文章頁數(shù)】：141 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 沸石分子篩簡介
    1.2 ZSM-5分子篩的研究進展
        1.2.1 模板劑法合成ZSM-5分子篩
        1.2.2 無模板劑法合成ZSM-5分子篩
        1.2.3 其它方法合成ZSM-5分子篩
        1.2.4 介孔ZSM-5分子篩的制備
    1.3 MTG相關研究進展
        1.3.1 托普索一體化汽油合成技術工藝
        1.3.2 �？松�-美孚甲醇制汽油工藝(MTG)
        1.3.3 甲醇制汽油分子篩的選擇
    1.4 甲醇制汽油的機理
        1.4.1 碳烯機理
        1.4.2 甲基碳正離子機理
        1.4.3 烴池機理
    1.5 本文工作思路
第2章 晶種法合成ZSM-5分子篩研究
    2.1 實驗所用試劑與儀器
    2.2 晶種S-1的合成與表征
        2.2.1 合成步驟
        2.2.2 結果與討論
    2.3 ZSM-5分子篩的合成及表征
        2.3.1 以偏鋁酸鈉為鋁源合成ZSM-5分子篩
        2.3.2 以擬薄水鋁石為鋁源合成ZSM-5分子篩
        2.3.3 合成高硅鋁比ZSM-5分子篩
    2.4 本章小結
第3章 ZSM-5聚集體的合成及其催化MTG反應
    3.1 實驗部分
        3.1.1 催化劑的制備
        3.1.2 催化劑的表征
        3.1.3 催化劑反應活性測試裝置以及產(chǎn)物分析
    3.2 結果與討論
        3.2.1 不同Na₂O/SiO₂加料比的影響
        3.2.2 不同H₂O/SiO₂加料比的影響
        3.2.3 不同SiO₂/Al₂O₃加料比的影響
        3.2.4 不同Seed/SiO₂加料比的影響
    3.3 本章小結
第4章 HF處理ZSM-5提高其對MTG反應的催化性能
    4.1 實驗部分
        4.1.1 催化劑的制備
        4.1.2 催化劑的表征
        4.1.3 催化劑反應活性測試裝置以及產(chǎn)物分析
    4.2 結果與討論
        4.2.1 表征結果與討論
        4.2.2 反應評價結果與討論
    4.3 本章小結
第5章 HF-NH₄F溶液處理ZSM-5提高其對MTG反應的催化性能
    5.1 實驗部分
        5.1.1 催化劑的制備
        5.1.2 催化劑的表征
        5.1.3 催化劑反應活性測試裝置以及產(chǎn)物分析
    5.2 結果與討論
        5.2.1 表征結果與討論
        5.2.2 反應評價結果與討論
    5.3 本章小結
第6章 結論與展望
    6.1 主要結論
    6.2 本工作的創(chuàng)新點
    6.3 展望
參考文獻
發(fā)表論文和參加科研情況說明
致謝



本文編號：3821187