基于鈣鈦礦材料制備新型高效甲烷二氧化碳重整鎳催化劑
發(fā)布時間:2022-05-08 09:54
當(dāng)前,溫室效應(yīng)和能源短缺已成為全球面臨的緊迫問題,CH4-CO2重整技術(shù)可以將兩種強效的溫室氣體(CH4/CO2)轉(zhuǎn)化為有價值的合成氣(H2/CO),用于清潔能源的生產(chǎn)。Ni基催化劑因成本適中且易得而被廣泛應(yīng)用于CH4-CO2重整反應(yīng)研究,但其活性和穩(wěn)定性仍不能滿足工業(yè)應(yīng)用的要求。因此,急需探索提高Ni基催化劑重整性能的新策略。鈣鈦礦材料因具有高熱穩(wěn)定性、良好的氧遷移率和獨特的氧化還原性能等性質(zhì),在特定的反應(yīng)體系中表現(xiàn)出良好的催化性能。因此,本論文嘗試基于鈣鈦礦材料,負(fù)載Ni,制備新型高效的重整催化劑,并對催化劑的構(gòu)-效關(guān)系進(jìn)行了相應(yīng)的探索。本文首先簡單考察了 LaAlO3鈣鈦礦載體制備方法的影響,隨后詳細(xì)研究了不同量的堿土金屬(Mg,Ca)取代LaAlO3中的A位元素,并在Ca取代的催化劑體系基礎(chǔ)上,重點研究了活性金屬Ni負(fù)載量的影響。同時,采用N2吸附、X-射線衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、能量色散X-射線譜法(EDX)、熱重/差式掃描量熱分析(TG/DSC)、氫氣程序升溫還原(H2-TPR)、二氧化碳程序升溫脫附(CO2-TPD)以及X-射線光電子能譜(XPS)等表征...
【文章頁數(shù)】:109 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
符號說明
第一章 緒論
1.1 引言
1.2 二氧化碳的化工利用
1.2.1 二氧化碳的來源
1.2.2 二氧化碳的轉(zhuǎn)化
1.3 甲烷的化工利用
1.3.1 甲烷水蒸氣重整
1.3.2 甲烷部分氧化
1.3.3 甲烷二氧化碳重整
1.4 CH_4-CO_2重整研究進(jìn)展
1.4.1 熱力學(xué)分析
1.4.2 催化劑設(shè)計
1.4.3 反應(yīng)機理研究
1.5 鈣鈦礦材料概述
1.5.1 結(jié)構(gòu)特性
1.5.2 催化應(yīng)用
1.5.3 常見制備方法
1.6 本論文研究意義與內(nèi)容
1.6.1 研究意義
1.6.2 研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
2.1 實驗原料
2.2 實驗儀器
2.3 催化劑制備
2.3.1 LaAlO_3載體的制備
2.3.2 La_(1-x)X_xAlO_(3-δ)(X=Mg,Ca)載體的制備
2.3.3 LaAl_(0.8)Mg_(0.2)O_(2.9)載體的制備
2.3.4 Ni/perovskite催化劑的制備
2.3.5 LaNiO_3催化劑的制備
2.4 表征技術(shù)
2.4.1 N_2吸附
2.4.2 X-射線衍射(XRD)
2.4.3 透射電子顯微鏡(TEM)
2.4.4 能量色散X-射線譜法(EDX)
2.4.5 熱重/差式掃描量熱分析(TG/DSC)
2.4.6 氫氣程序升溫還原(H_2-TPR)
2.4.7 二氧化碳程序升溫脫附(CO_2-TPD)
2.4.8 X-射線光電子能譜(XPS)
2.5 催化性能評價
第三章 Ni/La_(1-x)Mg_xAlO_(3-δ)催化劑在CH_4-CO_2重整中的性能研究
3.1 引言
3.2 LaAlO_3載體的制備方法結(jié)果與討論
3.2.1 制備方法對催化性能的影響
3.2.2 催化劑結(jié)構(gòu)表征
3.3 Ni/La_(1-x)Mg_xAlO_(3-δ)催化劑實驗結(jié)果與討論
3.3.1 Mg取代含量的影響
3.3.2 Mg取代對Ni/LaAlO_3重整催化性能的影響
3.4 小結(jié)
第四章 Ni/La_(1-x)Ca_xAlO_(3-δ)催化劑在CH_4-CO_2重整中的性能研究
4.1 引言
4.2 結(jié)果與討論
4.2.1 催化性能考察
4.2.2 催化劑結(jié)構(gòu)表征
4.3 小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
5.1 結(jié)論
5.2 創(chuàng)新點
5.3 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
作者和導(dǎo)師簡介
附件
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]甲烷與二氧化碳重整制合成氣Ni與Co基催化劑的研究進(jìn)展[J]. 趙云鵬,劉曉婷,蔡宇翾,鄭永杰,田景芝,鄭鐘植. 應(yīng)用化工. 2018(10)
[2]甲烷二氧化碳重整制合成氣鈷基催化劑[J]. 盧君穎,郭禹,劉其瑞,韓廣智,王周君. 化學(xué)進(jìn)展. 2017(12)
[3]Ni基甲烷二氧化碳重整催化劑研究進(jìn)展[J]. 王明智,張秋林,張騰飛,王一茹. 化工進(jìn)展. 2015(08)
[4]Effect of Ni loadings on the activity and coke formation of MgO-modified Ni/Al2O3 nanocatalyst in dry reforming of methane[J]. Zahra Alipour,Mehran Rezaei,Fereshteh Meshkani. Journal of Energy Chemistry. 2014(05)
[5]低碳時代我國加快天然氣利用的機遇分析與發(fā)展建議[J]. 胡杰,李振宇,黃格省. 化工進(jìn)展. 2013(10)
[6]甲烷催化部分氧化制合成氣研究新進(jìn)展[J]. 余長林,周曉春. 天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 2011(05)
本文編號:3651434
【文章頁數(shù)】:109 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
符號說明
第一章 緒論
1.1 引言
1.2 二氧化碳的化工利用
1.2.1 二氧化碳的來源
1.2.2 二氧化碳的轉(zhuǎn)化
1.3 甲烷的化工利用
1.3.1 甲烷水蒸氣重整
1.3.2 甲烷部分氧化
1.3.3 甲烷二氧化碳重整
1.4 CH_4-CO_2重整研究進(jìn)展
1.4.1 熱力學(xué)分析
1.4.2 催化劑設(shè)計
1.4.3 反應(yīng)機理研究
1.5 鈣鈦礦材料概述
1.5.1 結(jié)構(gòu)特性
1.5.2 催化應(yīng)用
1.5.3 常見制備方法
1.6 本論文研究意義與內(nèi)容
1.6.1 研究意義
1.6.2 研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
2.1 實驗原料
2.2 實驗儀器
2.3 催化劑制備
2.3.1 LaAlO_3載體的制備
2.3.2 La_(1-x)X_xAlO_(3-δ)(X=Mg,Ca)載體的制備
2.3.3 LaAl_(0.8)Mg_(0.2)O_(2.9)載體的制備
2.3.4 Ni/perovskite催化劑的制備
2.3.5 LaNiO_3催化劑的制備
2.4 表征技術(shù)
2.4.1 N_2吸附
2.4.2 X-射線衍射(XRD)
2.4.3 透射電子顯微鏡(TEM)
2.4.4 能量色散X-射線譜法(EDX)
2.4.5 熱重/差式掃描量熱分析(TG/DSC)
2.4.6 氫氣程序升溫還原(H_2-TPR)
2.4.7 二氧化碳程序升溫脫附(CO_2-TPD)
2.4.8 X-射線光電子能譜(XPS)
2.5 催化性能評價
第三章 Ni/La_(1-x)Mg_xAlO_(3-δ)催化劑在CH_4-CO_2重整中的性能研究
3.1 引言
3.2 LaAlO_3載體的制備方法結(jié)果與討論
3.2.1 制備方法對催化性能的影響
3.2.2 催化劑結(jié)構(gòu)表征
3.3 Ni/La_(1-x)Mg_xAlO_(3-δ)催化劑實驗結(jié)果與討論
3.3.1 Mg取代含量的影響
3.3.2 Mg取代對Ni/LaAlO_3重整催化性能的影響
3.4 小結(jié)
第四章 Ni/La_(1-x)Ca_xAlO_(3-δ)催化劑在CH_4-CO_2重整中的性能研究
4.1 引言
4.2 結(jié)果與討論
4.2.1 催化性能考察
4.2.2 催化劑結(jié)構(gòu)表征
4.3 小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
5.1 結(jié)論
5.2 創(chuàng)新點
5.3 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
作者和導(dǎo)師簡介
附件
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]甲烷與二氧化碳重整制合成氣Ni與Co基催化劑的研究進(jìn)展[J]. 趙云鵬,劉曉婷,蔡宇翾,鄭永杰,田景芝,鄭鐘植. 應(yīng)用化工. 2018(10)
[2]甲烷二氧化碳重整制合成氣鈷基催化劑[J]. 盧君穎,郭禹,劉其瑞,韓廣智,王周君. 化學(xué)進(jìn)展. 2017(12)
[3]Ni基甲烷二氧化碳重整催化劑研究進(jìn)展[J]. 王明智,張秋林,張騰飛,王一茹. 化工進(jìn)展. 2015(08)
[4]Effect of Ni loadings on the activity and coke formation of MgO-modified Ni/Al2O3 nanocatalyst in dry reforming of methane[J]. Zahra Alipour,Mehran Rezaei,Fereshteh Meshkani. Journal of Energy Chemistry. 2014(05)
[5]低碳時代我國加快天然氣利用的機遇分析與發(fā)展建議[J]. 胡杰,李振宇,黃格省. 化工進(jìn)展. 2013(10)
[6]甲烷催化部分氧化制合成氣研究新進(jìn)展[J]. 余長林,周曉春. 天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 2011(05)
本文編號:3651434
本文鏈接:http://www.sikaile.net/projectlw/hxgylw/3651434.html
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