CO₂是溫室氣體的主要成分,也是一種儲(chǔ)量豐富、廉價(jià)易得的碳資源,借助可再生能源的CO₂的資源化利用是實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略的有效途徑之一,將CO₂化為高附加值的化學(xué)品有望緩解人類因過(guò)量使用化石能源所造成的能源危機(jī)及環(huán)境惡化問(wèn)題。Ni基催化劑因價(jià)格低廉,且對(duì)CO₂加氫反應(yīng)催化活性及選擇性都很高而吸引了廣泛關(guān)注。但傳統(tǒng)Ni基催化劑催化溫度較高(250℃～450℃)使得能耗高且設(shè)備復(fù)雜,在長(zhǎng)時(shí)間反應(yīng)過(guò)程中催化劑容易積碳、團(tuán)聚,進(jìn)而導(dǎo)致催化劑失活,成為制約其工業(yè)化應(yīng)用的瓶頸,因此尋找一種能在溫和條件下進(jìn)行CO₂定向轉(zhuǎn)化的方法或者催化劑是研究者們努力的重要方向。本論文以RNi₅(R=La,Ce,Pr,Nd,Sm等)稀土儲(chǔ)氫合金作為制備催化劑的前驅(qū)體,一方面,旨在獲得室溫球磨條件下具有高催化活性、高選擇性的甲烷化反應(yīng)催化劑,而另一方面,希望利用La Ni₅的室溫吸氫特性,為工業(yè)廢氫的增值利用開(kāi)發(fā)新途徑。首先,嘗試了球磨RNi₅-...

【文章頁(yè)數(shù)】：115 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 研究背景
        1.1.1 溫室效應(yīng)與二氧化碳排放
        1.1.2 能源危機(jī)與氫能的利用
    1.2 二氧化碳的化學(xué)性質(zhì)及利用
        1.2.1 二氧化碳的化學(xué)性質(zhì)
        1.2.2 二氧化碳的利用
    1.3 二氧化碳的甲烷化反應(yīng)
        1.3.1 甲烷化反應(yīng)機(jī)理
        1.3.2 反應(yīng)催化劑
        1.3.3 研究現(xiàn)狀及面臨的問(wèn)題
    1.4 儲(chǔ)氫材料與二氧化碳甲烷化反應(yīng)
        1.4.1 儲(chǔ)氫材料用于二氧化碳甲烷化反應(yīng)
        1.4.2 存在的問(wèn)題
    1.5 等離子體技術(shù)用于材料的制備
        1.5.1 等離子體技術(shù)原理
        1.5.2 等離子技術(shù)的應(yīng)用
    1.6 課題研究?jī)?nèi)容及選題意義
        1.6.1 研究目的及意義
        1.6.2 研究?jī)?nèi)容及技術(shù)路線
第二章 材料制備、表征及性能測(cè)試
    2.1 試驗(yàn)原材料與使用儀器
    2.2 催化劑材料的制備
        2.2.1 感應(yīng)爐熔煉制備儲(chǔ)氫合金
        2.2.2 儲(chǔ)氫合金氫化物球磨反應(yīng)制備Ni/La₂O₃催化劑
        2.2.3 等離子球磨法制備納米R(shí)u/DG(NG)催化劑
    2.3 催化劑材料結(jié)構(gòu)表征
        2.3.1 X射線衍射分析
        2.3.2 傅里葉變換紅外光譜
        2.3.3 場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡
        2.3.4 透射電子顯微鏡
        2.3.5 X射線光電子能譜分析
    2.4 催化劑材料性能測(cè)試
        2.4.1 儲(chǔ)氫合金氫化物用于二氧化碳甲烷化反應(yīng)
        2.4.2 儲(chǔ)氫合金氫化物用于碳酸鹽甲烷化反應(yīng)
        2.4.3 Ru/DG(NG)催化劑用于二氧化碳甲烷化反應(yīng)
第三章 稀土金屬儲(chǔ)氫合金對(duì)二氧化碳甲烷化反應(yīng)的影響
    3.1 引言
    3.2 催化劑的原位生成及催化性能
        3.2.1 球磨轉(zhuǎn)速對(duì)催化性能的影響
        3.2.2 球磨氣壓對(duì)催化性能的影響
        3.2.3 還原劑H₂來(lái)源對(duì)催化性能的影響
        3.2.4 催化劑的循環(huán)性能
        3.2.5 儲(chǔ)氫合金類型對(duì)催化性能的影響
    3.3 室溫球磨條件下二氧化碳甲烷化反應(yīng)機(jī)理
        3.3.1 儲(chǔ)氫合金作用機(jī)理
        3.3.2 二氧化碳甲烷化反應(yīng)路徑
    3.4 添加劑對(duì)催化劑性能的促進(jìn)作用
        3.4.1 添加劑添加量
        3.4.2 添加劑種類
    3.5 本章小結(jié)
第四章 稀土金屬儲(chǔ)氫合金對(duì)碳酸鹽甲烷化反應(yīng)的影響
    4.1 引言
    4.2 碳酸鹽甲烷化反應(yīng)催化性能
        4.2.1 還原劑H₂來(lái)源對(duì)催化性能的影響
        4.2.2 H₂與碳酸鹽比例對(duì)催化性能的影響
        4.2.3 碳酸鹽類型對(duì)催化性能的影響
        4.2.4 儲(chǔ)氫合金氫化物類型對(duì)催化性能的影響
    4.3 球磨條件下碳酸鹽還原機(jī)理
    4.4 本章小結(jié)
第五章 介質(zhì)阻擋放電等離子體輔助球磨法制備納米R(shí)u/DG(NG)催化劑用于二氧化碳甲烷化反應(yīng)
    5.1 引言
    5.2 Ru/DG(NG)催化劑的制備及表征
        5.2.1 介質(zhì)阻擋放電等離子體對(duì)催化劑制備的影響
        5.2.2 介質(zhì)阻擋放電等離子氣體類型對(duì)催化劑制備的影響
        5.2.3 介質(zhì)阻擋放電等離子氣壓對(duì)催化劑制備的影響
    5.3 Ru/DG(NG)催化劑性能測(cè)試
    5.4 本章小結(jié)
全文總結(jié)與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件



本文編號(hào)：3763156