生物質衍生化合物催化轉化為不同的平臺化學品和液體燃料是減少全球對化石資源依賴的重要途徑。生物質衍生的5-羥甲基糠醛（HMF）可用于生產(chǎn)工業(yè)上各種高附加值化學品及燃料組分,因而受到各界的廣泛關注。本論文提供了一個催化劑設計的新思路,利用熱解MOFs衍生物作為載體,并且通過調變制備方法設計高分散,多活性位點的貴金屬催化劑,在HMF的選擇性加氫反應中展現(xiàn)出高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性,同時通過XRD,SEM,HRTEM,Raman,XPS等多種表征手段系統(tǒng)研究了催化劑的結構-性質-催化活性的關系,并提出了可能的反應機理。（1）將納米ZIF-8在空氣下熱解得到多孔Zn O負載Pd,設計開發(fā)了一種Pd Zn合金/Zn O納米催化劑。Zn O承襲了ZIF-8的原始形態(tài)和多孔結構,并對Pd具有較高的分散性,多數(shù)Pd以Pd Zn合金的活性相形式存在,該催化劑對HMF的選擇性催化加氫生成2,5-二羥甲基呋喃（BHMF）具有優(yōu)異的性能。ZIF-8熱解自生出大量的氧空位,提高了對于反應物中C=O鍵的有效吸附,并增強催化劑的電荷轉移和吸附脫附選擇性;在無任何助劑且較溫和條件下達到轉化率94.1%和BHMF選擇性... 

【文章頁數(shù)】：76 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 5-羥甲基糠醛(HMF)
        1.2.1 HMF的物理和化學性質
        1.2.2 HMF的主要應用
    1.3 5-羥甲基糠醛的加氫催化進展
    1.4 鈀基催化劑在HMF加氫催化的應用
        1.4.1 2,5-二(羥甲基)呋喃(BHMF)和2,5-二(羥甲基)四氫呋喃(BHMTHF)的制備
        1.4.2 糠醇(FOL)的制備
        1.4.3 2,5-二甲基呋喃(DMF)的制備
    1.5 MOFs及其衍生物
        1.5.1 研究現(xiàn)狀與應用
        1.5.2 合成與應用
    1.6 論文研究目的與內容
        1.6.1 研究目的與意義
        1.6.2 研究內容
第二章 ZIF-8 衍生ZnO負載PdZn合金催化劑的制備及性能研究
    2.1 前言
    2.2 實驗儀器及藥品
        2.2.1 實驗儀器
        2.2.2 實驗藥品
    2.3 催化劑的制備
        2.3.1 納米ZIF-8的制備
        2.3.2 載體NPZ-T的制備
        2.3.3 PZ-T催化劑的制備
    2.4 催化劑的表征
        2.4.1 氮氣(N_2)物理吸附-脫附實驗
        2.4.2 熱重(TG)
        2.4.3 X射線衍射分析(XRD)
        2.4.4 高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)
        2.4.5 X射線光電子能譜(XPS)
        2.4.6 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.4.7 電子順磁共振(EPR)
        2.4.8 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-OES)
    2.5 HMF加氫性能測試
    2.6 結果與討論
        2.6.1 材料表征
        2.6.2 催化劑性能測試
        2.6.3 .PZ-450催化劑的表面性質
        2.6.4 其他不飽和醛向不飽和醇的轉化性能測試
        2.6.5 PZ-450催化劑的穩(wěn)定性測試
        2.6.6 反應機理的討論
    2.7 小結
第三章 ZIF-67 衍生Co-CoO_x@氮摻雜碳負載鈀基催化劑的制備及性能研究
    3.1 前言
    3.2 實驗儀器和藥品
        3.2.1 實驗儀器
        3.2.2 實驗藥品
    3.3 催化劑的制備
        3.3.1 ZIF-67的制備
        3.3.2 載體CNC的制備
        3.3.3 PCNC-T催化劑的制備
    3.4 催化劑的表征
        3.4.1 氮氣(N2)物理吸附-脫附實驗
        3.4.2 熱重(TG)
        3.4.3 X射線衍射分析(XRD)
        3.4.4 高倍透射電子顯微鏡(HRTEM)
        3.4.5 X射線光電子能譜(XPS)
        3.4.6 掃描電子顯微鏡(SEM)
        3.4.7 NH_3-程序升溫脫附(NH3-TPD)
        3.4.8 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-OES)
        3.4.9 CO化學脈沖吸附(CO pulse chemisorption)
    3.5 HMF加氫性能測試
    3.6 結果與討論
        3.6.1 材料表征
        3.6.2 反應條件的優(yōu)化
        3.6.3 PCNC-700催化劑的穩(wěn)定性測試
        3.6.4 反應機理的討論
    3.7 小結
第四章 結論與展望
參考文獻
發(fā)表論文情況
致謝



本文編號：3680413