作為一類具有優(yōu)良表面活性、良好熱和化學(xué)穩(wěn)定性以及透光性的化合物,全氟羧酸類化合物（PFCAs）被廣泛應(yīng)用于商業(yè)和工業(yè)生產(chǎn)中。這類物質(zhì)物理化學(xué)性質(zhì)非常穩(wěn)定,在自然界中不容易被降解,因此在自然環(huán)境中持久存在,且容易被生物攝入并累積。目前,該類物質(zhì)已經(jīng)在世界各地的環(huán)境介質(zhì)和生物體內(nèi)被檢出。鑒于其對生態(tài)系統(tǒng)和人體健康具有的潛在危害,亟需開發(fā)可以對其進(jìn)行有效去除的相關(guān)技術(shù)。研究表明,目前的PFCAs降解方法大多存在各種缺陷,例如反應(yīng)條件苛刻及能耗高等。光降解方法由于其操作簡單,二次污染潛能低且降解效率高等特點(diǎn),近年來被廣泛應(yīng)用到科學(xué)研究中。但研究者對于PFCAs的研究主要集中于全氟辛酸（PFOA）,而對其它不同碳鏈長全氟羧酸以及替代物等的光降解行為研究甚少。因此,本文系統(tǒng)研究了PFCAs及其替代物（一氫取代全氟羧酸（H-PFCAs））和前體物（四氫取代全氟羧酸（2H,2H,3H,3H-PFCAs））在直接光降解體系中的轉(zhuǎn)化行為,以及PFOA在不同固體顆粒物表面的光降解行為,并考察了溶液p H值、無機(jī)離子、腐殖質(zhì)和水體類型等因素對該類化合物光降解速率的影響。利用液相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀（LC-MS）和氣... 

【文章頁數(shù)】：132 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
論文特色及創(chuàng)新點(diǎn)
第一章 緒論
    1.1 PFCAs的環(huán)境存在及危害
    1.2 PFCAs的去除方法
        1.2.1 物理去除法
        1.2.2 生物降解法
        1.2.3 熱化學(xué)降解
        1.2.4 電化學(xué)降解
        1.2.5 光化學(xué)降解
            1.2.5.1 直接光降解
            1.2.5.2 光化學(xué)氧化
            1.2.5.3 光化學(xué)還原
        1.2.6 其他方法
    1.3 光化學(xué)方法降解PFCAs的機(jī)理研究
    1.4 量子化學(xué)計(jì)算在有機(jī)污染物反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和機(jī)理方面的應(yīng)用
    1.5 論文的研究目的和研究內(nèi)容
        1.5.1 研究目的和意義
        1.5.2 研究內(nèi)容及技術(shù)路線
第二章 全氟羧酸系列化合物光降解的實(shí)驗(yàn)和理論研究
    2.1 引言
    2.2 材料與方法
        2.2.1 藥品和試劑
        2.2.2 光化學(xué)實(shí)驗(yàn)
        2.2.3 分析方法
        2.2.4 理論計(jì)算
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 PFCAs的光降解
        2.3.2 PFCAs的光降解產(chǎn)物
        2.3.3 PFCAs光解的理論解釋
        2.3.4 PFCAs混合溶液的光解
    2.4 本章小結(jié)
第三章 一氫取代全氟羧酸的光降解動(dòng)力學(xué)和機(jī)理研究
    3.1 引言
    3.2 材料與方法
        3.2.1 藥品和試劑
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)方法
        3.2.3 分析方法
        3.2.4 毒性評估
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 H-PFCAs的光降解動(dòng)力學(xué)
        3.3.2 與PFCAs的比較
        3.3.3 H-PFCAs光降解的影響因素
        3.3.4 11H-PFUn DA的降解產(chǎn)物和機(jī)理分析
        3.3.5 毒性評估
    3.4 本章小結(jié)
第四章 四氫取代全氟羧酸的光降解動(dòng)力學(xué)和機(jī)理研究
    4.1 引言
    4.2 材料與方法
        4.2.1 化學(xué)試劑
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)方法
        4.2.3 分析方法
        4.2.4 毒性評估
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 2H,2H,3H,3H-PFCAs的光降解動(dòng)力學(xué)
        4.3.2 與PFCAs的對比
        4.3.3 2H,2H,3H,3H-PFCAs光降解的影響因素研究
        4.3.4 產(chǎn)物鑒定和反應(yīng)機(jī)理
        4.3.5 毒性評估
    4.4 本章小結(jié)
第五章 全氟辛酸在不同顆粒物表面的光降解動(dòng)力學(xué)和機(jī)理
    5.1 引言
    5.2 材料與方法
        5.2.1 化學(xué)試劑
        5.2.2 預(yù)負(fù)載PFOA樣品的制備
        5.2.3 實(shí)驗(yàn)方法
        5.2.4 分析方法
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 不同固體顆粒表面PFOA的光降解
        5.3.2 PFOA固相光降解產(chǎn)物和機(jī)理
    5.4 本章小結(jié)
第六章 研究結(jié)論與展望
    6.1 本論文主要結(jié)論
    6.2 建議與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間的主要成果
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]全氟羧酸及其前體物質(zhì)的環(huán)境分布、毒性和生物轉(zhuǎn)化研究進(jìn)展[J]. 郭萌萌,譚志軍,吳海燕,鄭關(guān)超,付樹林,彭吉星,李風(fēng)鈴,翟毓秀.  中國漁業(yè)質(zhì)量與標(biāo)準(zhǔn). 2018(04)
[2]全氟化合物對兒童肺功能影響的病例對照研究[J]. 楊杰文,秦小迪,李永凌,董光輝.  中國學(xué)校衛(wèi)生. 2017(07)
[3]地表水中典型全氟化合物的污染特性及降解機(jī)理研究[J]. 楊圣舒,劉美,張迪.  環(huán)境科學(xué)與管理. 2017(03)
[4]全氟化合物處理技術(shù)的研究進(jìn)展[J]. 羅梅清,卓瓊芳,許振成,虢清偉,楊波.  環(huán)境科學(xué)與技術(shù). 2015(08)
[5]Effects of pH on photochemical decomposition of perfluorooctanoic acid in different atmospheres by 185 nm vacuum ultraviolet[J]. Yuan Wang,Pengyi Zhang.  Journal of Environmental Sciences. 2014(11)
[6]全氟辛烷磺酸和全氟辛酸神經(jīng)毒性機(jī)制研究進(jìn)展[J]. 李玲,趙康峰,李毅民,白雪濤.  環(huán)境衛(wèi)生學(xué)雜志. 2013(02)
[7]低劑量全氟辛酸對雄性黑斑蛙生殖毒效應(yīng)及機(jī)理研究[J]. 盧向明,陳萍萍.  環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2012(06)
[8]超聲波降解全氟辛烷磺酸和全氟辛酸的動(dòng)力學(xué)[J]. 趙德明,丁成,徐新華,Michael R.Hoffmann.  化工學(xué)報(bào). 2011(03)
[9]飲用水中全氟化合物（PFCs）的控制研究進(jìn)展[J]. 田富箱,徐斌,夏圣驥,高乃云,李大鵬,梁闖.  中國給水排水. 2010(12)
[10]PFOS/PFOA對斑馬魚（Danio rerio）胚胎致毒效應(yīng)研究[J]. 葉露,吳玲玲,蔣雨希,張超杰,陳玲.  環(huán)境科學(xué). 2009(06)

博士論文
[1]有機(jī)污染物與·OH氣相反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和機(jī)制的計(jì)算模擬預(yù)測[D]. 李超.大連理工大學(xué) 2015
[2]白腐真菌對持久性有機(jī)物PFOA和雌激素E2的降解研究[D]. 周莉娜.西北農(nóng)林科技大學(xué) 2012



本文編號(hào)：3698586