褐煤熱解半焦特性及其加氫氣化反應研究
發(fā)布時間:2021-05-19 02:15
隨著我國能源結(jié)構(gòu)和能源消費矛盾日益突出,天然氣作為潔凈能源需求量日益增加。煤加氫制天然氣技術(shù)在保證天然氣供給、實現(xiàn)煤炭資源清潔高效利用及保障國家能源安全等方面具有重要意義。本文以內(nèi)蒙古褐煤及其熱解半焦為主要研究對象,采用高溫高壓(1000℃,12MPa)固定床反應器對其進行直接加氫制甲烷實驗,考察了熱解條件、氣化操作條件等對半焦加氫氣化反應的影響;通過XRD、Raman、BET、FTIR、SEM等分析手段對熱解半焦及其加氫氣化過程中半焦殘渣的理化性質(zhì)進行多尺度表征。主要研究結(jié)論如下:1.當熱解溫度在400800℃范圍內(nèi),半焦d002/L002從0.521略微減小到0.472,此階段半焦的石墨化轉(zhuǎn)變不明顯。當熱解溫度繼續(xù)升高到900℃,半焦d002/L002減小到0.365,半焦碳微晶結(jié)構(gòu)明顯向有序化發(fā)展,石墨進程顯著加深。2.在400900℃,隨著熱解溫度的升高,峰面積比ID1/IG、ID2...
【文章來源】:太原理工大學山西省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:111 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
符號說明
第一章 緒論
1.1 概述
1.2 煤加氫氣化工藝技術(shù)研究
1.2.1 煤基甲烷化技術(shù)
1.2.2 煤加氫氣化的工業(yè)化進展
1.3 煤加氫氣化的影響因素
1.3.1 熱解條件的影響
1.3.2 操作條件的影響
1.4 煤加氫氣化反應機理
1.5 論文研究目標和內(nèi)容
第二章 實驗部分
2.1 實驗原料
2.2 實驗試劑
2.3 實驗設備
2.4 實驗裝置及操作流程
2.4.1 實驗裝置和反應系統(tǒng)
2.4.2 脫灰處理
2.4.3 半焦制備
2.4.4 半焦加氫氣化操作過程
2.4.5 質(zhì)量流量計的準確性校正
2.5 氣化產(chǎn)品組成的分析方法
2.5.1 分析儀器及其工作條件
2.5.2 定性分析
2.5.3 定量分析
2.6 固態(tài)樣品的分析表征
2.6.1 工業(yè)分析和元素分析
2.6.2 X射線衍射分析(XRD)
2.6.3 激光拉曼光譜分析(Raman)
2.6.4 氮吸附表面積及孔徑分析(BET)
2.6.5 傅里葉紅外光譜分析(FTIR)
2.6.6 掃描電子顯微鏡分析(SEM)
2.7 數(shù)據(jù)處理和計算方法
第三章 熱解終溫對半焦理化性質(zhì)的影響
3.1 半焦的工業(yè)分析和元素分析
3.2 半焦的XRD分析
3.3 半焦的Raman分析
3.4 半焦的FTIR分析
3.4.1 半焦的FTIR圖分析
3.4.2 熱解煤中含氧官能團演化分析
3.5 半焦的BET分析
3.6 半焦的SEM分析
3.7 小結(jié)
第四章 制備條件對半焦加氫氣化反應的影響
4.1 內(nèi)擴散、外擴散的影響
4.2 熱解終溫對半焦加氫氣化反應的影響
4.3 熱解恒溫時間對半焦加氫氣化反應的影響
4.4 熱解升溫速率對半焦加氫氣化反應的影響
4.5 熱解氣氛、壓力對半焦加氫氣化反應的影響
4.6 灰分對半焦加氫氣化反應的影響
4.6.1 灰分對半焦加氫氣化特性的影響
4.6.2 灰分對半焦殘渣微晶結(jié)構(gòu)的影響
4.6.3 灰分對半焦殘渣孔結(jié)構(gòu)的影響
4.7 小結(jié)
第五章 操作條件對半焦加氫氣化反應的影響
5.1 反應溫度對半焦加氫氣化反應的影響
5.1.1 反應溫度對半焦加氫氣化反應碳轉(zhuǎn)化率的影響
5.1.2 反應溫度對半焦加氫氣化反應速率的影響
5.1.3 反應溫度對半焦加氫氣化反應產(chǎn)氣規(guī)律的影響
5.2 反應壓力對半焦加氫氣化反應的影響
5.2.1 反應壓力對半焦加氫氣化反應碳轉(zhuǎn)化率的影響
5.2.2 反應壓力對半焦加氫氣化反應速率的影響
5.2.3 反應壓力對半焦加氫氣化反應產(chǎn)氣規(guī)律的影響
5.3 升溫速率對半焦加氫氣化反應的影響
5.3.1 升溫速率對半焦加氫氣化反應碳轉(zhuǎn)化率的影響
5.3.2 升溫速率對半焦加氫氣化反應速率的影響
5.3.3 升溫速率對半焦加氫氣化反應產(chǎn)氣規(guī)律的影響
5.4 小結(jié)
第六章 結(jié)論與建議
6.1 主要結(jié)論
6.2 不足之處和工作建議
參考文獻
附錄Ⅰ
致謝
發(fā)表論文和專利
【參考文獻】:
期刊論文
[1]熱解氣氛對三種煤半焦催化、氣化與吸附特性的影響[J]. 雷凱,宋增華,徐昊,董一江,陳一樊,張睿,劉冬. 新能源進展. 2017(03)
[2]內(nèi)在礦物對高灰褐煤CO2氣化的影響研究[J]. 李昌倫,王永剛,林雄超,田震,武欣,楊遠平,張海永,許德平. 燃料化學學報. 2017(07)
[3]中國天然氣市場化改革加速推進——中國天然氣行業(yè)2016年回顧與2017年展望[J]. 孫慧,單蕾,劉爍. 國際石油經(jīng)濟. 2017(06)
[4]神府煤熱解的結(jié)構(gòu)變化及煤焦加氫反應性研究[J]. 張金剛,孫志剛,郭強,王興軍,于廣鎖,劉海峰,王輔臣. 燃料化學學報. 2017(02)
[5]我國天然氣發(fā)展面臨難得機遇[J]. 賈愛林. 中國石油和化工. 2017(02)
[6]生物質(zhì)灰對煤焦加氫氣化的催化作用[J]. 姚奎,張金剛,竹懷禮,王興軍,于廣鎖,劉海峰,王輔臣. 燃料化學學報. 2017(01)
[7]HYGAS氣化技術(shù)及應用分析[J]. 李保順,孟洪君. 燃料與化工. 2016(03)
[8]2020年中國天然氣需求量將達2900億立方米[J]. 天工. 天然氣工業(yè). 2016(03)
[9]氫氣壓力對煤加氫反應影響的熱重-氣相色譜實驗研究[J]. 管清亮,畢大鵬,玄偉偉,張建勝. 燃料化學學報. 2015(08)
[10]熱解溫度對無煙煤焦微觀結(jié)構(gòu)和脫硝特性的影響[J]. 尹艷山,王澤忠,田紅,張巍,鄢曉忠,陳冬林. 化工進展. 2015(06)
碩士論文
[1]煤熱解動力學及其揮發(fā)分析出規(guī)律的研究[D]. 降文萍.太原理工大學 2004
本文編號:3194916
【文章來源】:太原理工大學山西省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:111 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
符號說明
第一章 緒論
1.1 概述
1.2 煤加氫氣化工藝技術(shù)研究
1.2.1 煤基甲烷化技術(shù)
1.2.2 煤加氫氣化的工業(yè)化進展
1.3 煤加氫氣化的影響因素
1.3.1 熱解條件的影響
1.3.2 操作條件的影響
1.4 煤加氫氣化反應機理
1.5 論文研究目標和內(nèi)容
第二章 實驗部分
2.1 實驗原料
2.2 實驗試劑
2.3 實驗設備
2.4 實驗裝置及操作流程
2.4.1 實驗裝置和反應系統(tǒng)
2.4.2 脫灰處理
2.4.3 半焦制備
2.4.4 半焦加氫氣化操作過程
2.4.5 質(zhì)量流量計的準確性校正
2.5 氣化產(chǎn)品組成的分析方法
2.5.1 分析儀器及其工作條件
2.5.2 定性分析
2.5.3 定量分析
2.6 固態(tài)樣品的分析表征
2.6.1 工業(yè)分析和元素分析
2.6.2 X射線衍射分析(XRD)
2.6.3 激光拉曼光譜分析(Raman)
2.6.4 氮吸附表面積及孔徑分析(BET)
2.6.5 傅里葉紅外光譜分析(FTIR)
2.6.6 掃描電子顯微鏡分析(SEM)
2.7 數(shù)據(jù)處理和計算方法
第三章 熱解終溫對半焦理化性質(zhì)的影響
3.1 半焦的工業(yè)分析和元素分析
3.2 半焦的XRD分析
3.3 半焦的Raman分析
3.4 半焦的FTIR分析
3.4.1 半焦的FTIR圖分析
3.4.2 熱解煤中含氧官能團演化分析
3.5 半焦的BET分析
3.6 半焦的SEM分析
3.7 小結(jié)
第四章 制備條件對半焦加氫氣化反應的影響
4.1 內(nèi)擴散、外擴散的影響
4.2 熱解終溫對半焦加氫氣化反應的影響
4.3 熱解恒溫時間對半焦加氫氣化反應的影響
4.4 熱解升溫速率對半焦加氫氣化反應的影響
4.5 熱解氣氛、壓力對半焦加氫氣化反應的影響
4.6 灰分對半焦加氫氣化反應的影響
4.6.1 灰分對半焦加氫氣化特性的影響
4.6.2 灰分對半焦殘渣微晶結(jié)構(gòu)的影響
4.6.3 灰分對半焦殘渣孔結(jié)構(gòu)的影響
4.7 小結(jié)
第五章 操作條件對半焦加氫氣化反應的影響
5.1 反應溫度對半焦加氫氣化反應的影響
5.1.1 反應溫度對半焦加氫氣化反應碳轉(zhuǎn)化率的影響
5.1.2 反應溫度對半焦加氫氣化反應速率的影響
5.1.3 反應溫度對半焦加氫氣化反應產(chǎn)氣規(guī)律的影響
5.2 反應壓力對半焦加氫氣化反應的影響
5.2.1 反應壓力對半焦加氫氣化反應碳轉(zhuǎn)化率的影響
5.2.2 反應壓力對半焦加氫氣化反應速率的影響
5.2.3 反應壓力對半焦加氫氣化反應產(chǎn)氣規(guī)律的影響
5.3 升溫速率對半焦加氫氣化反應的影響
5.3.1 升溫速率對半焦加氫氣化反應碳轉(zhuǎn)化率的影響
5.3.2 升溫速率對半焦加氫氣化反應速率的影響
5.3.3 升溫速率對半焦加氫氣化反應產(chǎn)氣規(guī)律的影響
5.4 小結(jié)
第六章 結(jié)論與建議
6.1 主要結(jié)論
6.2 不足之處和工作建議
參考文獻
附錄Ⅰ
致謝
發(fā)表論文和專利
【參考文獻】:
期刊論文
[1]熱解氣氛對三種煤半焦催化、氣化與吸附特性的影響[J]. 雷凱,宋增華,徐昊,董一江,陳一樊,張睿,劉冬. 新能源進展. 2017(03)
[2]內(nèi)在礦物對高灰褐煤CO2氣化的影響研究[J]. 李昌倫,王永剛,林雄超,田震,武欣,楊遠平,張海永,許德平. 燃料化學學報. 2017(07)
[3]中國天然氣市場化改革加速推進——中國天然氣行業(yè)2016年回顧與2017年展望[J]. 孫慧,單蕾,劉爍. 國際石油經(jīng)濟. 2017(06)
[4]神府煤熱解的結(jié)構(gòu)變化及煤焦加氫反應性研究[J]. 張金剛,孫志剛,郭強,王興軍,于廣鎖,劉海峰,王輔臣. 燃料化學學報. 2017(02)
[5]我國天然氣發(fā)展面臨難得機遇[J]. 賈愛林. 中國石油和化工. 2017(02)
[6]生物質(zhì)灰對煤焦加氫氣化的催化作用[J]. 姚奎,張金剛,竹懷禮,王興軍,于廣鎖,劉海峰,王輔臣. 燃料化學學報. 2017(01)
[7]HYGAS氣化技術(shù)及應用分析[J]. 李保順,孟洪君. 燃料與化工. 2016(03)
[8]2020年中國天然氣需求量將達2900億立方米[J]. 天工. 天然氣工業(yè). 2016(03)
[9]氫氣壓力對煤加氫反應影響的熱重-氣相色譜實驗研究[J]. 管清亮,畢大鵬,玄偉偉,張建勝. 燃料化學學報. 2015(08)
[10]熱解溫度對無煙煤焦微觀結(jié)構(gòu)和脫硝特性的影響[J]. 尹艷山,王澤忠,田紅,張巍,鄢曉忠,陳冬林. 化工進展. 2015(06)
碩士論文
[1]煤熱解動力學及其揮發(fā)分析出規(guī)律的研究[D]. 降文萍.太原理工大學 2004
本文編號:3194916
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