化石燃料燃燒所導致的二氧化碳排放受到廣泛關注。以化學鏈燃燒技術(shù)為代表的二氧化碳捕集技術(shù),可實現(xiàn)二氧化碳的低能耗提純捕集,同時化學鏈燃燒屬于無火焰反應可抑制熱力型和燃料型NOx的生成,可以實現(xiàn)燃料高效潔凈利用。本文以流態(tài)化系統(tǒng)為研究對象,對化學鏈過程中的煤焦氣化動力學、煤焦結(jié)構(gòu)演變、鐵基載氧體在燃燒過程中的反應特性、結(jié)構(gòu)演變等問題進行研究,為實現(xiàn)CO₂減排和煤炭高效利用提供理論依據(jù)和途徑。采用加壓-熱重法對焦-CO₂氣化動力學進行研究。焦-CO₂氣化反應速率隨碳轉(zhuǎn)化率的變化經(jīng)歷初期緩慢升高、快速增加和后期快速降低三個階段。三個階段的化學反應速率分別由表面吸附脫附、擴散和化學反應控制。采用Langmuir-Hinshelwood速率方程、nth order速率方程、Random pore模型以及混合模型,建立了焦-CO₂氣化反應過程動力學模型,并對模型中焦的結(jié)構(gòu)參數(shù)、反應級數(shù)、活化能及指前因子等參數(shù)進行了計算。利用BET、XRD、Raman、FTIR及SEM等手段,對氣化過程中焦炭顆粒的結(jié)構(gòu)演變進行了研...

【文章頁數(shù)】：126 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
英文摘要
1 緒論
    1.1 二氧化碳排放及控制技術(shù)
        1.1.1 二氧化碳排放及危害
        1.1.2 我國為應對氣候變化采取的戰(zhàn)略措施
        1.1.3 二氧化碳減排技術(shù)
        1.1.4 二氧化碳的主要捕捉技術(shù)
    1.2 化學鏈燃燒技術(shù)研究進展
        1.2.1 化學鏈燃燒系統(tǒng)研究進展
        1.2.2 載氧體的研究進展
    1.3 Aspen Plus在化學鏈研究中的應用
        1.3.1 Aspen Plus簡介
        1.3.2 Aspen Plus在能源領域的應用
    1.4 化學鏈燃燒技術(shù)的應用
        1.4.1 化學鏈燃燒捕捉二氧化碳系統(tǒng)
        1.4.2 化學鏈燃燒制氫
    1.5 本文研究目的、意義及主要內(nèi)容
        1.5.1 研究目的與意義
        1.5.2 研究的主要內(nèi)容
2 煤焦加壓氣化過程動力學及其結(jié)構(gòu)研究
    2.1 引言
    2.2 實驗材料與方法
    2.3 焦結(jié)構(gòu)分析表征方法
        2.3.1 焦比表面積及孔徑分布測定
        2.3.2 石墨晶體物相結(jié)構(gòu)分析(XRD)
        2.3.3 催化劑表面形貌分析
        2.3.4 拉曼光譜分析(Raman)
        2.3.5 紅外光譜分析(FTIR)
    2.4 焦-CO₂氣化過程的影響因素研究
        2.4.1 壓力對焦-CO₂氣化的影響
        2.4.2 溫度對焦-CO₂氣化的影響
        2.4.3 煤種對焦-CO₂氣化的影響
    2.5 氣化反應動力學研究
        2.5.1 煤氣化動力學分析
        2.5.2 TGA 實驗結(jié)果
        2.5.3 焦氣化活性分析
        2.5.4 壓力級數(shù)的確定
        2.5.5 動力學結(jié)構(gòu)參數(shù)的確定
        2.5.6 焦氣化動力學模型
    2.6 煤焦加壓氣化過程結(jié)構(gòu)演變研究
        2.6.1 煤焦反應活性分析
        2.6.2 焦-CO₂過程中焦結(jié)構(gòu)變化的研究
    2.7 本章小結(jié)
3 化學鏈燃燒過程中鐵基載氧體反應活性及結(jié)構(gòu)研究
    3.1 引言
    3.2 實驗材料及方法
        3.2.1 實驗材料
        3.2.2. 實驗方法
        3.2.3 表征方法
    3.3 載氧體反應特性研究
        3.3.1 升溫速率對載氧體反應活性的影響
        3.3.2 載氧體的反應穩(wěn)定性分析
    3.4 鐵基載氧體結(jié)構(gòu)演變研究
        3.4.1 BET和SEM分析
        3.4.2 FTIR分析
        3.4.3 XRD
        3.4.4 Raman
    3.5 本章小結(jié)
4 載氧體流化床化學鏈反應熱態(tài)實驗研究
    4.1 引言
    4.2 實驗材料及方法
        4.2.1 流化床反應器
        4.2.2 臨界流化速度
        4.2.3 流化床實驗數(shù)據(jù)處理
    4.3 鐵基載氧體流化過程反應性及結(jié)構(gòu)研究
        4.3.1 載氧體的循環(huán)反應活性分析
        4.3.2 顆粒表面形貌分析
    4.4 本章小結(jié)
5 流化床化學鏈系統(tǒng)平衡模擬研究與分析
    5.1 引言
    5.2 流化床化學鏈氣化
        5.2.1 模型的假設及建立
        5.2.2 模擬條件
    5.3 煤焦化學鏈氣化影響因素研究
        5.3.0 燃料反應室中的物料平衡模擬
        5.3.1 燃燒室溫度對化學鏈氣化反應的影響
        5.3.2 操作壓力對化學鏈氣化反應的影響
        5.3.3 水蒸氣與煤進料量對化學鏈氣化反應的影響
        5.3.4 燃料室中碳轉(zhuǎn)化率對化學鏈氣化反應系統(tǒng)的影響
    5.4 化學鏈燃燒過程能量利用效率分析
        5.4.1 傳統(tǒng)的燃燒系統(tǒng)
        5.4.2 流化床化學鏈燃燒影響因素研究
    5.5 本章小結(jié)
6 結(jié)論及創(chuàng)新點
    6.1 結(jié)論
    6.2 創(chuàng)新點
    6.3 下一步工作及展望
致謝
參考文獻
附錄
    A. 作者在攻讀學位期間發(fā)表的論文目錄
    B. 作者在攻讀學位期間獲得專利目錄
    C. 參加的主要科研項目



本文編號：3800167