氧化石墨烯在復(fù)雜水體中的聚集行為及其去除研究
發(fā)布時間:2021-03-28 16:44
隨著納米科技的快速發(fā)展,氧化石墨烯(Granphene oxide,GO)因其獨特的結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì)已被應(yīng)用于生活生產(chǎn)的眾多領(lǐng)域,成為碳納米材料家族中璀璨的新星。然而在其生產(chǎn)、運輸、處理和排放過程中,GO不可避免地會進入自然環(huán)境中并發(fā)生聚集、分散、轉(zhuǎn)化和遷移等行為,可能會對生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生負面影響。GO本身因其比表面積大和含氧官能團豐富而在水溶液中能夠穩(wěn)定分散,但是自然水體環(huán)境中多種復(fù)雜因素都會對GO的分散穩(wěn)定性產(chǎn)生影響,影響GO在環(huán)境中的歸趨。本文旨在研究GO在特殊水環(huán)境中的聚集行為,通過靜態(tài)批次沉降實驗定性探究了模擬富營養(yǎng)化水體中總氮總磷含量以及總氮磷比對GO顆粒聚集和沉降的影響,同時通過沉降動力學(xué)和DLVO理論模擬GO顆粒間勢能作用關(guān)系,定量描述了 GO納米顆粒在模擬富營養(yǎng)化水體中的聚集過程以及機理,以期豐富GO在特殊水環(huán)境中的聚沉理論。除此之外,GO擁有一定的生物毒性,被認為是潛在的納米材料污染物,因此本文還考察了零價納米鐵(nZVI)對于GO去除效果及其影響因素,對于保護生態(tài)環(huán)境有著重要意義。本研究的主要內(nèi)容如下:(1)研究了 GO在模擬的富營養(yǎng)化水體中聚沉行為。具體來說,以銨...
【文章來源】:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】:68 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖3.1?(A)在不同濃度NH4C1和Na3P04下的上清液中剩余GO濃度5?(B)?GO在不同??濃度NH4C1和Na3P04下的水合半徑;(C)GO在不同濃度NH4C丨和Na3P04下?
?第三章氧化石墨烯在模擬富營養(yǎng)化水體中的環(huán)境行為???10?'?C?C?D?『?『??8-?£??s?'?c?c;??a,?6?-?c;?c??U??4???B?NH4C1??£>?Na3P〇4??2?-???i?,?i?,?i?,?i?,?i?.?|???0?2?4?6?8?10??Time?(h)??圖3.2在不同靜置時間下的上清液中剩余的GO濃度??注:GO初始濃度為10?mg?L1,?pH為8.0土0.5,?NH4C1和洳疋04濃度均為50?mmol?L1。??3.3.3?pH及總氮總磷比值對氧化石墨烯聚集的影響??圖3.2對比分析了銨鹽和磷酸鹽單一體系下GO沉降后剩余GO濃度變化??的情況,可以進一步反映總氮和總磷含量在天然富營養(yǎng)化湖泊中對GO分散性??的影響,然而總氮總磷比值作為水體富營化的重要指標(biāo),對于GO的分散和聚??集行為也有一定的潛在作用。因此,引入TN/TP比值以及pH兩個因素來考察??GO的沉降情況。圖3.3表明,在不同富營養(yǎng)化程度水體中GO的聚集不僅受溶??液的pH值控制,而且受TN/TP比值控制。具體來說,在pH?=?8.0和TN/TP=l:l??時,GO的沉降較低或可忽略不計,隨后在TN/TP為5:1時觀察到顯著的GO??聚集作用。之后,上清液中剩余GO濃度隨著兩電解質(zhì)摩爾比的增加迅速下降,??當(dāng)TN/TP值在大于30:1的范圍內(nèi),GO基本沉降完全。當(dāng)pH?=?6.0時,即TN/TP??的值越大,GO聚集得越多,然而在TN/TP比值為1:1時即可觀察到GO聚集,??當(dāng)TN/TP比值大于30:1時GO的聚集完全。此外
藻類死亡期三個不同階段。藻類復(fù)蘇期氮磷比為15:1左右,藻類指數(shù)階??段氮磷比在5:1浮動,兩個階段的氮磷比均能在pH?8.0時誘導(dǎo)GO發(fā)生沉降。??然而當(dāng)水體發(fā)生水華時,水體氮磷比小于5:1,此過程中GO將趨于分散。??10???f?|?PH?=?6.0±0.5??8_?I?1PH?=?8.0±0.5??-??'o/)??S??:4?_??U??2?-??0?LUU?ill?Him?JJLLULJ?一??1?5?10?30?60?120??TN/TP??圖3.3在不同TNATP比值和不同pH條件下上清液中GO的濃度??注:GO初始濃度為10?mg’L-1,靜置時間為24小時???3.3.4勢能曲線??基于范德華引力勢能和靜電斥力勢能的計算,圖3.4給出了?GO在NH4C1??和Na3PCU溶液中的DLVO能量分布圖。從圖3.4中可以看出隨著NH4CI和??Na3P〇4濃度的增加,GO的勢能降低,當(dāng)NH4C1濃度等于或者大于10?mmol'I/1??時,GO的勢能為負值。當(dāng)Na3P04濃度等于或者大于ZmmobL-1時,GO的勢??能為負值。當(dāng)GO的勢能為負值時,范德華引力占主導(dǎo)地位。具體而言,GO??粒子之間的靜電排斥力隨著顆粒間距(nm)的減小而增大,而范德華引力隨著??顆粒間距的增加而增大,并且在較低的離子強度條件下由于靜電排斥力占主導(dǎo)??地位,勢能為正值。另外,當(dāng)電解質(zhì)濃度較低且相同時(NH4C1和Na3P04均為??0.1?mmol.L-1),GO在Na3P〇4溶液中的最大排斥勢能(4.8KT)相比于在NH4C1??溶液中的最大排斥勢能(3.5?KT)更高,因此從理論上證明在低背景電
【參考文獻】:
期刊論文
[1]渭河陜西段河道沉積物中碳氮磷來源分析及污染評價[J]. 何琪琳,張風(fēng)寶,楊明義. 水土保持學(xué)報. 2020(02)
[2]氧化石墨烯結(jié)構(gòu)的研究進展[J]. 黃滿華,唐志紅,楊俊和. 新型炭材料. 2019(04)
[3]氧化石墨烯作為潤滑油添加劑的分散穩(wěn)定性[J]. 仇磊,陳鼎,朱莉莉,陳耀彤,王思遠,馮鵬飛. 材料導(dǎo)報. 2019(16)
[4]氧化石墨烯在不同鹽度水體中的聚沉行為研究[J]. 張楠楠,丁光輝,李雪瑤,劉全斌,薛歡歡,崔福旭,張晶. 海洋環(huán)境科學(xué). 2019(02)
[5]有機質(zhì)和陽離子對氧化石墨烯團聚行為的影響[J]. 孫斌斌,張寅清,王坤坤,祝凌燕. 中國環(huán)境科學(xué). 2018(03)
[6]氧化石墨烯膜應(yīng)用于造紙廢水深度處理的研究[J]. 趙金琴,焦東,武書彬,萬金泉. 造紙科學(xué)與技術(shù). 2017(03)
[7]膠體與界面化學(xué)[J]. 齊利民. 科學(xué)通報. 2017(06)
[8]不同來源腐殖酸在納米四氧化三鐵上的吸附及對其沉降性的影響[J]. 湯智,趙曉麗,吳豐昌,譚一新,趙天慧,秦寧,鐘燕平. 環(huán)境化學(xué). 2015(08)
[9]不同粒徑零價鐵活化過硫酸鈉氧化降解酸性橙7的影響及動力學(xué)研究[J]. 李歡旋,萬金泉,馬邕文,黃明智,王艷,陳楊梅. 環(huán)境科學(xué). 2014(09)
[10]氧化石墨烯與石墨烯在溶劑中的分散性能研究[J]. 楊旭宇,王安龍,楊嵩. 炭素技術(shù). 2014(03)
博士論文
[1]氧化石墨烯在環(huán)境介質(zhì)上的吸附聚集行為研究[D]. 劉霞.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2019
[2]不同尺度下納米TiO2在水中聚集和沉積特性研究[D]. 魯晶.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2016
[3]氧化石墨烯致秀麗線蟲毒效應(yīng)分子機制及預(yù)防策略研究[D]. 趙云利.東南大學(xué) 2015
碩士論文
[1]水中氧化石墨烯的凝聚與沉降[D]. 章婷婷.南京信息工程大學(xué) 2019
[2]石墨烯修飾多孔道材料的結(jié)構(gòu)構(gòu)建和吸附性能研究[D]. 田間.天津工業(yè)大學(xué) 2019
[3]氧化石墨烯近海水環(huán)境中聚沉行為研究[D]. 張楠楠.大連海事大學(xué) 2018
[4]三種碳納米材料對小球藻的毒性效應(yīng)及其機理研究[D]. 歐陽少虎.南開大學(xué) 2016
[5]聚3,4-乙撐二氧噻吩(PEDOT)-氧化石墨烯復(fù)合電極在有機發(fā)光二極管中的應(yīng)用[D]. 陸峰.上海交通大學(xué) 2016
[6]功能化氧化石墨烯的制備及其在藥物傳輸與磁共振成像上的應(yīng)用[D]. 王亞培.上海師范大學(xué) 2013
本文編號:3105902
【文章來源】:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】:68 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖3.1?(A)在不同濃度NH4C1和Na3P04下的上清液中剩余GO濃度5?(B)?GO在不同??濃度NH4C1和Na3P04下的水合半徑;(C)GO在不同濃度NH4C丨和Na3P04下?
?第三章氧化石墨烯在模擬富營養(yǎng)化水體中的環(huán)境行為???10?'?C?C?D?『?『??8-?£??s?'?c?c;??a,?6?-?c;?c??U??4???B?NH4C1??£>?Na3P〇4??2?-???i?,?i?,?i?,?i?,?i?.?|???0?2?4?6?8?10??Time?(h)??圖3.2在不同靜置時間下的上清液中剩余的GO濃度??注:GO初始濃度為10?mg?L1,?pH為8.0土0.5,?NH4C1和洳疋04濃度均為50?mmol?L1。??3.3.3?pH及總氮總磷比值對氧化石墨烯聚集的影響??圖3.2對比分析了銨鹽和磷酸鹽單一體系下GO沉降后剩余GO濃度變化??的情況,可以進一步反映總氮和總磷含量在天然富營養(yǎng)化湖泊中對GO分散性??的影響,然而總氮總磷比值作為水體富營化的重要指標(biāo),對于GO的分散和聚??集行為也有一定的潛在作用。因此,引入TN/TP比值以及pH兩個因素來考察??GO的沉降情況。圖3.3表明,在不同富營養(yǎng)化程度水體中GO的聚集不僅受溶??液的pH值控制,而且受TN/TP比值控制。具體來說,在pH?=?8.0和TN/TP=l:l??時,GO的沉降較低或可忽略不計,隨后在TN/TP為5:1時觀察到顯著的GO??聚集作用。之后,上清液中剩余GO濃度隨著兩電解質(zhì)摩爾比的增加迅速下降,??當(dāng)TN/TP值在大于30:1的范圍內(nèi),GO基本沉降完全。當(dāng)pH?=?6.0時,即TN/TP??的值越大,GO聚集得越多,然而在TN/TP比值為1:1時即可觀察到GO聚集,??當(dāng)TN/TP比值大于30:1時GO的聚集完全。此外
藻類死亡期三個不同階段。藻類復(fù)蘇期氮磷比為15:1左右,藻類指數(shù)階??段氮磷比在5:1浮動,兩個階段的氮磷比均能在pH?8.0時誘導(dǎo)GO發(fā)生沉降。??然而當(dāng)水體發(fā)生水華時,水體氮磷比小于5:1,此過程中GO將趨于分散。??10???f?|?PH?=?6.0±0.5??8_?I?1PH?=?8.0±0.5??-??'o/)??S??:4?_??U??2?-??0?LUU?ill?Him?JJLLULJ?一??1?5?10?30?60?120??TN/TP??圖3.3在不同TNATP比值和不同pH條件下上清液中GO的濃度??注:GO初始濃度為10?mg’L-1,靜置時間為24小時???3.3.4勢能曲線??基于范德華引力勢能和靜電斥力勢能的計算,圖3.4給出了?GO在NH4C1??和Na3PCU溶液中的DLVO能量分布圖。從圖3.4中可以看出隨著NH4CI和??Na3P〇4濃度的增加,GO的勢能降低,當(dāng)NH4C1濃度等于或者大于10?mmol'I/1??時,GO的勢能為負值。當(dāng)Na3P04濃度等于或者大于ZmmobL-1時,GO的勢??能為負值。當(dāng)GO的勢能為負值時,范德華引力占主導(dǎo)地位。具體而言,GO??粒子之間的靜電排斥力隨著顆粒間距(nm)的減小而增大,而范德華引力隨著??顆粒間距的增加而增大,并且在較低的離子強度條件下由于靜電排斥力占主導(dǎo)??地位,勢能為正值。另外,當(dāng)電解質(zhì)濃度較低且相同時(NH4C1和Na3P04均為??0.1?mmol.L-1),GO在Na3P〇4溶液中的最大排斥勢能(4.8KT)相比于在NH4C1??溶液中的最大排斥勢能(3.5?KT)更高,因此從理論上證明在低背景電
【參考文獻】:
期刊論文
[1]渭河陜西段河道沉積物中碳氮磷來源分析及污染評價[J]. 何琪琳,張風(fēng)寶,楊明義. 水土保持學(xué)報. 2020(02)
[2]氧化石墨烯結(jié)構(gòu)的研究進展[J]. 黃滿華,唐志紅,楊俊和. 新型炭材料. 2019(04)
[3]氧化石墨烯作為潤滑油添加劑的分散穩(wěn)定性[J]. 仇磊,陳鼎,朱莉莉,陳耀彤,王思遠,馮鵬飛. 材料導(dǎo)報. 2019(16)
[4]氧化石墨烯在不同鹽度水體中的聚沉行為研究[J]. 張楠楠,丁光輝,李雪瑤,劉全斌,薛歡歡,崔福旭,張晶. 海洋環(huán)境科學(xué). 2019(02)
[5]有機質(zhì)和陽離子對氧化石墨烯團聚行為的影響[J]. 孫斌斌,張寅清,王坤坤,祝凌燕. 中國環(huán)境科學(xué). 2018(03)
[6]氧化石墨烯膜應(yīng)用于造紙廢水深度處理的研究[J]. 趙金琴,焦東,武書彬,萬金泉. 造紙科學(xué)與技術(shù). 2017(03)
[7]膠體與界面化學(xué)[J]. 齊利民. 科學(xué)通報. 2017(06)
[8]不同來源腐殖酸在納米四氧化三鐵上的吸附及對其沉降性的影響[J]. 湯智,趙曉麗,吳豐昌,譚一新,趙天慧,秦寧,鐘燕平. 環(huán)境化學(xué). 2015(08)
[9]不同粒徑零價鐵活化過硫酸鈉氧化降解酸性橙7的影響及動力學(xué)研究[J]. 李歡旋,萬金泉,馬邕文,黃明智,王艷,陳楊梅. 環(huán)境科學(xué). 2014(09)
[10]氧化石墨烯與石墨烯在溶劑中的分散性能研究[J]. 楊旭宇,王安龍,楊嵩. 炭素技術(shù). 2014(03)
博士論文
[1]氧化石墨烯在環(huán)境介質(zhì)上的吸附聚集行為研究[D]. 劉霞.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2019
[2]不同尺度下納米TiO2在水中聚集和沉積特性研究[D]. 魯晶.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2016
[3]氧化石墨烯致秀麗線蟲毒效應(yīng)分子機制及預(yù)防策略研究[D]. 趙云利.東南大學(xué) 2015
碩士論文
[1]水中氧化石墨烯的凝聚與沉降[D]. 章婷婷.南京信息工程大學(xué) 2019
[2]石墨烯修飾多孔道材料的結(jié)構(gòu)構(gòu)建和吸附性能研究[D]. 田間.天津工業(yè)大學(xué) 2019
[3]氧化石墨烯近海水環(huán)境中聚沉行為研究[D]. 張楠楠.大連海事大學(xué) 2018
[4]三種碳納米材料對小球藻的毒性效應(yīng)及其機理研究[D]. 歐陽少虎.南開大學(xué) 2016
[5]聚3,4-乙撐二氧噻吩(PEDOT)-氧化石墨烯復(fù)合電極在有機發(fā)光二極管中的應(yīng)用[D]. 陸峰.上海交通大學(xué) 2016
[6]功能化氧化石墨烯的制備及其在藥物傳輸與磁共振成像上的應(yīng)用[D]. 王亞培.上海師范大學(xué) 2013
本文編號:3105902
本文鏈接:http://www.sikaile.net/projectlw/hxgylw/3105902.html
最近更新
教材專著