煤熱解產(chǎn)生的碳黑顆粒物影響燃燒過(guò)程及其他污染物的生成,研究煤熱解過(guò)程中衍生碳黑的生成機(jī)理對(duì)煤炭資源的清潔高效利用至關(guān)重要。研究表明,Na等堿金屬元素會(huì)在煤熱解過(guò)程中隨揮發(fā)分一同釋放,氣態(tài)Na能夠催化碳黑及其前驅(qū)體的氧化反應(yīng),并抑制多環(huán)芳烴的縮合,減少碳黑的生成及排放。但其中的反應(yīng)機(jī)理尚不明確。本文通過(guò)煤和模型化合物的熱解實(shí)驗(yàn),分析Na對(duì)煤熱解產(chǎn)生碳黑的理化性質(zhì)的影響,并采用量子化學(xué)計(jì)算探究其作用機(jī)理。本文對(duì)伊敏褐煤酸洗煤（YMH）和擔(dān)載Na Cl的酸洗褐煤（YMA）在1100℃～1400℃溫度范圍內(nèi)進(jìn)行熱解實(shí)驗(yàn),采集并分析熱解產(chǎn)生的氣溶膠顆粒。采用ICP-OES測(cè)得收集樣品中各元素的含量;通過(guò)二氯甲烷萃取法計(jì)算碳黑產(chǎn)率;采用XPS和FTIR獲得熱解樣品的化學(xué)結(jié)構(gòu)信息。結(jié)果表明:熱解氣中含氧化合物可以抑制碳黑的生成,在1250℃時(shí)抑制作用最顯著。氣態(tài)Na可以促進(jìn)含氧化合物與碳黑及其前驅(qū)體反應(yīng),降低芳香化合物的縮合程度,最終降低碳黑的產(chǎn)率。但在1100℃時(shí)Na對(duì)小分子芳香族及脂肪族團(tuán)聚的催化作用占主導(dǎo),導(dǎo)致碳黑的產(chǎn)率提高。選用芘作為模型化合物進(jìn)行熱解實(shí)驗(yàn),研究方法與煤粉相同。結(jié)果表明:模型... 

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 課題背景及研究的目的和意義
    1.2 煤熱解衍生碳黑的研究現(xiàn)狀
        1.2.1 碳黑的生成過(guò)程
        1.2.2 碳黑的成核機(jī)理
        1.2.3 碳黑的氧化機(jī)理
        1.2.4 堿金屬對(duì)煤衍生碳黑的影響機(jī)制
    1.3 本文的主要研究?jī)?nèi)容
第2章 數(shù)值模擬方法及樣品制備分析與實(shí)驗(yàn)臺(tái)介紹
    2.1 引言
    2.2 樣品的制備方法
        2.2.1 脫灰煤粉的制備
        2.2.2 合成焦的制備
        2.2.3 合成煤粉的制備
    2.3 實(shí)驗(yàn)臺(tái)系統(tǒng)的介紹
    2.4 碳黑的測(cè)定分析方法
        2.4.1 碳黑生成量的分析方法
        2.4.2 碳黑化學(xué)結(jié)構(gòu)的分析方法
    2.5 數(shù)值計(jì)算方法
        2.5.1 量子化學(xué)的基本原理及計(jì)算方法
        2.5.2 過(guò)渡態(tài)理論
        2.5.3 量子化學(xué)計(jì)算軟件
    2.6 本章小結(jié)
第3章 堿金屬Na影響碳黑生成的實(shí)驗(yàn)研究
    3.1 引言
    3.2 堿金屬Na對(duì)煤熱解衍生碳黑生成特性的影響
        3.2.1 碳黑和焦油的產(chǎn)率隨特性參數(shù)變化
        3.2.2 碳黑化學(xué)結(jié)構(gòu)隨特性參數(shù)變化
    3.3 堿金屬Na對(duì)模型化合物熱解衍生碳黑生成特性的影響
        3.3.1 碳黑產(chǎn)率隨特性參數(shù)變化
        3.3.2 碳黑化學(xué)結(jié)構(gòu)隨特性參數(shù)變化
    3.4 本章小結(jié)
第4章 堿金屬Na催化多環(huán)芳烴縮合的反應(yīng)機(jī)理
    4.1 引言
    4.2 計(jì)算方法
    4.3 反應(yīng)機(jī)理的主要路徑及動(dòng)力學(xué)分析
        4.3.1 反應(yīng)物的結(jié)構(gòu)分析
        4.3.2 分子表面的靜電勢(shì)分析
        4.3.3 分子間弱相互作用分析
        4.3.4 反應(yīng)路徑及其反應(yīng)能壘
    4.4 本章小結(jié)
第5章 堿金屬Na催化多環(huán)芳烴氧化的反應(yīng)機(jī)理
    5.1 引言
    5.2 堿金屬Na催化·OH氧化苯環(huán)的反應(yīng)機(jī)理
        5.2.1 羥基自由基氧化苯環(huán)
        5.2.2 羥基自由基氧化苯基
        5.2.3 Na催化苯基氧化反應(yīng)機(jī)理
    5.3 堿金屬Na催化·OH氧化芘自由基的反應(yīng)機(jī)理
        5.3.1 無(wú)催化劑條件下·OH氧化芘自由基的反應(yīng)機(jī)理
        5.3.2 Na催化·OH氧化芘自由基的反應(yīng)機(jī)理
    5.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝



本文編號(hào)：3200505