費托合成（FTS）是將煤、天然氣以及生物質等含碳資源生產的合成氣（H₂+CO）轉化為液態(tài)燃料和高附加值產品的過程。費托合成鐵基催化劑由于具有低廉的成本、較高的反應活性和水煤氣變換活性、并適合于低氫碳比的煤基合成氣,因此成為目前費托合成領域中最具有工業(yè)價值及最熱門的催化劑之一。雖然鐵基催化劑目前已經工業(yè)化,但是對具有高穩(wěn)定性、高活性以及高選擇性的費托合成Fe基催化劑的研究開發(fā)仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)。本課題從傳統(tǒng)的Fe/Cu/K/SiO₂鐵基催化劑入手,系統(tǒng)地研究了制備方法、鐵源、Cu助劑以及反應條件對沉淀鐵費托合成催化劑的影響。通過考察制備方法對鐵催化劑性能的影響,發(fā)現(xiàn)由并流共沉淀制備的催化劑具有特殊的棒條狀結構,豐富了催化劑的孔徑結構。另外,催化劑具有較好的分散性、結晶度和還原性,因此在費托合成反應中具有最佳的活性和穩(wěn)定性,并表現(xiàn)出更高的低碳烯烴選擇性和烴類產物收率,液相產物中汽油組分的含量也最高。通過研究鐵源對沉淀鐵催化劑的影響,發(fā)現(xiàn)由FeC₂O₄制備的催化劑比表面積較高,還原溫度最低,結晶度最高,... 

【文章來源】：北京石油化工學院北京市

【文章頁數(shù)】：134 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 選題背景與研究意義
        1.1.1 選題背景
        1.1.2 研究意義
    1.2 國內外研究現(xiàn)狀
        1.2.1 費托合成發(fā)展概述
        1.2.2 費托合成反應及產物分布情況
    1.3 費托合成鐵基催化劑研究進展
        1.3.1 沉淀鐵催化劑制備條件的研究
            1.3.1.1 沉淀劑的研究
            1.3.1.2 沉淀pH的研究
            1.3.1.3 焙燒溫度的研究
            1.3.1.4 陳化時間的研究
        1.3.2 催化劑載體的研究
            1.3.2.1 氧化物載體
            1.3.2.2 分子篩載體
            1.3.2.3 碳載體
        1.3.3 催化劑助劑的研究
            1.3.3.1 堿金屬助劑
            1.3.3.2 堿土金屬助劑
            1.3.3.3 Cu、Mn、Zn等過渡金屬助劑
    1.4 論文主要研究內容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗藥品及儀器
        2.1.1 實驗藥品
        2.1.2 實驗所用氣體
        2.1.3 實驗儀器
    2.2 催化劑制備
        2.2.1 并流共沉淀
        2.2.2 正加共沉淀
217">        2.2.3 沉淀-浸漬K、SiO₂17
        2.2.4 沉淀-浸漬K
    2.3 催化劑表征
        2.3.1 比表面積和孔徑分布（BET）
        2.3.2 程序升溫還原（H2-TPR）
        2.3.3 X射線衍射（XRD）
        2.3.4 掃描電子顯微鏡（SEM）
        2.3.5 X射線光電子能譜（XPS）
    2.4 催化劑評價
第三章 制備方法對鐵催化劑費托合成反應的影響
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 催化劑制備
        3.2.2 催化劑表征及性能評價
    3.3 結果與討論
        3.3.1 制備方法對外觀形貌的影響（SEM）
        3.3.2 制備方法對織構性質的影響（BET）
        3.3.3 制備方法對物相結構的影響（XRD）
        3.3.4 制備方法對還原性能的影響（H2-TPR）
        3.3.5 制備方法對催化性能的影響
    3.4 本章小結
第四章 沉淀鐵費托合成催化劑的研究
    4.1 鐵源對沉淀鐵催化劑性能的影響
        4.1.1 引言
        4.1.2 實驗部分
            4.1.2.1 催化劑制備
            4.1.2.2 催化劑表征及性能評價
        4.1.3 結果與討論
            4.1.3.1 鐵源對外觀形貌的影響（SEM）
            4.1.3.2 鐵源對織構性質的影響（BET）
            4.1.3.3 鐵源對物相結構的影響（XRD）
            4.1.3.4 鐵源對表面化學組成的影響（XPS）
            4.1.3.5 鐵源對還原性能的影響（H2-TPR）
            4.1.3.6 鐵源對催化性能的影響
        4.1.4 本節(jié)小結
    4.2 反應條件對沉淀鐵催化劑性能的影響
第五章 Cu助劑對不同鐵系催化劑的影響
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 催化劑制備
        5.2.2 催化劑表征及性能評價
    5.3 結果與討論
        5.3.1 Cu助劑對外觀形貌的影響（SEM）
        5.3.2 Cu助劑對織構性質的影響（BET）
        5.3.3 Cu助劑對物相結構的影響（XRD）
        5.3.4 Cu助劑對表面化學組成的影響（XPS）
        5.3.5 Cu助劑對還原性能的影響（H2-TPR）
        5.3.6 Cu助劑在不同鐵催化劑中對催化性能的影響
    5.4 本章小結
第六章 結論與展望
    6.1 結論
        6.1.1 制備方法對鐵催化劑費托合成反應的影響
        6.1.2 鐵源和反應條件對沉淀鐵費托合成催化劑的影響
        6.1.3 Cu助劑對不同鐵系催化劑的影響
    6.2 展望
參考文獻
致謝
研究成果及發(fā)表的學術論文
作者及導師簡介
專業(yè)學位碩士研究生學位論文答辯委員會決議書??



本文編號：3156998