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鐵基催化劑的設(shè)計制備及電催化合成氨性能研究

發(fā)布時間:2021-10-24 10:20
  電催化合成氨反應(yīng)原料為廉價易得的水和氮氣,可在常溫常壓下通過電能進行無碳排放的氨合成,具有極大的發(fā)展?jié)摿。但電催化氮還原產(chǎn)氨過程會受到電解水分解產(chǎn)氫的競爭,導(dǎo)致催化產(chǎn)氨的選擇性大大降低,設(shè)計和發(fā)展新型高活性、高選擇性催化劑是電催化合成氨的當務(wù)之急。本文以葡萄糖為碳源,采用水熱法制備碳微球(CMS),然后以CMS為載體,并以Fe(NO33·9H2O為鐵源,制備CMS負載型鐵基電催化劑,采用XRD、SEM、TEM和XPS等手段進行表征,通過調(diào)控催化劑的微觀結(jié)構(gòu),提高催化劑電化學(xué)合成氨催化性能。結(jié)果表明,水熱合成時在葡萄糖溶液中加入Fe3+離子可顯著提高碳球的收率,制得球徑約為10μm的大小均勻的標準球形碳球。在制備的Fe2O3/CMS電催化劑上負載的鐵氧化物主要為Fe2O3和少量Fe3O4納米晶,粒徑約為30~40 nm。水熱時鐵添加量、碳化溫度、浸漬鐵負載量、焙燒溫度是... 

【文章來源】:東北石油大學(xué)黑龍江省

【文章頁數(shù)】:74 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

鐵基催化劑的設(shè)計制備及電催化合成氨性能研究


水熱合成時不同鐵添加量碳球的SEM照片

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東北石油大學(xué)碩士學(xué)位論文23徑約為10μm。當碳化溫度逐漸升高至400、500和600℃時,碳球在形貌和粒徑上均未發(fā)生明顯的變化。這表明碳化溫度的逐漸升高并不會對碳球的形貌造成影響,且結(jié)合圖3-6可知,不同碳化溫度載體碳球在形貌上并無太大差異但碳化程度不同,這也進一步說明載體碳球的碳化程度并不會影響其形狀和球徑大校圖3-7不同溫度下碳化碳球的SEM照片(a)300℃,(b)400℃,(c)500℃,(d)600℃Fig.3-7SEMphotosofcarbonsphereswithdifferentcarbonizationtemperatures采用TEM對500℃碳化的碳球做進一步觀察分析,圖3-8所示為該碳球在不同放大倍數(shù)下的TEM照片。圖3-8500℃碳化的碳球TEM照片F(xiàn)ig.3-8TEMphotosofcarbonspherescarbonizedat500℃由圖3-8(a)、(b)可以看出,未經(jīng)負載的碳球上存在著水熱和碳化階段所形成的Fe3O4

照片,照片,碳化溫度,形貌


東北石油大學(xué)碩士學(xué)位論文23徑約為10μm。當碳化溫度逐漸升高至400、500和600℃時,碳球在形貌和粒徑上均未發(fā)生明顯的變化。這表明碳化溫度的逐漸升高并不會對碳球的形貌造成影響,且結(jié)合圖3-6可知,不同碳化溫度載體碳球在形貌上并無太大差異但碳化程度不同,這也進一步說明載體碳球的碳化程度并不會影響其形狀和球徑大校圖3-7不同溫度下碳化碳球的SEM照片(a)300℃,(b)400℃,(c)500℃,(d)600℃Fig.3-7SEMphotosofcarbonsphereswithdifferentcarbonizationtemperatures采用TEM對500℃碳化的碳球做進一步觀察分析,圖3-8所示為該碳球在不同放大倍數(shù)下的TEM照片。圖3-8500℃碳化的碳球TEM照片F(xiàn)ig.3-8TEMphotosofcarbonspherescarbonizedat500℃由圖3-8(a)、(b)可以看出,未經(jīng)負載的碳球上存在著水熱和碳化階段所形成的Fe3O4

【參考文獻】:
期刊論文
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[3]水熱法制備負極材料NiFe2O4的電化學(xué)性能研究[J]. 楊光,潘敘恩,張鵬,張淑瓊.  湖南有色金屬. 2019(04)
[4]浸漬-熱轉(zhuǎn)換法制備稀土摻雜La2FeNiO6光催化劑[J]. 楊雪晴,彭康亮,龐才良,鄧達,陳林.  萍鄉(xiāng)學(xué)院學(xué)報. 2019(03)
[5]冷凍干燥浸漬法制備具有高分散鐵物種和強金屬-載體相互作用的FeZSM-5催化劑(英文)[J]. 范立聳,程黨國,陳豐秋,詹曉力.  催化學(xué)報. 2019(07)
[6]Atomically dispersed Au1 catalyst towards efficient electrochemical synthesis of ammonia[J]. Xiaoqian Wang,Wenyu Wang,Man Qiao,Geng Wu,Wenxing Chen,Tongwei Yuan,Qian Xu,Min Chen,Yan Zhang,Xin Wang,Jing Wang,Jingjie Ge,Xun Hong,Yafei Li,Yuen Wu,Yadong Li.  Science Bulletin. 2018(19)
[7]分階段加料熔融法制備Fe1-xO基氨合成催化劑的研究[J]. 黃仕良,程田紅,韓文鋒,劉化章.  化肥工業(yè). 2016(06)
[8]浸漬法制備高選擇性1-丁烯齊聚催化劑Fe2O3·SO42-/γ-Al2O3[J]. 肖林久,陳家歡,盛永剛,李文澤,王金豹.  石油學(xué)報(石油加工). 2016(04)
[9]Fe3O4/C催化苯甲醇選擇氧化制苯甲醛[J]. 孫琪,趙麗娜.  遼寧師范大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2015(03)
[10]活性炭負載FeCl3膠體催化劑催化苯羥基化制苯酚[J]. 姚鑌,石雷,孫琪.  石油化工. 2012(10)

碩士論文
[1]由水和氮氣直接常壓電化學(xué)合成氨研究[D]. 張建華.東北石油大學(xué) 2018
[2]熔融鹽法制備氧化鐵納米催化劑消除揮發(fā)性有機物的研究[D]. 夏昱.北京工業(yè)大學(xué) 2018
[3]甲烷氮氣常壓合成氨催化劑的制備及性能研究[D]. 談薇.西北大學(xué) 2016
[4]鐵基催化劑催化苯乙烯選擇性氧化[D]. 秦瑛.遼寧師范大學(xué) 2014
[5]熔融法制備Fe-Cu系合成醇燃料催化劑及其性能研究[D]. 田艷明.鄭州大學(xué) 2006



本文編號:3455107

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