直接醇類燃料電池（DAFCs）憑借其獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)而成為最有發(fā)展前途的便攜式電源之一,其優(yōu)勢(shì)包括高能量密度,燃料選擇的多樣性,較低的工作溫度和低污染物排放。陽(yáng)極鉑（Pt）基貴金屬催化劑,由于其優(yōu)異的電催化性能,已被廣泛研究并應(yīng)用于DAFCs陽(yáng)極的甲醇氧化反應(yīng)（MOR）和乙醇氧化反應(yīng)（EOR）。然而,Pt屬于稀有貴金屬,地球上儲(chǔ)量稀少,價(jià)格昂貴,因此減少電催化劑中Pt用量的同時(shí)提升催化活性是降低DAFCs成本的關(guān)鍵。隨著納米材料制備技術(shù)的迅猛發(fā)展,可以通過(guò)靈活改變?cè)氐慕M成和精確控制納米結(jié)構(gòu)的形成,進(jìn)而構(gòu)造具有合理設(shè)計(jì)的高效多組分Pt基貴金屬納米催化劑。本論文通過(guò)Pt與親氧金屬銅（Cu）、銀（Ag）合金化,并引入金屬銠（Rh）形成PtRh-M（M=Cu,Ag）三元金屬催化劑,利用還原劑和封裝劑對(duì)納米材料的成分組成和形貌生長(zhǎng)進(jìn)行了調(diào)控,并研究了其對(duì)醇類氧化的催化活性,具體的研究?jī)?nèi)容如下:（1）通過(guò)一鍋溶劑熱法合成了Rh增強(qiáng)的生長(zhǎng)納米枝晶的PtCuRh菱形體十二面體（RDD）,通過(guò)對(duì)其進(jìn)行醋酸蝕刻得到開放通透的生長(zhǎng)納米枝晶的PtCuRh菱形十二面體納米框架（RDND）。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),通過(guò)改變反應(yīng)溫度... 

【文章來(lái)源】：廣西大學(xué)廣西壯族自治區(qū) 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：87 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

直接醇類燃料電池的工作示意圖

廣西大學(xué)碩士學(xué)位論文鉑基三元金屬催化劑的制備及其醇氧化性能的研究10一維貴金屬納米材料因其廣闊的應(yīng)用領(lǐng)域而受到研究人員的廣泛關(guān)注�？刂埔痪S納米材料生長(zhǎng)的關(guān)鍵就是打破晶體各向同性生長(zhǎng)模式，利用封裝劑將納米材料的生長(zhǎng)方向限制在一個(gè)方向。Huang[37]等人報(bào)道了一種具有高指數(shù)晶面、富Pt表面和有序金屬間結(jié)構(gòu)的分級(jí)一維PtCo納米線（圖1-4）。這些結(jié)構(gòu)特征符合促進(jìn)電催化活性的有利條件，使氧還原和醇氧化反應(yīng)具有前所未有的性能。通過(guò)EDS表征發(fā)現(xiàn)合成的PtCo納米線是屬于合金型納米結(jié)構(gòu)，Pt和Co均勻分散在整個(gè)一維納米線中。另外密度泛函理論模擬（DFT）表明，在富鉑高指數(shù)晶面上的三重中空活性位點(diǎn)為氧還原反應(yīng)活性的增強(qiáng)提供了一個(gè)額外的因素。同時(shí)通過(guò)電化學(xué)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，PtCo納米線在不僅在電化學(xué)條件下是穩(wěn)定的，在熱環(huán)境下也圖1-3五種典型的雙金屬納米晶（NCs），根據(jù)其組成元素的空間分布進(jìn)行了分類（A：合金，B：金屬間化合物，C：異質(zhì)結(jié)構(gòu)，D：核-殼型,E：成分分離的納米晶）的示意圖。橙色和綠色代表兩種不同的元素。[36]Fig.1-3Schematicillustrationshowingthefivetypicalbimetallicnanocrystals(NCs)classifiedaccordingtothespatialdistributionoftheirconstituentelements(A:alloys,B:intermetalliccompounds,C:heterostructures,D:core–shellNCs,andE:composition-segregatedNCs).Theorangecolorandgreencolorrepresenttwodifferentelements.[36]

廣西大學(xué)碩士學(xué)位論文鉑基三元金屬催化劑的制備及其醇氧化性能的研究11是穩(wěn)定的。這項(xiàng)工作為大規(guī)模制備多功能納米催化劑打下了堅(jiān)實(shí)的基矗超薄二維貴金屬納米材料的制備仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。盡管可以通過(guò)自上而下的剝離具有層狀結(jié)構(gòu)的材料來(lái)制備超薄納米片，但是貴金屬納米片的合成特別困難，因?yàn)橘F金屬通常具有面心立方結(jié)構(gòu)，貴金屬的三維緊密堆積結(jié)構(gòu)使其很難形成只有幾個(gè)原子厚度的金屬納米薄片。Chen[38]和其團(tuán)隊(duì)研究了用二胺輔助圖1-4層次結(jié)構(gòu)Pt-Co納米線的形貌和結(jié)構(gòu)表征。具有代表性的（a）STEM圖像，（b）TEM圖像，（c）TEM-EDS，（d）PXRD圖譜，（e）STEM-ADF圖像和EDS元素映射的分級(jí)Pt3CoNWs。a中插圖的是一個(gè)放大的STEM圖像。電感耦合等離子體發(fā)射光譜（ICP-AES）顯示，其成分為Pt/Co=74.8/25.2。[37]Fig.1-4MorphologyandstructurecharacterizationofhierarchicalPt-Conanowires.Representative(a)STEMimage,(b)TEMimage,(c)TEM-EDS,(d)PXRDpatternand

本文編號(hào)：3467355